有序介孔材料过滤脱除纳米颗粒物

多孔材料过滤去除环境纳米颗粒物(nanoparticles,NPs)是空气净化治理的重要方法之一.本文采用介孔分子筛(MCM-41、SBA-15)和有序介孔碳(CMK-3)这3种典型介孔材料对2~20 nm的NPs进行过滤脱除研究,旨在探索介孔材料在NPs过滤方面的应用可行性与相关理论基础.基于3种介孔材料的物理化学性质表征结果,通过本实验发现介孔材料孔道的最可几孔径以及一定量的介孔孔容是吸附NPs的关键,而微孔分布对去除NPs贡献不大.进一步对SBA-15在不同流量及不同颗粒床厚度下对NPs的去除进行了分析,发现纳米颗粒物的最易穿透粒径(most penetrating particle size,MPPS)随着流量的增大而减小,同时MPPS颗粒物的去除效率随之降低,且MPPS基本不受颗粒床厚度变化的影响.本研究为介孔材料过滤脱除NPs提供了技术依据.     

基于CO2气体分离的固载离子液体@介孔二氧化硅混合基质膜

为提升混合基质膜对CO₂的气体分离性能,将具有良好CO₂吸附特性能的离子液体首先固载于介孔SiO₂中,而后将该复合材料掺杂到 聚酰亚胺高分子中构建高效分离CO₂的混合基质膜.研究结果表明,固载离子液体主要进入介孔SiO₂的孔道内部,但当绝大部分介孔孔道被离子液体填满后,过多离子液体在SiO₂颗粒外围形成连接.由于离子液体对CO₂优异的吸附性能,其固载后介孔SiO₂对CO₂的吸附性能得到的显著提升,这进一步增强了固载离子液体的介孔SiO₂掺杂混合基质膜对CO₂气体的捕获,随着混合基质膜中离子液体固载量增加其CO₂渗透性能也明显提升.但当固载离子液体加入量达到1.0 g时,固载离子液体的介孔SiO₂在PI高分子中出现了团聚,其CO₂渗透性能反而下降.IL@C-SiO₂-2/PI膜的渗透性能和对CO₂的渗透选择性都达到最佳,其对CO₂/N₂理想选择性可达到30.     

铅离子印迹电化学传感器的制备及检测性能研究

重金属因其具有高毒性、致癌性和潜在的生物积累性，引发的环境问题受到广泛关注。为精确监测环境中的重金属污染，结合电化学分析和离子印迹技术的优势，构筑了对铅离子的高灵敏电化学传感器。利用铅离子作为模板，采用3-（γ-氨基乙氨基）-丙基-三甲基硅烷作为功能单体，在介孔硅表面，通过共缩聚法制备了离子印迹聚合物，并将其作为电化学传感器的核心识别元件。经过优化碳糊电极的组成，制备了一系列高选择性的离子印迹电化学传感器，并对其电化学行为进行了分析。测试结果表明，所制传感器对铅离子的检测线性范围为10^-9～10^-6 mol/L，且检出限达到1.3×10^-11mol/L（信噪比=3）。在对河水和大米等实际样品的检测中，传感器展现了高灵敏性（相对标准偏差为2.5%～7.4%）和高准确性（回收率为98.8%～102.9%），表明其在环境监测和食品安全检测方面具有应用潜力。     

介孔铁锆复合氧化物的制备及其对Cr(Ⅵ)的吸附性能

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,以铁(Fe)和锆(Zr)为原料,采用不同Fe/Zr摩尔比例,制备出Fe/Zr复合氧化物吸附剂,对吸附剂的比表面积、孔径分布、晶型结构和零点电位(PH2pc)进行了表征.筛选吸附容量最佳的Fe/Zr吸附剂,考察了吸附条件对其去除水中Cr(Ⅵ)效果的影响,探讨了吸附动力学和等温线规律.结果表明:最佳吸附剂的Fe/Zr摩尔比为5/1,具有典型的介孔材料结构特征;该吸附剂在pH为2～8范围内均有良好的除Cr(Ⅵ)效率;30min内即可达到吸附平衡,最大吸附容量为60.90 mg/g.介孔Fe/Zr复合氧化物与现有除Cr(Ⅵ)吸附剂相比具有更高的吸附能力,是一种具有较好应用潜力的水处理除Cr(Ⅵ)吸附剂.     

