CuO/AC@SiO_2的制备及对H_2S的深度脱除

采用模板法在CuO外包裹一层具有介孔结构的SiO_2,制备了CuO/AC@SiO_2。采用X射线衍射仪对CuO/AC@SiO_2的结构和催化活性位点进行了表征。通过固定床气固吸附实验,研究了CuO/AC@SiO_2对H_2S的吸附脱除性能。表征结果显示,CuO是催化氧化H_2S的活性中心,被氧化成Cu2O后吸附脱除H_2S的性能下降。实验结果表明:CuO/AC吸附H_2S时的有效穿透时间为117 min,CuO/AC@SiO_2的有效穿透时间提高到141 min,CuO/AC@SiO_2对H_2S的吸附性能明显提高;以Cu(NO_3)_2为前驱体的CuO/AC@SiO_2对H_2S的吸附量高于以Cu(AC)_2为前驱体;在Cu(NO_3)_2为前驱体、m(正硅酸乙酯)∶m(CuO/AC)=0.7、吸附温度为90℃的最佳条件下,CuO/AC@SiO_2对H_2S的吸附量达17.40 mg/g。     

羧基化改性有序介孔碳对罗丹明B的吸附

采用过硫酸钾(KSP)氧化法对有序介孔碳FDU-15进行了改性处理,制备了羧基化改性有序介孔碳FDU-15-KSP,对其进行了表征,并将其用于典型难降解染料罗丹明B的吸附。表征结果显示:KSP氧化处理可提高介孔碳上的羧基含量,但并未破坏其二维六方有序结构。实验结果表明:与FDU-15相比,FDU-15-KSP对罗丹明B的吸附性能显著提高,常温下的饱和吸附量由136.99 mg/g提高到196.08 mg/g;吸附p H为7时吸附效果最好,经60 min吸附后吸附过程基本达到平衡,温度升高有利于吸附的进行;FDU-15-KSP对罗丹明B的吸附过程较符合Langmuir等温吸附模型,是一个自发的、吸热的熵驱动过程;FDU-15-KSP对罗丹明B的吸附行为遵循Lagergren准二级动力学方程,吸附过程以化学吸附为主。     

双功能介孔吸附材料的制备及其同时吸附废水中Cd2+和Cr2O72-的研究

采用直接法和后嫁接法成功制备出骨架掺杂Al原子,孔道表面接枝大位阻含胺基基团的双功能介孔硅基吸附材料.采用SAXRD、TEM、FTIR、NH3-TPD等手段对合成材料进行表征,结果表明合成的双功能AN-SBA-15具有有序的二维六方介孔结构,孔道表面的Al-OH与胺基不会发生自发复合反应.对模拟废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)的同时吸附去除实验研究表明AN-SBA-15具备同时吸附废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的能力,吸附最佳pH值为5.0,吸附在40 min就达到平衡.AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的吸附符合Langmuir模型,属于单层吸附.由Langmuir模型拟合出的AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的最大吸附容量分别为125.9 mg·g~(-1)和156.5 mg·g~(-1).此外AN-SBA-15具备良好的脱附再生能力.     

磁性海藻酸铁介孔碳微球的合成及对水体中砷的去除

本研究以海藻酸钠作为基体前驱材料,利用离子交联法合成了海藻酸铁微球,然后进一步运用真空冷冻和高温裂解法制备了表面附着纳米铁氧化物的磁性海藻酸铁介孔碳微球(MAMC).同时,采用热场发射扫描电镜显微镜、X射线光电子能谱、热重分析仪、磁学测量系统、BET比表面孔径分析仪等对MAMC进行表征,并研究了MAMC对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附性能,重点考察投加量、pH、时间、初始污染物浓度对吸附性能的影响,并对吸附过程进行了动力学拟合和等温吸附方程拟合,最后对材料进行了再生实验.结果表明,MAMC对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均表现出良好的吸附性能,对As(Ⅲ)的吸附能力优于As(Ⅴ);当pH值为5~7时,MAMC对两种价态As的吸附效率最优;材料的吸附量随着时间的增加而增加.动力学拟合结果表明,MAMC的吸附过程较好地满足准二级动力学方程,等温吸附曲线较好地满足于Langmuir方程.此外,使用0.1 mol·L~(-1)的Na OH对材料的再生和脱附效果较好,能够实现材料的二次利用.本研究结果对处理含砷废水提供了重要的理论依据.     

Effects of alkali promoters on the textural and catalytic properties of mesoporous Fe–Al–Cu catalysts for water gas shift reaction

Mesoporous Fe₂O₃–Al₂O₃–CuO catalysts promoted with alkali oxides were synthesized and used in water gas shift reaction (WGSR) at high temperatures for hydrogen purification. These chromium-free catalysts were characterized using nitrogen adsorption/desorption, hydrogen temperature programmed reduction, X-ray diffraction (XRD), and transmission electron microscopy techniques. The synthesized catalysts with narrow single-modal pore size distribution in mesopore region possessed high specific surface area. The catalytic results revealed that except Cs, the addition of other alkali promoters declined the catalytic activity. However, all catalysts showed higher catalytic performance than the conventional commercial catalyst. The results showed an optimum content of Cs promoter (3 wt.%) for the promoted Fe–Al–Cu catalyst (3 wt.% Cs-FAC), which exhibited the highest activity in WGSR at high temperature.     

