华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

水体及沉积物氮磷水平对附植藻类的影响

为了探讨湖泊富营养化过程中沉积物及水体氮、磷浓度对附植藻类的影响,通过室内模拟实验,研究了水体及沉积物氮、磷升高对苦草(Vallisnerianatans(Lour.) Hara)上附植藻类生长、群落组成及其体内氮、磷含量的影响.结果表明,在实验条件下,随着水中氮、磷含量升高,附植藻类生物量及附植藻类氮、磷含量均呈极显著增加(p0.01).随着水体可获得的氮、磷浓度升高,附植藻类的相对丰度有所变化,舟形藻(Navicula)、小球藻(Chlorella)及微囊藻(Microcystis)相对丰度随着氮、磷水平的升高而下降,直链藻(Melosira)则相反,但舟形藻、直链藻、微囊藻、小环藻(Cyclotella)和小球藻均为群落的优势属种.沉积物氮、磷含量升高对附植藻类生物量、优势种丰度及群落氮、磷含量影响较小,均未达到显著水平(p0.05).在实验条件下,沉积物氮、磷含量对附植藻类影响不大,而水体氮、磷浓度升高显著地促进了附植藻类生长.研究结果也为解释富营养化湖泊沉水植物衰退及消亡提供了一定的科学依据.     

中国城市热岛时空特征及其影响因子的分析

全球气候变暖背景下,城市热岛效应会加重城市地区的热胁迫,对人类健康和生存发展提出严峻挑战.近年来我国雾-霾污染情况严重,但雾-霾对城市热岛影响的认识仍较匮乏.本研究基于MODIS遥感卫星地表温度数据,明确了我国2003~2013年白天、夜间以及四季城市热岛的空间变化,并从生物物理学和生物化学角度定量分析其控制机制.结果表明,影响我国白天城市热岛强度的主要因素为人口、农田灌溉和植被活动.纬度、降水量、反照率以及气溶胶浓度是夜间城市热岛强度的主控因子.从对比城乡粗糙度、反照率等生物物理学属性的角度,揭示了乡村背景环境对城市热岛分析的重要影响.结果表明,雾-霾治理可以缓解我国夜间城市热岛现象和热胁迫,有利于缓解区域甚至全球气候变化.     

南京江北核心区气候环境宜居性评价

气候环境条件是影响宜居的一个重要因素。运用多层次评价模型,从气象灾害、大气环境、人体健康及生态气象等4个层面筛选出20项指标,构建区域气候环境宜居性的评价体系,基于层次分析法(AHP)确定各指标的权重,并以南京江北核心区为例,对其宜居水平进行评价。结果表明:在青奥生态建设期间(2011—2014年),研究区的宜居水平整体呈上升趋势,属于宜居范畴,接近非常宜居的标准。这反映青奥会期间的环境整治与灾害防治工作初见成效,对江北核心区的宜居性起正效应作用。     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

长三角地区VOCs排放特征及其对大气O3和SOA的潜在影响

以长三角地区(包括江苏省、安徽省、浙江省与上海市)为研究对象,对比分析了挥发性有机物(VOCs)人为源(AVOCs)和自然源(BVOCs)的排放总量、物种组成及其时空变化特征,评估了不同来源和种类的VOCs对臭氧(O₃)和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势(OFP和SOAFP).结果表明,长三角地区2017年VOCs的排放总量为618.1万t, AVOCs和BVOCs分别为385.6万t和232.5万t.该地区VOCs的主要物种为烷烃、芳香烃、异戊二烯、甲醇和萜烯,其占比分别为27.6%、20.2%、15.4%、8.7%和6.1%.时间变化上,AVOCs排放的季节变化较小,BVOCs的排放主要集中在5～9月,其中,7、8月的BVOCs排放量占全年排放总量的40.3%,显著高于同时段的AVOCs排放量.长三角地区VOCs的主要物种在5～9月为烯烃,其余月份则为烷烃和芳香烃.空间分布上,AVOCs排放高值区主要集中在上海、江苏中南部、浙江省北部、安徽省中部等经济较发达的地区;BVOCs排放高值区主要分布在浙江以及安徽南部等森林覆盖率较高的地区.长三角地区全年AVOCs...     

开放系统中碳酸盐矿物(方解石)对四环素的吸附

通过批量平衡法,研究开放系统条件下方解石对四环素(TC)的吸附特性。结果表明:(1)四环素在方解石上的吸附很快,3 h后便渐趋平衡;(2)当pH从7.7增加到9.7时,四环素的吸附率先上升然后下降,在pH(8.3~8.7)范围内存在最大吸附率,由此现象推测,四环素通过其形态(TCH_2~0、TCH~-)与方解石表面形成内层络合物结构;(3)离子强度对四环素的吸附影响甚微,该现象也暗示四环素与方解石表面吸附点位形成内层络合物;(4)四环素在方解石上的等温吸附曲线可以很好地用Freundlich模型来拟合,四环素在25℃时的吸附量大于其15℃时的吸附量,推测其吸附过程为吸热过程。     

活性炭负载DBU流化床吸附CO_2反应条件研究

采用浸渍法将DBU负载到活性炭上制成吸附剂。通过扫描电镜、N_2吸附分析仪、热重分析仪对吸附剂进行表征测定,并在流化床上进行正交实验,研究不同反应条件对活性炭负载DBU吸附CO_2的影响。结果表明:影响活性炭负载DBU流化床吸附CO_2的主要因素是CO_2浓度,其次是DBU负载率和吸附剂质量;最佳反应条件是DBU负载率7.4%,气流量0.8 L/min,水蒸气预处理时间5 min,CO_2浓度10%,吸附剂质量10 g,再生温度为100℃。     

具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布的NOx脱除性能

催化滤布可同时去除烟气中的粉尘颗粒和NO_x,满足水泥等行业NO_x脱除的迫切需求。而催化滤布中催化界面的形貌会显著影响其脱硝性能。制备了具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布(α-MnCeO_x/P84),并考察其NO_x脱除性能。结果表明:当MnCeO_x负载量为60 g/m2时,α-MnCeO_x/P84在130 ℃时NO_x脱除率为86.9%,160~190 ℃时NO_x脱除率>97%。同时,α-MnCeO_x/P84具有较好的抗SO₂性能和稳定性,通入体积分数为0.003%的SO₂后,在190 ℃下,其NO_x脱除率达到83%左右;停止通入SO₂后,α-MnCeO_x/P84的NO_x脱除率上升并稳定在93%左右。且经过200 h的脱硝反应测试后,α-MnCeO_x/P84的脱硝活性与催化剂负载量未下降。表征分析结果表明,α-MnCeO_x/P84中球形MnCeO_x活性组分以弱结晶形式存在,紧密地包裹在滤料纤维表面,且分散均匀;中孔是MnCeO_x催化剂的主要孔结构,能够为催化反应的进行提供通道。H₂-TPR与Insitu DRIFTS分析进一步表明,α-MnCeO_x/P84在100~200 ℃有良好的氧化还原能力,且具有丰富的Lewis和Brnsted酸位,为其优越的低温NH₃-SCR脱硝性能提供了重要保障。具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布具有低负载量、高稳定性的特点,为滤料除尘脱硝技术的推广应用提供参考。     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...