利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

2015年石家庄市采暖期一次重污染过程细颗粒物在线来源解析

近年来,我国北方采暖期的大气污染问题备受关注.以2015年11月24日至12月4日石家庄地区一次重污染过程为例,采用大气细颗粒物实时在线源解析技术,对不同时段细颗粒物来源解析结果和各类源粒径分布、重污染期间各类源的质谱特征,结合气象条件进行综合分析.结果表明：重污染期间主要污染物来源为燃煤、工业工艺、机动车尾气和二次无机源;低压、静稳条件和低空传输共同作用下,以燃煤及工业工艺源排放颗粒物为主的细颗粒物严重累积,二次转化加剧,导致此次重污染的发生;来自燃煤源的颗粒物以混合碳为主,工业工艺源以金属为主,机动车尾气源以元素碳和金属锰为主,纯二次无机源以二次无机离子为主,来自扬尘源的颗粒物以铝、钙、铁和硅酸盐为主,生物质燃烧源以左旋葡聚糖LEV为主,餐饮源以有机酸为特征信号;与重污染前后不同,八类源于重污染发生期间在整个粒径段呈现均匀分布状态.     

利用SPAMS研究南宁市四季细颗粒物的化学成分及污染来源

为研究南宁市四季大气颗粒物的化学成分及污染来源,利用单颗粒气溶胶质谱仪(single particle aerosol mass spectrometer,SPAMS)对南宁市2015年四季大气细颗粒物进行观测.SPAMS所测得4个观测阶段大气细颗粒物数浓度与细颗粒物质量浓度线性相关系数均在0.75以上,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.南宁市四季大气细颗粒物平均质谱图体现出冬、春两季二次反应生成的污染物质较多.利用自适应共振神经网络分类方法对细颗粒物化学成分进行分类,南宁市细颗粒物各化学成分数浓度占比和污染来源在四季均有差异,且化学成分能体现污染来源.冬季元素碳最高,对应较高的燃煤源;秋季有机碳最高,对应较高的机动车尾气源;夏季富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质较高,对应较高的生物质燃烧源和扬尘源;春季富钠颗粒和重金属略高.在污染升高过程,生物质燃烧源和燃煤源等贡献较大.     

沈阳市冬季一次典型大气污染过程特征和成因分析

2013年11月18日~25日沈阳地区出现一次典型空气污染过程。采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),并结合气象条件分析了该次污染的成因和细颗粒物的污染特征。结果表明,不利于污染物扩散的气象条件是重污染发生的主要原因,低空排放的积累可能是造成这次污染的又一重要原因。从细颗粒物成分上看,污染过程中有机碳颗粒占比明显增加,有机物污染较为严重,颗粒物间混合加剧;从来源上看,机动车尾气、工业排放和燃煤的占比较高。     

基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程（2017年11月17—21日）,对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA（单散射反照率）可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）的增幅高于吸光性组分EC（元素碳）,导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE（散射波长指数）可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段（2.5 μm以下）颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE（吸收波长指数）在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC（棕色碳）在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM_2.5中ρ（Cl-）、ρ（K+）同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.      

濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

濮阳市作为京津冀周边地区大气污染传输通道城市之一,秋冬季重污染天气频发,空气污染问题严峻.为了研究濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及其主要来源,于2017年10月15日至2018年1月13日在濮阳市3个国控点对PM_(2.5)进行了手工膜采样与化学组分分析,并结合PMF受体模型,开展了细颗粒物来源解析研究.结果表明,濮阳市2017年秋冬季PM_(2.5)平均质量浓度为94. 16μg·m~(-3),濮水河管理处的污染状况最严重,进入采暖季后3站点均表现为重度及严重污染事件频发,轻度污染发生频率降低,重污染发生时NO_2与CO浓度升高明显. PM_(2.5)中的主要组分为水溶性离子(52. 33%)、碳质组分(25. 32%)和地壳元素(0. 08%),NO_3~-的含量高而SO_4~(2-)的浓度水平较低.重污染发生时,PM_(2.5)中水溶性离子、OC、EC和K浓度都出现了明显的升高,而地壳元素浓度降低.采样期间濮阳市的硫氮转化率水平较高,大气氧化性较强,硫氮转化促进了重污染的发生.濮阳市2017年NOx、CO和VOCs排放量较高,来源解析结果表明,濮阳市秋冬季PM_(2.5)主要来源分别为二次无机盐(37%)、工业源(16%)、二次有机气溶胶SOA(14%)、生物质燃烧源(12%)、移动源(9%)、燃煤源(7%)和扬尘源(4%).可见,二次转化在濮阳重污染的形成过程中起到重要作用,要减轻大气细颗粒物污染,需要重点控制工业源、生物质燃烧、移动源和民用散煤燃烧的排放.     

