聊城冬季一重污染过程PM2.5污染特征及成因分析

北方秋冬季为重污染过程频发季节,为了解聊城市冬季重污染过程中PM_(2.5)及化学组分污染特征,于2016年1月7~11日在聊城市区开展PM_(2.5)样品采集并分析了其中水溶性离子、碳成分及无机金属元素这3种化学组分,并对污染特征及成因进行了分析.结果表明,此次污染过程PM_(2.5)浓度呈现明显的倒V字型,平均浓度为238.3μg·m~(-3),超过国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级浓度限值2.2倍;NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)为PM_(2.5)的主要水溶性离子成分;随污染加重或减轻,NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl-和Mg~(2+)浓度呈现增加或降低趋势,而Ca~(2+)变化趋势与之相反.污染鼎盛时,NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)浓度分别为48.96、68.45和80.55μg·m~(-3),达到起始阶段的6.29、7.31和7.84倍;过程期间OC和EC的浓度为20.8~60.2μg·m~(-3)和3.0~7.5μg·m~(-3),OC浓度高于EC且变化幅度明显偏大;过程期间各日无机金属元素浓度和分别为10.2、22.4、16.0、19.6和8.2μg·m~(-3),富集因子(EF)结果显示,各元素EF均小于10,未被富集,表明污染过程中其主要来源于地壳等自然源;PM_(2.5)质量浓度重构结果表明,有机物(OM)、SO_4~(2-)和NO_3~-为PM_(2.5)的主要组分,其次为NH_4~+、地壳物质和其他离子,EC和微量元素含量相对较低.随着PM_(2.5)污染加重,二次无机盐(SO_4~(2-)、NO_3~-及NH_4~+)浓度及所占比例均随之增加,OM浓度随之增加但比例有所下降,而地壳物质浓度及比例均下降,表明二次无机转化是此次污染过程的主要原因,主要受燃煤和机动车排放影响.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

市政污泥发酵产VFAs的预处理工艺研究进展

市政污泥厌氧发酵产挥发性脂肪酸(VFAs)强化城市污水脱氮除磷是污泥处理、处置的有效方式之一,实现了污水处理行业“以废治废”的目的。水解环节是污泥发酵产酸的限制性步骤,对污泥进行预处理提高污泥水解效率是解决污泥发酵产酸产率和产量低的有效途径之一。目前报道的污泥预处理方法众多,改善发酵过程的机理和效果不尽相同。总结和对比分析了目前常见的促进污泥发酵产VFAs的预处理工艺,阐述了各预处理工艺的原理、特性和应用效果,对比分析了其经济成本,综合分析了当前存在的问题,并对未来发展方向进行了展望,以期为污泥发酵产酸工程方案设计和优选提供文献借鉴。     

具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布的NOx脱除性能

催化滤布可同时去除烟气中的粉尘颗粒和NO_x,满足水泥等行业NO_x脱除的迫切需求。而催化滤布中催化界面的形貌会显著影响其脱硝性能。制备了具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布(α-MnCeO_x/P84),并考察其NO_x脱除性能。结果表明:当MnCeO_x负载量为60 g/m2时,α-MnCeO_x/P84在130 ℃时NO_x脱除率为86.9%,160~190 ℃时NO_x脱除率>97%。同时,α-MnCeO_x/P84具有较好的抗SO₂性能和稳定性,通入体积分数为0.003%的SO₂后,在190 ℃下,其NO_x脱除率达到83%左右;停止通入SO₂后,α-MnCeO_x/P84的NO_x脱除率上升并稳定在93%左右。且经过200 h的脱硝反应测试后,α-MnCeO_x/P84的脱硝活性与催化剂负载量未下降。表征分析结果表明,α-MnCeO_x/P84中球形MnCeO_x活性组分以弱结晶形式存在,紧密地包裹在滤料纤维表面,且分散均匀;中孔是MnCeO_x催化剂的主要孔结构,能够为催化反应的进行提供通道。H₂-TPR与Insitu DRIFTS分析进一步表明,α-MnCeO_x/P84在100~200 ℃有良好的氧化还原能力,且具有丰富的Lewis和Brnsted酸位,为其优越的低温NH₃-SCR脱硝性能提供了重要保障。具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布具有低负载量、高稳定性的特点,为滤料除尘脱硝技术的推广应用提供参考。     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

