农村散煤替代对PM2.5污染影响及健康效益评估——以河南省为例

基于2016年河南省农村污染物排放清单,采用县级优化模型,设置了基准和散煤治理2种情景,评估了2025年1月份河南省农村散煤替代的减排潜力,利用空气质量模型（WRF-CMAQ）模拟其对PM_2.5污染改善的贡献,并采取泊松回归模型分析了相应的居民健康效益.结果表明,由于围护结构改造的成本较低及保温效果显著,其与采暖设备的组合技术在河南省农村家庭是最适合推广的采暖技术.在散煤治理情景下,2025年1月河南省农村居民燃烧源的SO₂,NO_x,CO,PM₁₀,PM_2.5,VOCs,NH₃排放量与基准情景相比分别下降了98.3%,82.6%,99.8%,99.2%,98.8%,98.2%和99.4%.散煤治理情景下河南省2025年1月PM_2.5浓度模拟结果与基准情景相比下降4.1μg/m³,可以避免2220人过早死亡,带来23.5亿元经济效益.     

安阳市典型工业源PM2.5排放特征及减排潜力估算

为探究安阳市PM_(2. 5)排放特征,通过现场调查对安阳市工业源活动水平和控制技术信息进行收集,采用合理的估算方法、排放因子,建立了安阳市2016年工业源PM_(2. 5)排放清单,并利用地理信息系统(GIS)技术进行空间分配.基于典型行业超低排放改造和煤炭压减要求设置3种情景,估算了2020年安阳市工业源PM_(2. 5)减排潜力.结果表明,安阳市2016年工业源PM_(2. 5)排放总量为81 071. 13 t;有色冶金、钢铁和建材行业是安阳市PM_(2. 5)主要贡献源,分别占总排放量的45. 43%、25. 74%和18. 00%;安阳市各乡镇排放差异突出,PM_(2. 5)排放主要集中在市区及林州市和安阳县,且以安阳市区排放量最为突出,而安阳市区的4个辖区的排放强度差异更为巨大;通过设定不同控制情景,估算2020年安阳市PM_(2. 5)减排潜力分别为398. 72、11 623. 87和14 072. 27 t,分别占2016年工业源排放总量的0. 49%、14. 34%和17. 22%.可见,安阳市PM_(2. 5)具有较大减排潜力,超低排放改造和煤炭压减对安阳市PM_(2. 5)减排具有重要意义.     

河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

郑州市细颗粒物时空差异及管控措施影响

为研究郑州市细颗粒物（PM_2.5）时空分布差异及秋冬季管控措施影响,于2017年秋季至2018年冬季选取5个点位采集PM_2.5样品并进行组分分析,利用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析PM_2.5污染来源,评估郑州市秋冬季管控效果,并基于源解析结果为下一阶段秋冬季管控提供支撑.郑州市PM_2.5浓度冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季,郑州大学（ZZU）PM_2.5浓度最高［（83.1±44.7）μg·m^-3］,高出平均浓度［（76.5±46.1）μg·m^-3］的8.7%.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在9种水溶性离子中平均占比高达22.5%、43.6%和23.4%,受燃煤影响Cl^-两年冬季占比高于其他季节（6.7%和6.6%）.秋冬季二次有机碳（SOC）污染严重,浓度占有机碳的一半以上,2018年市监测站（JCZ）和ZZU点位SOC/OC比2017年有所下降,但其他3个点位大幅度升高,说明这些地区不同的排放基础应对管控措施的表现不尽相同.重构结果表明硫酸盐占比在夏季最高（25.0%）,硝酸盐两年秋季占比较高（23.1%和25.1%）,地壳物质春季占比最高（18.2%）,二次有机气溶胶（SOA）冬季最高（14.1%和20.5%）;JCZ和航空港（HKG）点位SOA贡献较大（16.9%和16.4%）,ZZU点位受到一次有机气溶胶和地壳物质影响较大（14.3%和12.1%）.PMF结果表明二次无机盐（37.5%）、SOA（15.4%）、交通源（14.9%）、工艺过程源（4.8%）、燃煤源（16.0%）、扬尘源（6.5%）和生物质燃烧源（2.8%）是郑州市PM_2.5的主要污染源,SOA和燃煤源在冬季贡献最大,扬尘源和生物质燃烧源在春季和秋季贡献较大;市区点位JCZ、ZZU和临近机场的HKG受到交通源的影响高于其他点位,非市区点位新密和HKG受到生物质燃烧源的影响较大.对比两年秋冬季,2018年秋冬季SOA、交通源和工艺过程源的贡献有所升高,而二次无机盐、燃煤源和生物质燃烧源有所下降,冬季扬尘源也有所下降.结果表明秋冬季管控措施对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,同时SOA前体物挥发性有机物是进一步减排管控的方向.     