北京城郊冬季一次大气重污染过程颗粒物的污染特征

本研究分析了北京冬季一次大气重污染过程的颗粒物污染特征,通过数学统计方法分析了其形成的可能原因.观测于2013年1月24—31日进行,在西三环城区和大兴郊区使用中流量大气颗粒物采样器采集可吸入颗粒物(PM10)和细颗粒物(PM2.5),并采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM2.5上的水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,本次重污染天气的大气日均能见度低于3.0 km.PM10和PM2.5质量浓度日均最大值分别为675.5和453.4μg·m-3,平均质量浓度为349.2和260.8μg·m-3,超过环境空气质量标准(GB3095—2012)所规定的二级浓度限值.通过比较PM2.5上化学成分的浓度发现,在城区和郊区,此次天气形成的共同污染源为冬季燃煤燃烧、汽车尾气排放和二次有机气溶胶污染;而土壤/沙尘对郊区污染天气的形成有部分贡献.大气中PM2.5质量浓度与能见度呈对数负相关关系.     

自贡市大气颗粒物污染特征及来源解析

利用自贡市大气监测数据、同期气象数据以及颗粒物源解析在线监测资料,对颗粒物污染的特征及成因进行研究.结果表明:颗粒物年均浓度受浮尘天气影响明显,季均浓度呈冬高夏低变化,月均浓度呈"U"字形变化,日均浓度呈双峰型变化;颗粒物与降水、温度、气压、风速存在相关性,与相对湿度无相关性,PM10、CO、NO2、SO2、O3浓度对PM2.5浓度变化影响显著;PM2.5主要成分为元素碳、有机碳、富钾颗粒等,主要来源为机动车尾气、燃煤、工业工艺源等.     

基于SPAMS的太原市典型生活区停暖前后PM2.5来源及组成

为分析太原市采暖期和非采暖期PM_2.5的特征,利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）分析太原市典型生活区采暖期（2016年3月11-18日）和非采暖期（2016年4月1-7日）PM_2.5的来源及组成.结果表明:① 采暖期（停暖前）颗粒物有机碳、硫酸盐和多环芳烃等信号强度大于非采暖期（停暖后）,而元素碳、硝酸盐、铵盐等反之.② 为了尽可能排除气象因素的影响,选取风向（东南风）、风级（二级）相同时段的颗粒物进行分析,停暖前后颗粒物主要化学组分为有机碳、混合碳和元素碳,采暖前有机碳占比（达51.9%）最高,非采暖期元素碳占比（32.6%）最高.采暖期有机碳、高分子有机物和左旋葡聚糖占比明显高于非采暖期,元素碳、矿物质和重金属反之.③ 停暖前后首要的两类污染源为燃煤和机动车尾气,二者贡献率之和分别高达70.1%和67.4%,可见本地主要受这两类源的影响.燃煤在采暖期为首要污染源,并且贡献比例高于非采暖期,而机动车尾气在非采暖期为首要污染源,且比例明显高于采暖期.研究显示,采暖和非采暖期虽然首要污染源有所差异,但在污染过程中,机动车尾气源的贡献比例均高于优良时段,说明无论是采暖期还是非采暖期,除燃煤排放的影响外,机动车尾气的影响也需得到重视,建议加强机动车燃油品质的升级,使用清洁煤,并在重污染时段采取相应的管控措施.      

2014年1月北京市大气重污染过程单颗粒物特征分析

利用在线单颗粒物气溶胶质谱仪(SPAMS)对2014年1月北京市典型大气重污染过程进行了连续监测,分析了具有正负离子质谱信息的颗粒物共2248225个.同时,利用ART-2a神经网络分类方法并结合Matlab统计分析,将具有质谱信息的颗粒物归为10类,分别为:矿尘类颗粒物(Dust)、元素碳颗粒物(EC)、有机碳颗粒物(OC)、元素碳和有机碳混合颗粒物(ECOC)、钠钾颗粒物(NaK)、富钾颗粒物(K)、含氮有机物(KCN)、高分子有机物(MOC,Macromolecular OC)、多环芳烃类颗粒物(PAHs)和重金属类颗粒物(Metal).结合PM_2.5质量浓度数据和HYSPLIT 4.0后向轨迹模型结果,将观测时间段划分为3个典型污染过程和1个清洁过程.结果显示,重污染期间OC、MOC和PAHs为最主要的颗粒物类型.最后,本文还比对分析了污染过程和清洁期间颗粒物的混合状态,结果表明,污染过程中硫酸盐和硝酸盐较清洁期间更容易与碳质颗粒物结合.     

