燃煤电厂烟囱排口可凝结颗粒物气-粒转化规律模拟研究

随着燃煤电厂超低排放改造的实行,可凝结颗粒物(CPM)成为烟气治理难点.本文通过烟雾箱系统,系统考察了烟气组分以及相对湿度、紫外线强度等环境因素对SO₂、NO₂和NH₃转化为硫酸根离子(SO₄^2-)和硝酸根离子(NO₃^-)过程的影响.结果表明：(1)NH₃是体系中SO₄^2-和NO₃^-浓度增长的重要因素,SO₂和NO₂可以共同促进SO₄^2-和NO₃^-浓度增长.(2)通过对萃取液中和滤膜上颗粒物的微观分析发现,NH₃在颗粒物成核过程中起关键作用;颗粒物中主要元素为N和S,硫酸盐和硝酸盐是颗粒物主要成分.(3)相对湿度对SO₄^2-和NO<...     

太原市采暖季PM2.5组分特征及重污染事件分析

针对2017~2018年采暖季太原市PM_2.5及其水溶性离子、碳质组分和无机元素开展在线观测,结合气象数据分析不同污染水平下的组分特征.分析表明,2017~2018年太原市采暖季细颗粒物主要化学成分为SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、Ca²⁺、OC、EC,且呈现OC>SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Cl^- > Ca²⁺ > EC的趋势,随污染水平增长最多的是二次无机物;优良、轻度污染和重污染3种污染水平下OC、EC相关系数分别为0.69、0.66、0.55,N/S分别为1.06、1.29、0.93,表明随着污染水平的提高,OC和EC的来源一致性逐步变差,且排放源虽仍处于氮排放源（移动源和工业源）和硫排放源（燃煤源）的共同控制,但硫排放源贡献率显著升高.重污染事件分析表明太原市重污染应对过程中不仅需要加强机动车、工业源等污染源的管控,更需要重点加强燃煤管控.     

升流式污泥床对无机废水中氮硫转化及相互影响

采用无机含氨和硫酸盐(SO₄^2-)废水作为升流式污泥床(USB)反应器进水,研究了其对铵(NH₄⁺)和SO₄^2-的去除以及不同高度污泥层含氮、硫元素的转化途径.结果表明在反应器进水口处由于进水自含氧(外源性氧)和兼性厌氧菌受到氧化应激产生过氧化氢(内源性氧),两种“氧”共同存在下,反应器内生物脱氨量(以氮计)最高达40mg/L左右,且在USB反应器不同高度污泥层含氮化合物和含硫化合物的转化途径不同.在反应器底部污泥层,颗粒污泥表面氨氧化菌利用O₂将氨(NH₄⁺)氧化成亚硝酸盐(NO₂^-),在颗粒污泥内部厌氧氨氧化菌利用NH₄⁺和NO₂^-生成氮气(N₂)和硝酸盐(NO₃^-);同时,O₂的存在使得反应器底部污泥层部分厌氧颗粒污泥裂解,产生少量有机物,在颗粒污泥内部硫酸盐还原菌利用有机物将SO₄^2-还原生成硫离子(S^2-);硫自养反硝化菌利用NO₂^-/ NO₃^-将S^2-重新氧化为SO₄^2-.在反应器上部污泥层,由于只有少量内源性氧的存在,硫自养反硝化菌只能利用少量NO₂^-/ NO₃^-将S^2-氧化为硫单质(S₀);在USB反应器底部污泥层实现NH₄⁺的去除和SO₄^2-的循环,在上部污泥层实现了SO₄^2-的去除.     

成都市城区大气细颗粒物水溶性离子污染特征

为了解成都市城区大气细颗粒物水溶性离子污染特征,在成都市城区四季采集PM_2.5有效样品共计102 个,测得颗粒物质量浓度以及水溶性离子质量浓度(NH₄⁺、Ca²⁺、Na⁺、Mg²⁺、K⁺、F^-、NO₃^-、SO₄^2-、Cl^-),并分析其浓度变化特征,重点关注二次无机离子的污染特征及形成影响.结果表明,成都市城区水溶性离子与大气细颗粒物的污染浓度变化基本一致,其中二次无机离子(NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-)是离子中最主要的组成部分,占总水溶性离子浓度的84.8%.大气细颗粒物春秋冬三季为酸性,其原位PH值分别为1.9、2.6和2.0.城区硫酸盐和硝酸盐化学特性存在差异,硫酸盐主要表现为非均相反应过程中形成的NH₄HSO₄,并主要受区域传输过程的影响;硝酸盐主要表现为均相反应过程形成的NH₄NO₃,并主要受局地排放的影响.     