郑州市冬夏季污染过程中大气VOCs污染特征、来源解析及活性分析

为了研究挥发性有机物（VOCs）的污染特征,于2021年6月和12月在郑州市对两个污染过程中的VOCs进行了连续监测.结合气象条件,对比分析了VOCs冬夏季污染过程的污染特征、来源贡献和活性差异.结果显示,两个污染过程φ（VOCs）分别为（27.92±12.68）×10^-9和（24.30±5.93）×10^-9.冬季雾-霾污染过程相较于夏季O₃污染过程,VOCs体积分数变化范围更大.冬季污染过程源解析结果：工业源（27.0%）、机动车源（22.5%）、燃烧源（20.1%）、溶剂使用源（16.3%）和油气挥发源（14.1%）;夏季污染过程源解析结果：机动车源（24.8%）、工业源（24.1%）、溶剂使用源（17.4%）、油气挥发源（14.2%）、燃烧源（11.2%）和植物源（8.4%）.光化学烟雾产量模型结果显示,两个污染过程中夏季臭氧生成处于VOCs控制区的天数占比（66.7%）小于冬季（100.0%）.二次反应活性结果显示,冬季和夏季污染过程·OH自由基反应活性（L_·OH）均值分别为4.12 s^-1和4.76 s^-1.夏季污染过程臭氧生成潜势（OFP）均值108.36 μg·m^-3,L_·OH和OFP贡献率排名前10名物种夏季污染过程以烯烃为主.郑州市冬季污染过程的总二次有机气溶胶生成潜势（SOAFP）为54.38 μg·m^-3,冬季污染过程SOAFP贡献率前10名物种中芳香烃占9个.     

郑州市冬季大气PM2.5传输路径和潜在源分析

针对郑州市2017年12月~2018年2月的冬季气象数据和大气污染物质量浓度在线监测数据,分析了气象条件对颗粒物浓度的影响.通过混合型单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)方法模拟了郑州市冬季48 h的气流后向轨迹,同时进行了聚类分析,并使用潜在源贡献因子(PSCF)方法和浓度权重轨迹(CWT)方法分析了郑州市冬季PM_(2.5)的潜在污染来源和不同潜在源区对郑州市大气PM_(2.5)浓度的贡献.结果表明,低风速、高湿度和较少的降水是造成颗粒物污染严重的重要气象因素;超过60%的后向轨迹来自西北方向,其次是来自京津地区的轨迹占比为25.6%,而来自南边和东边的轨迹只占7.5%和6.1%,但对应着较高的PM_(2.5)浓度;郑州市冬季PM_(2.5)的潜在源区主要是北部的京津冀传输通道城市,包括焦作、开封、新乡、鹤壁、濮阳、安阳、邯郸和邢台,此外,相邻省份包括山西省、湖北省和安徽省部分区域对郑州市大气PM_(2.5)污染水平也有着较大的影响和贡献.     

郑州市两次典型大气重污染过程成因分析

于2017年11月21~29日利用在线金属分析仪及气象仪器在郑州大学站点进行连续观测,识别郑州市秋冬季节典型灰霾重污染爆发的成因.结果表明：观测期间采样点大气PM_2.5中As,Mn,Fe,Cu和Zn等元素浓度相比其他城市较高;基于气象数据统计分析可知,来自郑州市东北方向污染气团的传输,以及低风速、高湿度的静稳天气造成的本地排放污染物积聚是这两次重污染形成的主要气象因素;同时,利用正矩阵因子分解法（PMF）定量解析出观测期间主要贡献源：扬尘源（36.8%）,机动车源（27.6%）,工业源（21.0%）和燃烧源（14.6%）.其中,扬尘源在清洁天的贡献占比较高,而重污染期间机动车源和燃烧源的贡献显著增大.     