唐山一次冬季重污染过程污染特征及成因分析

选取河北省唐山市2017年12月27~31日一次典型重污染过程,开展其污染特征及成因分析,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM_2.5平均质量浓度为154μg/m³,重度污染及以上时PM_2.5/PM₁₀为0.7;PM_2.5中SNA质量浓度占比达58.0%,OC/EC的比值为4.1,说明颗粒物二次反应和有机物在此次污染过程有较大贡献;长期均压场以及近地面高湿、小风、逆温的出现导致唐山地区大气层结稳定,加之周边地区区域传输的贡献,是导致此次大气重污染过程的重要影响因素.     

2019年元旦前后石家庄市重污染过程PM2.5污染特征及来源解析

2018年12月30日至2019年1月15日石家庄市发生了连续的灰霾天气,出现12个重污染天,首要污染物均为PM_2.5.本文从污染演变、时空分布、组分分析、污染来源和气象因素等多方面展开分析探讨污染成因.结果表明,PM_2.5主要成分为二次无机离子（65.4%）,主要来源为燃煤（24.4%）和工业工艺源（23.7%）.随污染加剧SO₄^2-占比和二次无机源贡献均大幅增加.先后受来自偏南-东南和偏西-西南方向低空气团及特殊地形、静稳高湿、近地逆温等不利气象条件影响,燃煤、工业和机动车尾气等一次源产生的污染物在太行山前快速积累,气态污染物二次转化和颗粒物吸湿增长推高PM_2.5,硫酸盐暴发式增长加剧污染发生.建议重污染应急响应期间在确保各项减排措施落实到位情况下,加强二次无机组分前体物SO₂、NO_x及NH₃排放源的管控,并重点关注SO₂排放源（散煤等）,同时加强市区东北方向新乐、无极、深泽、晋州和行唐区县大气排放源管理,减少局地传输影响.     

山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因分析

以阳泉市2018年12月26日~2019年1月20日发生的典型大气重污染过程为例,研究了山地型城市冬季大气重污染过程特征及成因.结果表明,重污染发生时段首要污染物为PM_2.5,水溶性离子和碳质组分是PM_2.5主要组分,其中二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是主要水溶性离子成分（共占离子组分的87.7%）,二次有机碳（SOC）是碳质组分的主要成分（71.6%）.二次离子在重污染发生时的浓度较发生前增加5.3倍,是导致PM_2.5快速增长的重要组分.气象条件分析显示,PM_2.5及其主要组分皆与相对湿度呈显著正相关关系而与风速呈显著负相关,随相对湿度增加以及平均风速降低,污染程度逐渐加重.山地型城市相对湿度较高、温度变化幅度大等气象特征使二次污染物的生成加快,是导致PM_2.5污染程度快速加重的主要原因.另外,山地型城市相对封闭的地形导致的平均风速降低使得大气污染物扩散条件相对较差是污染物累积的原因之一.PMF模型解析结果为：二次源（46.0%）对PM_2.5贡献显著,其次为燃煤源（32.6%）、机动车源（19.8%）和扬尘源（1.6%）.因此,山地型城市更应该重视对二次组分,特别是二次离子形成的前体物的管控.     

“2+26”城市一次多因素叠加重污染过程的特征分析

2018年11月23日-12月4日,京津冀及周边地区"2+26"城市出现了一次长时间、大范围、高强度的复合型大气重污染过程,为揭示区域性重污染过程中多因素的综合作用,利用气象资料、空气质量监测等多源数据以及区域污染特征雷达图,对京津冀及周边地区"2+26"城市此次重污染特征和成因进行分析.结果表明:根据PM_2.5/PM₁₀[ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）,下同]可将此次重污染过程划分为4个阶段.第一阶段（2018年11月23-26日）PM_2.5/PM₁₀在0.5~1.0内波动,"2+26"城市大气扩散条件转差,一次污染物局地积累及SO₂、NO_x、NH₃等气态污染物在高湿条件下二次转化是污染形成并发展的主要原因;第二阶段（11月27日）PM_2.5/PM₁₀突降至0.2左右,"2+26"城市北部受形成于蒙古国的沙尘影响,短时ρ（PM₁₀）快速升高（峰值为818 μg/m3）,中南部受形成于内蒙古自治区阿拉善盟的沙尘及上风向PM_2.5污染的传输影响,ρ（PM_2.5）和ρ（PM₁₀）均较高,维持日均重度污染水平（参照GB 3095-2012《环境空气质量标准》和HJ 633-2012《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》）;第三阶段（11月28日-12月2日）PM_2.5/PM₁₀由0.3逐渐升至0.8,在静稳、高湿的不利气象条件下,一次污染物积累并二次转化,第二阶段残留沙尘中的矿物质对硫酸盐起到催化作用,导致ρ（PM_2.5）快速上升,"2+26"城市大部分达日均重度及以上污染;第四阶段（12月3-4日）与第二阶段类似,PM_2.5/PM₁₀突降至0.2,"2+26"城市再次受到沙尘天气和区域传输的共同影响,因冷空气持续时间较长,污染被有效清除.研究显示,此次污染过程是气象条件、污染物一次排放和二次转化、区域传输、沙尘天气等多因素综合作用的结果.当静稳、高湿等不利气象条件或沙尘天气出现时,区域应加强对各类污染物排放的管控力度,以降低污染物的一次排放、二次转化以及沙尘和区域传输的共同影响,进而削弱污染严重程度.      

