六类餐饮源排放PM2.5化学成分谱

大气颗粒物源成分谱可以表征源排放颗粒物的理化特征,为受体模型开展来源解析研究提供基础数据.餐饮油烟排放是室内外环境大气污染的来源之一,当前餐饮源排放PM_2.5的化学成分谱仍然缺乏.该研究分别在成都市、武汉市和天津市采集了29组6种餐饮源（居民烹饪、火锅店、烧烤店、职工食堂、中餐馆、商场综合餐饮）排放的PM_2.5样品,分析无机元素、离子、碳、多环芳烃（PAHs）等化学组分,并构建了餐饮源排放颗粒物化学成分谱.结果表明:①餐饮源排放PM_2.5化学成分中的主要组分为OC（有机碳）、EC（元素碳）、Ca、Al、Fe、NH₄+、SO₄2-、NO₃-、Na+、K+、Mg2+和Cl-,其中w（OC）最高,为41.67%~57.91%.②餐饮源排放PM_2.5的PAHs中,3环和4环占比较高,其中芴（Flu）、菲（Phe）、荧蒽（Fla）、芘（Pyr）的质量分数相对其他物质较高.研究显示:餐饮源排放PM_2.5中OC/EC约为15.99~67.61,在一定程度上可以用来表征餐饮源排放;Fla/（Fla+Pyr）和InP/（InP+BghiP）多集中在0.45~0.55之间,或可作为标识餐饮源的特征比值.      

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

关中地区背景点位环境空气PM2.5来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_2.5污染来源,于2014年12月-2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位（农村区域,108°44'13"E、34°00'53"N）开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放（22.40%~24.53%）、煤烟尘（14.57%~14.73%）、生物质燃烧（11.88%~13.42%）是另外3种主要贡献源,而土壤尘（6.28%~7.22%）分担率相对较小. 2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.      

杭州市冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源

为研究杭州市PM_2.5中碳组分特征,于2013年12月-2014年2月在7个常规点位和2个对照点同步采集PM_2.5样品,分析其污染特征及来源.结果表明:杭州市冬季有机碳（OC）、元素碳（EC）、二次有机碳（SOC）的平均质量浓度分别为（23.7±7.5）（5.0±2.4）和（9.2±4.5）μg/m3,OC/EC[ρ（OC）/ρ（EC）]和SOC/OC[ρ（SOC）/ρ（OC）]的平均值分别为5.3±1.9和0.4±0.2.对照点ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（SOC）和OC/EC、SOC/OC分别为常规点位的0.8、0.6、1.2、1.2和1.3倍.采样期间,常规点位和对照点ρ（OC）和ρ（EC）的日均值具有相同的时间变化趋势.对照点ρ（OC）和ρ（EC）的相关性（0.49）低于常规点位（0.61）,对照点PM_2.5中OC和EC的来源差异性更明显.8个碳组分的丰度分析表明,常规点位和对照点PM_2.5中碳组分的来源基本一致,主要来源于道路尘、燃煤、机动车和生物质燃烧.绝对主因子分析法源解析结果表明,杭州市冬季PM_2.5中总碳（TC）的主要来源中,燃煤/汽油车排放/道路尘、柴油车排放和生物质燃烧的分担率为79.1%、13.1%和3.5%.      

天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征研究

为了解天津市冬季近地层颗粒物垂直分布特征,于2013年12月23日—2014年1月18日,利用Andersen撞击式采样器在天津大气边界层观测站采集10 m和220 m高度颗粒物样品,分析了水溶性离子、碳组分.结果表明,不同天气下不同粒径颗粒物质量浓度分布均呈双峰形,峰值出现在1.1~2.1μm和9.0~10μm粒径段.PM10浓度均随高度的增加而降低,污染日和清洁日最大浓度峰值分别出现在1.1~2.1μm、9.0~10μm粒径段.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+等二次离子质量浓度、百分占比及OC/EC的比值均随高度的上升而增加;清洁日二次离子质量浓度随着高度的上升而降低,但百分占比随着高度的上升而增加,OC/EC的比值均随高度的上升基本保持稳定.污染日SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-质量浓度及百分占比均较清洁日增加明显,燃煤、机动车及二次离子为颗粒物的主要来源,并在220 m高度二次污染较重.污染日和清洁日下NO_3~-/SO_4~(2-)的比值均随着高度的上升而增加,低层机动车排放对亚微米模态(1μm)贡献明显,而对于粗粒径段,燃煤源的贡献则大于机动车.污染日和清洁日二次离子、OC、EC主要富集于细粒子,Ca~(2+)、Mg~(2+)、Na~+等一次离子主要富集于粗粒子.     