重庆市不同粒径颗粒物中水溶性离子污染特征

于2010年3月~2011年2月和2017年1~12月在重庆主城区连续采集PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10样品,采用离子色谱测定了样品中9种水溶性无机离子（WSIIs）含量,研究了近年来不同粒径颗粒物中主要离子的污染特征.结果表明,2017年重庆市PM_1.0、PM_1.0~2.5和PM_2.5~10中WSIIs年均浓度和占比分别为24.10,32.89,39.11μg/m³和41.8%、40.3%、38.6%,较2010年均有所下降（39.85,47.84,57.12μg/m³和49.2%、46.6%、36.2%）,但NO₃^-浓度和占比呈上升趋势（分别上升12.3%~27.8%和53.1%~78.2%）,且成为2017年冬季首要离子.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、K⁺和Na⁺主要分布在细粒子中,F^-、Mg²⁺和Ca²⁺主要分布在粗粒子中.重庆颗粒物呈弱碱性,其中粗粒子碱性强于细粒子,NH₄⁺主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在.与2010年不同,2017年细粒子中SO₄^2-和NO₃^-浓度均随相对湿度增大而快速上升,非均相反应已成为2017年SO₄^2-和NO₃^-形成的重要途径,且在PM_1.0中尤为突出.随污染加重,不同粒径下各类WSIIs演化特征各异,其中2017年细粒子中NO₃^-浓度及其对WSIIs贡献大幅升高,并成为重污染形成的主因,而SO₄^2-和扬尘源示踪物（Mg²⁺、Ca²⁺）贡献呈下降趋势.与2010年相比,2017年各粒径中NO₃^-/SO₄^2-比值随污染加重大幅升高,且重污染日比值均大于1.0.细粒子中WSIIs主要来源于二次转化,粗粒子主要来源于扬尘.2017年扬尘污染较2010年有所减缓,但二次源对WSIIs贡献上升明显,尤其是NO₃^-的二次生成,因此对NOx排放源的管控是WSIIs减排的重要途径.研究结果对了解近年来重庆市大气颗粒物污染来源及形成机制研究具有重要参考价值.     

南京北郊早春霾污染过程及硫酸盐形成研究

对2016年3月南京北郊PM_2.5进行采样分析,通过样品中的水溶性离子（Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-）和碳质组分（OC、EC）,探讨霾污染的特征、来源及硫酸盐形成机制.结果表明,采样期间南京北郊PM_2.5平均浓度（103.22±48.5）µg/m³.污染天二次硫酸盐的形成与NO₂对SO₂的氧化相关性较强,而O₃的氧化作用影响较小;清洁天则相反.污染天,具有酸度缓冲作用的矿物粉尘使得气溶胶颗粒物总体呈弱碱性,而碱性环境下又更利于二次硫酸盐的形成.南京北郊早春二次污染严重,SOC主要由大气中碳氢化合物与O₃发生光氧化反应生成.污染天主要排放源为机动车尾气排放,其次是生物质和煤炭燃烧;清洁天主要排放源为煤炭燃烧和扬尘,机动车尾气影响较小.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

京津冀区域PM2.5及二次无机组分污染特征研究

选取北京、石家庄和唐山作为京津冀区域典型城市,基于实地样品采集和组分分析结果,探讨PM_2.5组分中二次无机水溶性离子（SNA）浓度变化特征,并利用空气质量模型模拟结果分析重污染前后京津冀地区各类污染源大气污染物排放对PM_2.5和SNA质量浓度的贡献.结果显示：3个城市PM_2.5质量浓度整体呈现逐年下降的趋势,多数情况下SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺浓度极大值同时出现在冬季,PM_2.5化学组分较为稳定.相对于常规时段,重污染期间SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺质量浓度明显增加,重污染前一天SNA浓度占PM_2.5比值达到最高.重污染的形成是本地源排放和外来区域传输共同作用的结果,外来源对NO₃^-的贡献整体高于SO₄^2-和NH₄⁺.交通源、居民源和工业源对PM_2.5、SO₄^2-和NO₃^-浓度贡献最高,NH₄⁺主要来自居民源的排放.     