宝鸡市冬季一次持续性重污染过程特征分析

污染气象成因和污染物区域传输作用对本地污染影响较大,研究不同地区污染气象成因和污染物区域传输作用对本地污染的治理有重要意义.利用污染物浓度监测和气象要素观测资料,采用统计学分析方法、特征雷达图和HYSPLIT-4后向轨迹模型分析宝鸡市2018年12月29日—2019年1月8日一次持续性重污染过程的气象成因和污染特征.结果表明:①此次重度污染持续时间长、强度大,污染过程中有6 d空气质量指数(AQI)达到重度及以上污染(AQI>200),ρ(PM_2.5)平均值达205.4 μg/m3,有2 d达到严重污染(AQI>300).②气象条件对污染物浓度的影响显著,高低空环流形势形成稳定层结,容易造成污染物累积.东南大风将污染气团远距离输送到宝鸡市,西北静小风使得污染物在本地聚集加重污染.③重污染维持阶段,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)在0.9左右,说明此次污染过程PM_2.5占比较大,污染物的二次转化作用明显;ρ(NO₂)/ρ(SO₂)为6.2,表征移动源贡献率高于固定源;ρ(CO)/ρ(SO₂)呈先增后减的变化特征,表明静稳天气持续,本地源排放对重污染的贡献逐渐凸显.④特征雷达图结果表明,此次重污染过程的污染类型由发展阶段的污染特征不明显和燃煤型污染特征,逐渐转化为偏二次污染类型,重污染过程结束后污染类型以偏扬尘型为主.研究显示,气象条件和传输扩散对宝鸡市重污染影响显著,宝鸡市重污染应急需优先管控移动源,汾渭平原应加强区域联动,共同治理环境污染问题.      

基于SPAMS的兰州市2018年冬季沙尘天气过程细颗粒物污染特征及来源研究

2018年11月22日-12月1日,兰州市经历了一次远距离传输的沙尘天气过程,为了解此次沙尘天气过程时段细颗粒物污染特征及其污染来源变化特征,本研究基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）细颗粒物自动采集数据,并结合常规污染物自动监测数据和气象因子数据对沙尘天气前后及其过境期间细颗粒物化学组分及污染来源变化情况进行了分析,同时利用后向轨迹模型（HYSPLIT）研究了沙尘气溶胶的输送路径.研究结果表明：受沙尘天气过境影响,兰州市PM₁₀浓度大幅升高,PM_2.5/PM₁₀最小值仅为0.13,SO₂、NO₂、CO质量浓度出现明显降低,而O₃质量浓度在沙尘过境时有所升高;细颗粒物质量浓度与MASS数浓度变化趋势基本一致,细颗粒物的变化趋势可一定程度上反映大气细颗粒物的污染状况;利用自适应共振神经网络法分类后经人工合并将所采集到的细颗粒分为9类：OC、EC、HOC、OCEC、MD、HM、K、Na、LEV;所选时间段内SPAMS采集到的OC（24.8%）类颗粒物数量最多,沙尘过境时MD、LEV、Na类颗粒物占比不同程度增大,其余颗粒物占比减小;沙尘过境时扬尘源、生物质燃烧源、工业工艺源、餐饮及其它源贡献率增加,其中扬尘源增幅最大,而其余源贡献占比减小;后向轨迹HYSPLIT模型输送路径结果显示沙尘天气过程的起源地为塔克拉玛干沙漠,传输方向为经新疆的塔里木盆地塔克拉玛干沙漠进入青海中部,最后影响兰州地区.     

呼包鄂地区冬季、夏季PM2.5污染特征

基于PMF模型源解析结果分析了呼包鄂地区冬季、夏季主要污染源及污染特征.物质重构结果表明,有机物(19. 9%～44. 6%)、地壳物质(9. 7%～46. 2%)在呼包鄂地区受体PM_(2.5)中占有较大比重.源解析结果表明,冬季各类源对PM_(2.5)的分担率大小依次为:二次源(26. 7%)燃煤源(26. 1%)机动车源(19. 1%)扬尘源(18. 1%),夏季则为二次源(26. 7%)扬尘源(22. 3%)燃煤源(16. 6%)机动车源(15. 1%) SOC(8. 7%),可以看出二次源在呼包鄂地区冬季和夏季均为首要贡献源类,冬季燃煤源、夏季扬尘源对呼包鄂地区的影响较大.分析冬季、夏季典型污染过程,对应于源解析结果,冬季主要污染源为二次源、燃煤源,夏季为二次源.