单质硫改性介孔炭对水溶液中汞的吸附性能研究

对介孔炭CMK-3进行单质硫改性得到OMC-S，并通过静态吸附实验研究了该材料对水溶液中汞的吸附性能。研究结果表明：单质硫改性可以在介孔炭上负载12.33%的硫，从而使得介孔炭对汞的吸附容量从185 mg/g提高到476 mg/g；OMC-S具有较广的适用pH值范围，在pH 3～11.5范围内其对汞的吸附去除率均达到92%以上；氯离子对OMC-S的吸附性能具有一定的抑制作用，原因在于它能和汞离子络合形成一系列吸附性能较差的Hg-Cl络合物，而腐殖酸在所研究的范围内对OMC-S的吸附性能无明显影响。     

介孔TiO2的制备及光催化降解有机染料的研究

以十六烷基三甲基溴化胺为模板剂,用溶胶-凝胶法制备了介孔TiO2,用x射线衍射、透射电子显微镜、热重/差热分析及氮气吸附等方法对其进行了分析表征,并用偶氮染料阳离子红X-GRL为目标污染物分析了它的光催化活性.实验结果表明,450℃热处理后的介孔TiO2是锐钛矿型的,平均孔径为18 nm.氮气吸附曲线呈典型的介孔材料Ⅳ型吸附等温线特征.由于介孔TiO2具有较大的比表面积,因此表现出比非介孔TiO2高的光催化活性.     

介孔TiO2纤维的制备及其光催化性能

采用溶胶-凝胶和水蒸气活化热处理技术制备了介孔TiO2纤维,考察了各种因素对介孔TiO2纤维光催化活性的影响,并对介孔TiO2纤维结构进行了表征。介孔TiO2纤维的最佳制备条件：n（TBOT）∶n（C6H10O3）∶n（H2O）∶n（C3H8O）=1∶0.4∶2.0∶16,搅拌时间80min,Si与Ti的摩尔比为0.15,采用分段程序升温工艺,活化温度为700℃。所得介孔TiO2纤维比表面积为127.7m2/g,最可几孔径为7.3nm,具有极高的热稳定性及抗晶型转变能力,反应时间75min时活性艳红X-3B降解率为99.3%。     

Heterogeneous Fenton-like degradation of 4-chlorophenol using iron/ordered mesoporous carbon catalyst

Ordered mesoporous carbon supported iron catalysts(Fe/OMC) were prepared by the incipient wetness impregnation method and investigated in Fenton-like degradation of 4-chlorophenol(4CP) in this work. XRD and TEM characterization showed that the iron oxides were well dispersed on the OMC support and grew bigger with the increasing calcination temperature. The catalyst prepared with a lower calcination temperature showed higher decomposition efficiency towards 4CP and H2O2, but more metals were leached. The effect of different operational parameters such as initial pH, H2O2 dosage, and reaction temperature on the catalytic activity was evaluated. The results showed that 96.1% of 4CP and 47.4% of TOC was removed after 270 min at 30°C, initial pH of 3 and 6.6 mmol/L H2O2. 88% of 4CP removal efficiency was retained after three successive runs, indicating Fe/OMC a stable catalyst for Fenton reaction. 4CP was degraded predominately by the attack of hydroxyl radical formed on the catalyst surface and in the bulk solution due to iron leaching. Based on the degradation intermediates detected by high performance liquid chromatography, possible oxidation pathways were proposed during the 4CP degradation.     

Ti-MCM-41的微波水热法合成、表征及其催化氧化性质研究

本研究利用微波水热法合成Ti-MCM-41,并采用XRD、FTIR、BET、XPS及TEM等技术对材料进行表征.同时,使用甲基橙溶液作为光催化氧化的对象,对光催化剂的氧化性能进行考察.实验结果表明:利用微波水热法合成Ti-MCM-41,可将合成时间缩短至3 h,能够大大缩减反应时间并节省能源.通过在MCM-41多孔结构中掺杂钛,可明显提高其光催化活性.在酸性溶液中,Ti-MCM-41的催化氧化效率较高.XRD、FTIR、BET、XPS及TEM等表征结果表明,钛成功地掺入到了MCM-41中,并未破坏其多孔有序的结构,Ti-MCM-41同时兼具介孔材料的高比表面积和二氧化钛的光催化性能,有利于在环境污染修复上的应用.     

新型介孔吸附剂的制备及吸附性能

采用挥发诱导自组装(EISA)技术,以乙醇为溶剂,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为结构导向剂,合成了孔径为5.4nm的巯基功能化介孔材料,并用FTIR、EA、N2吸附-脱附和XRD分析技术对介孔材料进行了表征.同时,以Cr3+、Pb2+为目标污染物,考察了介孔吸附剂对污染物的吸附性能.结果表明,介孔吸附剂的吸附性能受pH值(初始与终态值)、振荡时间、温度和重金属离子初始浓度的影响显著.在T=303K、pH=5、振荡时间为1h,振荡频率为150r·min-1,污染物初始浓度低于0.4mmol·L-1时,吸附剂对Cr3+、Pb2+的去除率分别在85%和90%以上.介孔吸附剂对Cu2+、Pb2+的等温吸附行为与Langmuir模型相吻合(R2>0.992).