RGO改性介孔TiO2薄膜光催化同步去除Ni2+和SDBS

以钛酸四丁酯（TBT）、天然鳞片石墨为原料,聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为介孔模板剂,通过浸渍-提拉法辅助热处理和紫外辐照还原制备介孔RGO-TiO₂薄膜,利用XRD、SEM、BET、UV-Vis DRS、FT-IR等对其结构、形貌及性能进行表征.以Ni²⁺和十二烷基苯磺酸钠（SDBS）为目标污染物,考察了介孔RGO-TiO₂薄膜光催化去除Ni²⁺和SDBS的反应性能,探讨了GO加入量及pH值对其催化性能的影响.在最佳条件下,进一步研究Ni²⁺/SDBS共存体系中Ni²⁺的光催化还原和SDBS的光催化氧化.结果表明：GO的加入量为1.0wt%时,介孔RGO-TiO₂薄膜对单一体系Ni²⁺和SDBS的光催化效率最高,在此条件下,pH=7.5时Ni²⁺还原效率最高,pH=6时SDBS降解效率最高.综合以上实验条件,设定GO加入量为1.0wt%,pH≈6时,Ni²⁺/SDBS共存体系中Ni²⁺和SDBS去除效率均优于Ni²⁺和SDBS单一体系,此时,Ni²⁺还原率为87.9%,SDBS氧化率为95.5%.分析协同光催化机制,TiO₂-SDBS表面复合物在紫外光激发下,SDBS被氧化同时,光生电子及SDBS氧化产物CO₂·^-自由基同步还原Ni²⁺.     

介孔炭干凝胶对孔雀石绿的吸附性能研究

以间苯二酚和甲醛为原料,采用溶胶-凝胶法,通过调整碱性催化剂碳酸钠用量,制备了一系列介孔丰富的炭干凝胶吸附剂.主要考察了介孔炭干凝胶对染料孔雀石绿的吸附性能,并进行了孔结构、表面形貌和官能团的分析.结果表明,催化剂用量不同的介孔炭干凝胶具有不同的粒径和孔径,当间苯二酚与碳酸钠的物质的量比为1000∶1时,制得的吸附剂比表面积和介孔最丰富,且其对孔雀石绿的吸附量最大.同时,介孔炭干凝胶的用量、吸附时间和温度对吸附容量均有一定的影响,吸附过程符合伪二阶动力学模型和Langmuir等温模型,最大吸附量为208.33 mg·g~(-1);吸附过程是自发的吸热反应.介孔炭干凝胶对孔雀石绿的主要吸附机理是染料分子与羟基和羧基等官能团之间存在静电作用、氢键作用及范德华力作用.     

磷掺杂的介孔石墨相氮化碳光催化降解染料

将三聚氰胺、三聚氰胺聚磷酸盐和SBA-15热共聚成功制备了磷掺杂的介孔石墨类氮化碳（P-mpg-C₃N₄）,并通过场发射扫描电子显微镜（FESEM）、X射线衍射光谱（XRD）、傅里叶转换红外光谱（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、场发射扫描透射电镜能谱（EDS）和紫外可见光漫反射光谱（UV-vis-DRS）等方法对催化剂形貌结构和光学性能进行了表征.结果表明,磷元素成功地掺杂在氮化碳的结构上,呈均匀分布,相对于石墨相氮化碳（g-C₃N₄）,其比表面积可达198.3m²/g,并因此提供大量的活性位点而提高光催化活性.P-mpg-C₃N₄对亮丽春红5R的光催化降解速率是g-C₃N₄的31.3倍,其光催化性能增强的机理是禁带宽度的减小,可见光吸收范围从440nm延伸到了460nm,其次,改性后的光催化剂能显著抑制光生电子空穴对的复合,从而有更多的活性点位以及活性物种能参与光催化反应过程.循环实验表明,经过5个循环降解后光催化性能仍保持在初始状态的91.67%,表明P-mpg-C₃N₄具有很好的光催化稳定性.     

中孔活性炭对水溶液中Cr3+的吸附

采用模板法和氢氧化钾化学活化法制备出不同中孔率的中孔活性炭并用于水中Cr3+的静态吸附,探讨了中孔活性炭吸附Cr3+的影响因素.实验结果表明,当溶液pH为6.0、吸附温度为50℃、吸附时间为120min、活性炭加入量为2.0g/L以及活性炭中孔率为80.0％～90.0％时.中孔活性炭对溶液中Cr3+的去除率达到98.5％.分别采用Langmuir和Freundlich方程拟合活性炭对Cr3+吸附的等温线,发现Langmuir等温吸附模型对活性炭吸附Cr3+拟合程度更好.活性炭中孔率的增大有利于提高Cr3+的平衡吸附量,但同时还受到活性炭表面酸总量的影响.吸附Cr3+前、后活性炭的FTIR谱图表明,Cr3+与活性炭表面含氧官能团发生了离子交换反应.     

磁性粒子/介孔碳的合成及其吸附性能

以介孔分子筛SBA-15为模板,采用三氯化铁和蔗糖同步浇铸的方法,利用纳米刻蚀技术合成了Fe-Fe3O4磁性纳米粒子/介孔碳复合体(简称磁性粒子/介孔碳)。XRD分析和高分辨透射电子显微镜表征结果表明,磁性粒子/介孔碳中含有强磁性粒子——Fe3O4和α-Fe。在初始罗丹明B质量浓度为200 mg/L的溶液中加入于碳化温度为800 oC下制得的磁性粒子/介孔碳1 mg/L,吸附190 min后,平衡吸附量为329 mg/g。吸附后的磁性粒子/介孔碳在乙醇中的脱附率可达93.7%。通过外加磁场可将吸附后的磁性粒子/介孔碳与溶液分离。