天津市PM_(10)中元素的浓度特征和富集特征研究

为了解天津市大气PM10中元素的浓度水平和污染元素的来源,在天津市布置了7个采样点,获得了风沙季、非采暖季和采暖季19个元素的监测数据。结果表明:Ni、Pb、Cu、Cr是PM10中的主要超标污染元素;K、Ca、Na、Mg、Al、Si、Fe、Ti等8种元素是PM10浓度的主要贡献率元素(92%);19个元素的富集系数风沙季明显低于非采暖季;Co、Cu、Zn、Br、Pb五个元素各季和各站的富集系数均大于10,人为源贡献大于自然源,是环境治理的重点元素。     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.     

利用单颗粒气溶胶质谱仪研究燃煤尘质谱特征

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500 nm以上粒径段检测效果较好;两个样品正谱图中有非常明显的锂、钙、钛、铝等金属组分信号和碳组分信号特征,负谱图中硅酸盐、硝酸盐和硫酸盐等信号比较明显,并且随着粒径的增加碳组分、硫酸盐和硝酸盐等组分对应的信号强度逐渐减弱,而硅酸盐、铝、钙和钛等组分对应的信号强度逐渐增强;对两个样品使用ART-2a聚类获得多个颗粒物类别,分析表明,它们均含有元素碳二次类(硫酸盐和硝酸盐缩写为二次Sec)、有机碳二次类、铝元素碳类、铝钙硅酸盐类和富硅酸盐类等颗粒物类别,并且随着粒径的增加金属硅酸盐颗粒出现频率增大,而含碳颗粒与硫酸盐出现频率降低.但烟道气样品和下载灰样品的质谱特征呈显著差异,下载灰样品更能代表燃煤源真实排放特征.建议在今后建立基于单颗粒质谱固定源成分谱时,应使用单颗粒气溶胶质谱仪在外场进行实测,并使用聚类的方法提取不同粒径段上的源质谱特征,可能会取得更好的效果.     

机器学习耦合受体模型揭示驱动因素对PM2.5的影响

PM_2.5主要受排放源、大气化学、气象条件等驱动因素的非线性影响,了解驱动因素对PM_2.5浓度的影响十分重要. 本研究基于南开大学大气环境综合观测超级站的逐时在线观测数据,耦合机器学习方法和受体模型,揭示了驱动因素的重要性以及对PM_2.5浓度的影响. 结果表明:① 2018年11月—2020年10月观测地点的PM_2.5浓度范围为3.21~291.80 μg/m3,采暖季PM_2.5浓度和化学组分均高于非采暖季. ②使用受体模型解析PM_2.5的来源及其贡献,发现观测期间二次源的贡献率(44.7%)最高,其他依次为燃煤源(23.6%)、机动车排放源(11.0%)、扬尘源(9.9%)、生物质燃烧源(7.2%),工业源的贡献率(3.6%)最小. ③利用随机森林-SHAP模型量化排放源、大气氧化能力、气象条件等驱动因素对PM_2.5浓度的影响,发现观测期间排放源对PM_2.5浓度的影响程度为54.3%,高于其他驱动因素;气象条件对PM_2.5浓度的影响程度次之,为32.4%;大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响程度相对较低,为13.3%. 在采暖季和非采暖季,各驱动因素对PM_2.5浓度的重要性在排序上没有变化,然而驱动因素对PM_2.5浓度的影响程度有所不同. 采暖季排放源对PM_2.5浓度的影响程度高于非采暖季,采暖季大气压对PM_2.5浓度的影响程度低于非采暖季. 研究显示,排放源对PM_2.5的影响相对较大,气象条件和大气氧化能力对PM_2.5浓度的影响也不容忽视.      

杭州市大气降雨化学组成特征及来源分析

研究了2006-2008年杭州市大气降雨的化学组成及其来源,并与国内外的相关研究结果进行了比较.结果表明,总体来说,杭州市各月的降雨量相对均衡,月均降雨量为7.1～25.3 mm;降雨pH为3.99～5.64,雨量加权平均pH为4.50;降雨电导率为1.30～8.55 mS/m,雨量加权平均值为3.73 mS/m,降雨电导率与雨量、pH均呈负相关;夏季降雨中的水溶性离子平均浓度较低,雨量加权平均pH较高,而其他季节降雨中的水溶性离子平均浓度较高,雨量加权平均pH较低;其中SO2-4和NO-3是降雨中的主要水溶性阴离子,NH+4和Ca2+是降雨中的主要水溶性阳离子;SO2-4/NO-3(当量浓度比)为2.87,低于国内其他城市,降雨类型为硫酸型,但硝酸在降雨酸性中起的作用有增大趋势;降雨中水溶性阳离子总当量浓度/水溶性阴离子总当量浓度为1.11,低于国内外大部分城市;NH+4、Ca2+当量浓度之和与SO2-4、NO-3当量浓度之和之比为0.89,也低于国内外大部分城市,NH+4和Ca2+是主要的酸性中和物质;总体来说,杭州市降雨中各水溶性离子间的相关性均较好,但H+浓度与大部分离子的相关性不明显;杭州降雨中的化学组分主要来源于工业源和地壳源,此外部分来源于海盐粒子.