郑州市夏季PM2.5中二次无机组分污染特征及其影响因素

硝酸根(NO₃^-)、硫酸根(SO₄^2-)和铵根离子(NH₄⁺)是PM_2.5中重要组分,研究三者的污染特征及其影响因素对空气质量的持续改善至关重要.于郑州市2020年夏季利用一系列在线PM_2.5化学组分仪器开展连续观测.结果表明,郑州市2020年夏季ρ(PM_2.5)平均值为(28±13)μg·m-3,呈现夜间高白天低的日变化特征.ρ(NO₃^-)、ρ(SO₄^2-)和ρ(NH₄⁺)的平均值分别为(7.8±6.7)、(7.2±3.7)和(5.5±3.1)μg·m-3,在PM_2.5中的占比分别达到22%、 21%和16%.分析不同情景下组分变化规律发现,随着PM_2.5浓度的上升,NO₃^-     

安阳市燃煤源颗粒物及碳组分排放特征

为探究安阳市燃煤源排放特征,基于实地调研、抽样调查和部门座谈等方法,利用排放因子法自下而上的估算了2016年安阳市燃煤源颗粒物和碳组分排放清单,利用经纬度坐标和所属乡镇信息,进行了全市PM_(10)、PM_(2.5)、PM_1、EC和OC排放空间分配,并通过对2017年燃煤源相关政策的搜集整理,结合2016年调研情况,对2017年安阳市主要燃煤相关政策颗粒物减排效果进行了估算。结果表明:安阳市2016年燃煤源PM_(10)、PM_(2.5)、PM_1、EC和OC排放总量分别为5 735.03、2 986.61、1 049.40、718.05和385.29 t;散煤燃烧源是PM_(10)、PM_(2.5)、PM_1、EC和OC的主要贡献源,分别贡献了各污染物的70.71%、76.98%、91.81%、85.14%和71.83%;从空间分布来看,排放主要集中在林州市的河顺镇、龙安区的东风乡以及殷都区的纱厂路街道,而排放强度较高的乡镇(街道)主要集中在市区的纱厂路街道、北大街街道、洹北街道、豆腐营街道和东风乡;通过对2017年燃煤源相关政策的搜集整理,结合2016年调研情况,估算2017年燃煤源PM_(10)、PM_(2.5)和PM_1减排量分别为2 735.15、1 410.08和457.61t,分别占2016年燃煤源排放总量的47.69%、47.21%和43.61%。研究显示,2016年安阳市燃煤源颗粒物排放量较大,2017年安阳市采取的燃煤相关政策措施对安阳市燃煤源颗粒物减排效果显著。     

郑州市PM2.5中水溶性离子特征及来源分析

为探究郑州市PM_(2.5)中水溶性离子污染特征,本研究自2017年12月1日至2018年11月30日对郑州市PM_(2.5)中水溶性离子进行为期1a的高时间分辨率持续观测,并基于高时间分辨率观测数据分析水溶性离子特征并对其进行来源分析.结果表明,观测期间郑州市总水溶性离子平均质量浓度为42. 7μg·m~(-3),各离子质量浓度从大到小分别为:硝酸根(17. 7μg·m~(-3))、硫酸根(10. 2μg·m~(-3))、铵根(9. 0μg·m~(-3))、氯离子(2. 3μg·m~(-3))、钾离子(1. 3μg·m~(-3))、钠离子(1. 3μg·m~(-3))、钙离子(0. 8μg·m~(-3))和镁离子(0. 1μg·m~(-3)).总水溶性离子质量浓度表现为冬季最高,秋季略高于春季,夏季最低的季节特征,在PM_(2.5)中的占比表现为秋季(65. 2%)冬季(52. 5%)夏季(48. 2%)春季(43. 0%).除钠离子和钙离子外,其余水溶性离子质量浓度均表现为冬季秋季春季夏季的季节变化特征,而钠离子表现为秋季最高,夏季最低的季节变化特征,钙离子表现为秋季最高,冬季最低的季节变化特征.总水溶性离子质量浓度全年及春季、夏季和秋季均表现为单峰分布的日变化特征,冬季没有显著的日变化特征.观测期间二次离子(硫酸根、硝酸根和铵根)质量浓度占PM_(2.5)的43. 8%,是PM_(2.5)的重要组成部分,主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在.观测期间郑州市存在较大程度的二次转化过程,且相对湿度对硫氧化率的影响较大,而温度对氮氧化率的影响较大.观测期间二次离子间具有较好的相关性,钾离子与镁离子和氯离子也表现出较好的相关性.硝酸根、硫酸根和铵根的主要来源是气体污染物的二次转化,镁离子和钙离子通常来源于土壤尘和建筑尘,钾离子是主要的生物质燃烧标识物之一,钠离子来自于海盐和土壤尘,氯离子不仅来自于海盐,也可来自生物质燃烧和化石燃料燃烧.主成分分析结果表明观测期间郑州市PM_(2.5)中水溶性离子主要受二次转化、燃烧源及土壤或建筑扬尘源排放影响.