基于城市大气挥发性有机物特征分析的数据质量评估方法及案例

城市大气挥发性有机物(VOCs)监测是空气质量监测网的重要组成部分,而数据质量控制和质量保证是VOCs监测的基础。基于8次中国城市大气VOCs外场监测,通过挖掘VOCs浓度、组成和化学活性的内在规律,对VOCs监测数据质量进行评估并总结方法。分析结果显示:城市大气乙烷和苯等长寿命组分具有明显的背景浓度,且区域背景值较为接近,可以用来诊断长寿命VOCs组分浓度异常偏低或偏高现象。而示踪组分的季节(日)变化规律可以用来识别VOCs组分定性问题(如夏季大气异戊二烯和烷基硝酸酯浓度日变化规律应反映植被排放和光化学反应特征)。另外,在气团混合均匀的情况下,VOCs浓度波动与其活性之间存在负相关,这一规律可以用来核查数据准确性或局地源影响。     

PM2.5化学组成观测设计对PMF源解析结果影响综述

近年来我国城市地区灰霾污染频发,严重影响生态环境以及人体健康.了解PM_(2.5)的化学组成、来源、大气传输过程和环境效应对灰霾污染有效控制对策的制定有重要意义,已成为国际大气环境领域的研究热点.本文通过总结国内外正定矩阵因子分析模型(positive matrix factorization,PMF)在PM_(2.5)源解析方面的研究,阐释了PM_(2.5)化学组成空间差异、待测化学组分选择、有机示踪物气固相分配、观测结果时间分辨率对PMF源解析结果的影响.评述结果表明,同一城市或地区基于不同采样点样品数据的源解析结果存在较大差异;对同组PM_(2.5)样品,解析出的排放源类型和待观测化学组分的选择密切相关;因有机示踪物气固相分配作用的影响,低分子量有机物的源解析结果往往存在较大偏差;高时间分辨率观测可更好地反映不同示踪物间浓度的时间变化差异,有利于排放源的准确识别.     

气候变化对中国夏季臭氧影响

气象条件对近地层臭氧(O₃)的生成有重要影响.为了探讨未来气候变化如何影响中国不同地区的O₃浓度,本研究将全球耦合模式比较计划CMIP5提供的CESM地球系统模式的气候预测数据作为WRF区域气象模式的初始边界条件,降尺度模拟了3种代表情景(RCP4.5、 RCP6.0和RCP8.5)下的未来2046～2055年夏季气候变化情况,并驱动CMAQ区域空气质量模式模拟气候变化对O₃的影响.结果表明,气候变化使中国夏季边界层高度、温度均值和高温天数增加,相对湿度有所降低,近地面风速无明显变化.在气象要素的共同影响下,O₃浓度在京津冀、四川和华南等地区呈现增加趋势,O₃每日最大8 h滑动平均(MDA8)极值在不同情景下增幅为：RCP8.5(0.7μg·m^-3)>RCP6.0(0.3μg·m^-3)>RCP4.5(0.2μg·m^-3).夏季MDA8超标日变化与高温天数变化有较为相似的分布,MDA8超标的发生与高温天...     

树木模拟燃烧排放烟尘中水溶性离子的组成

模拟林火中生物质的两种燃烧方式,明燃和闷燃,对10种乔木的干树枝和绿树枝进行室内燃烧试验,测定了排放烟尘中的水溶性离子.结果表明,干树枝明燃烟尘中水溶性离子的平均总含量为(28.88±17.54)g·kg~(-1).SO_4~(2-)、Cl~-、K~+是主要组分,其平均排放因子为101.0~118.2 mg·kg~(-1).干树枝闷烧烟尘中水溶性离子的平均总含量为(6.38±2.79)g·kg~(-1).Na~+、SO_4~(2-)、K~+、Cl~-是主要组分,其平均排放因子为101.1~245.7 mg·kg~(-1).绿树枝明燃烟尘中水溶性离子的平均总含量为(22.13±13.52)g·kg~(-1).SO_4~(2-)、Cl~-、K~+是主要组分,其平均排放因子为136.4~197.6 mg·kg~(-1).绿树枝闷燃烟尘中水溶性离子的平均总含量为(15.71±19.09)g·kg~(-1).Cl~-、SO_4~(2-)、Na~+是主要成分,其平均排放因子为298.6~869.1 mg·kg~(-1).两类树枝在每种燃烧条件下产生的烟尘中,Cl~-与K~+的含量均显著正相关.干树枝闷烧时Cl~-的排放因子与含水率显著正相关.燃烧条件、树种及含水率均对森林生物质烟尘中水溶性离子的组成及排放因子有明显的影响.这对估算大气中林火来源的污染物有参考意义.