南京北郊霾天气溶胶化学组分粒径分布特征

为研究南京霾天气中大气气溶胶化学成分及其粒径分布的特征,使用β射线测尘仪、安德森9级撞击式采样器、离子色谱分析仪和热光碳分析仪对南京冬、春季节的颗粒物进行了采样分析.结果表明,霾日中3种主要二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在细粒径段中占比最高（77.4%）,霾日中除F^-和Cl^-外其余离子均呈三峰型分布,工业排放、生物质燃烧与二次反应是粗、细粒径段中水溶性离子最重要来源.OC、EC均主要富集于细粒子中,PM_2.1~10中OC与EC相关性较好（R²=0.76）,说明存在共同来源.通过OC/EC特征物比值的方法得到霾日期间碳质颗粒物的来源为机动车尾气排放、燃煤和生物质燃烧.     

北京混合功能区夏冬季细颗粒物组分特征及来源比较

于2014年8月和12月,选择北京某城市混合功能区,分别手工采集一个月的环境空气PM_2.5样品,实验室方法测定滤膜中的元素碳/有机碳、9种可溶性离子、16种无机元素等20余种化学组分,采用CMB模型对夏冬两季PM_2.5来源进行分析.结果表明,夏季PM_2.5日均质量浓度为73μg/m³,低于《环境空气质量标准》,而冬季平均值为111μg/m³,高于夏季和标准限值.冬季OC和EC浓度均高于夏季,且OC/EC比值升高,OC和EC呈线性相关,提示二者有相同来源.NO₃^-、SO₄^2-、NH₄⁺是北京混合功能区3种主要可溶性离子,且夏季生成量较高;冬季Cl^-显著升高与燃煤排放有关.Si、Ti、Fe、Zn、Al等元素质量浓度在0.1~10μg/m³浓度水平,Pb、Cu、Mn、Cr、Ba、Sb等在10~10²ng/m³浓度水平,V、Ni、Co、Mo、Cd等在0.1~10ng/m³浓度水平.且冬季各个元素浓度均高于夏季.CMB模型初步解析结果表明,夏季和冬季颗粒物的来源变化明显,夏季二次硫酸盐、机动车和二次硝酸盐贡献率居前三位,而冬季则为燃煤、机动车和扬尘.     

不同类型污染源颗粒物的粒度分布特征分析

对影响葫芦岛市城区环境质量可吸入颗粒物的各类污染源颗粒物的粒度成份、分布特征进行分析。采用斯托克直径ds(Stokes′Diameter)表示法,利用巴柯离心机对样品进行处理,得到各类排放源所排放的不同粒径的颗粒物重量百分比,为环境管理提供科学依据。     

不同类型污染源颗粒物的粒度分布特征分析

对影响葫芦岛市城区环境质量可吸入颗粒物的各类污染源颗粒物的粒度成份、分布特征进行分析。采用斯托克直径ds（Stoke＇s Diameter）表示法，利用巴柯离心机对样品进行处理，得到各类排放源所排放的不同粒径的颗粒物重量百分比，为环境管理提供科学依据。     

Characteristics of mass distributions of aerosol particle and its inorganic water-soluble ions in summer over a suburb farmland in Beijing

Agricultural activity is one of the most important sources of aerosol particles. To understand the mass distribution and sources of aerosol particles and their inorganic water-soluble ions in a suburb farmland of Beijing, particle samples were collected using a microorifice uniform deposit impactor (MOUDI) in the summer of 2004 in a suburb vegetable field. The distribution of the particles and their inorganic water-soluble ions in the diameter range of 0.18–18 μm were measured. The dominant fine particle ions were SO₄ ²⁻, NO₃ ⁻, and NH₄ ⁺. The association of day-to-day variation of the concentration of these ions with temperature, humidity, and solar radiation suggested that they are formed by the reaction of NH₃ released from the vegetable field with the acid species produced from photochemical reactions. Fine particle K⁺ is likely from vegetation emission and biomass burning. Coarse particles like Ca²⁺, Mg²⁺, NO₃ ⁻, and SO₄ ²⁻ are suggested to come from the mechanical process by which the soil particle entered the atmosphere, and from the reaction of the acid species at the surface of the soil particle. The results show that fertilizer and soil are important factors determining the aerosol particle over agricultural fields, and vegetable fields in suburban Beijing contribute significantly to the aerosol particle. Translated from Environmental Science, 2006, 27(2): 193–199 [译自: 环境科学]     

北京郊区农田夏季大气颗粒物质量和离子成分谱分布特征

农业活动是大气颗粒物的重要来源之一.为了研究北京郊区农田大气颗粒物质量和离子成分的分布,探讨其来源,本研究使用8级串联撞击式采样器MOUDI采集了2004年夏季北京远郊菜地的大气颗粒物样品,测量了0.18～18μm粒径段颗粒物质量和水溶性无机离子的粒径分布.细粒子的主要离子成分是SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺,与温度、湿度和光照等条件相关,推测主要来自农田释放的NH₃与光化学生成的酸性物种的反应.细粒子中的K⁺可能来自植物的排放和生物质的燃烧.粗粒子中Ca²⁺、Mg²⁺、NO₃^-和SO₄^2-可能主要来自土壤颗粒物通过机械过程进入大气,以及其后酸性物种和土壤颗粒物表面的化学反应.研究结果表明,施用的化肥和土壤可能是决定农田大气中颗粒物的重要因素,北京远郊菜地对大气颗粒物可能有着重要的贡献.     

北京冬季大气颗粒物数浓度的粒径分布特征及来源

监测北京市冬季远郊区(密云)、交通道路(北四环)和生活区(清华大学)采样点的CO,NO,NO₂,SO₂等浓度,同时监测大气细颗粒物(FPs,粒径为0.1～2.5 μm)和超细颗粒物(UFPs,粒径<0.1 μm)的数浓度, 利用正交矩阵因子(PMF)法对FPs和UFPs数浓度的粒径分布特征和来源进行了研究. 结果表明:在远郊区采样点共有4个影响因子, 其中主因子1,4可能与长距离运移有关, 主因子2可能来自1 km外的村庄生活排放, 主因子3为附近铁路机车排放;在交通道路采样点共有3个影响因子, 其中主因子1,3可能均来自机动车排放, 主因子2来自燃煤污染;在生活区采样点共有3个影响因子, 其中,主因子1可能与机动车排放有关, 主因子2,3可能均来自燃煤排放.      

二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现,二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用,因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究,并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来,从而完善了源解析结果。     

北京市远郊冬季铵盐颗粒物的单颗粒质谱研究

2016年冬季使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）于在北京市平谷区西柏店村进行大气颗粒物的在线观测.以m/z18[NH₄]⁺为特征离子提取含铵盐颗粒物,分析其时间变化特征、粒径分布、化学组分、混合状态和可能来源.含铵盐颗粒物约占观测期间所有颗粒物的31%,分为NH₄-OC（49.9%）,NH₄-EC（5.6%）,NH₄-ECOC（8.9%）,NH₄-HOC（1.4%）,NH₄-K（9.3%）,NH₄-NaK（21.7%）和NH₄-FeK（2.5%）7种主要类别.铵盐主要以硫酸铵、硫酸氢铵和硝酸铵的形态存在,且更易于和含碳类物质发生内混.煤炭和生物质燃烧是铵盐颗粒物的主要来源.后向轨迹分析表明,清洁期气团主要来自采样点北方和西北方的长距离传输,灰霾期气团主要来自西北向的区域传输.潜在源贡献因子分析（PSCF）表明含铵盐颗粒物主要来自本地和周边区域的排放,以及西北方向的长距离传输.     

二次颗粒物源成分谱的建立在尘源解析中的作用

通过CMB模型计算各类尘源对TSP、PM10的影响时发现，二次颗粒物对尘源解析起到了不容忽视的作用，因此就二次颗粒物源成分谱进行了专门解析研究，并把二次颗粒物解析也纳入到模型中来，从而完善了源解析结果。     

桂林市细颗粒物典型排放源单颗粒质谱特征研究

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对桂林市四类PM2.5典型污染源排放颗粒物的粒径和化学成分进行分析,结果表明:除扬尘颗粒外,其他几类源排放颗粒物的粒径集中在0.2~1.25μm之间.几类污染源排放颗粒物的化学成分有明显区别,柴油车以EC颗粒为主,占总电离颗粒的74.7%,汽油车以富钙颗粒为主,占总电离颗粒的86.7%,燃煤排放以富铁、富铬颗粒为主,二者合计占了总电离颗粒的59.9%,生物质燃烧以含左旋葡聚糖颗粒为主,占总电离颗粒的44.4%,扬尘颗粒以富铝颗粒为主,占总电离颗粒的69.4%.这些特征为大气颗粒物的源解析提供了可能.     

哈尔滨松北区2007年春季可吸入颗粒物PM10的粒度分布及来源分析

通过使用高分辨率扫描电镜和图象分析技术对哈尔滨市松北区春季大气可吸入颗粒物PM10微观形貌和粒度分布进行了分析。初步得出哈尔滨松北区PM10的矿物多以不规则的形式存在,且多是来自扬尘的原生矿物;根据粒度分布特征得知,矿物颗粒的数量-粒度分布非常大;飞灰和烟尘集合体的数量-粒度分布较大,说明它们多以微小细颗粒物的形式存在。