华北区域点冬季二次有机气溶胶特征与影响因素

为探明二次有机气溶胶(SOA)的污染特征和影响因素,本研究于2018年11月—2019年1月对华北区域点(德州市郊区点)细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成进行了在线测量,并分析了PM_(2.5)中有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性离子组分的污染特征及PM_(2.5)与气象要素之间的相关性.结果表明,观测期间德州PM_(2.5)污染严重,平均质量浓度为(115.6±24.6)μg·m~(-3);其中,有机碳和元素碳是PM_(2.5)的主要成分,平均质量浓度分别为(8.2±5.8)μg·m~(-3)和(2.6±2.2)μg·m~(-3),占PM_(2.5)总质量的7.1%和2.2%;PM_(2.5)与风速呈负相关,与相对湿度呈正相关,与气温的相关性较差,偏北风对PM_(2.5)浓度影响较大.同时,本研究利用EC示踪OC/EC比值法对PM_(2.5)中的二次有机碳(SOC)进行了估算,通过估算得到的SOC结果表明,华北区域点冬季SOC是OC的重要组成部分,平均浓度为(4.0±2.9)μg·m~(-3),占OC的45.7%,SOC在白天占比较高(62.7%),早晚由于有局地生物质燃烧影响,SOC占比降低,约占OC的42.7%.本研究还分析了SOC生成的影响因素,分析了德州市冬季O_3、含水量、酸度与SOC的相关性.结果表明,SOC受臭氧浓度影响,但在白天和夜晚表现出不同的相关关系,可能存在不同的生成机制.最后,利用ISORROPIA模型估算了颗粒物的含水量和酸度,发现SOC在高含水量和低含水量下存在不同的关系,高含水量更能促进SOC生成;在高含水量下SOC与H~+具有显著相关性,但在低含水量下则不相关,表明颗粒物含水量较高、H~+浓度较高情况下液相酸催化反应可能对SOC具有重要贡献.     

南京北郊PM2.5中有机组分的吸光性质及来源

对南京北郊2018年9月~2019年9月PM_2.5中有机组分的吸光性质进行了研究,并利用PM_2.5化学组成及主成分分析法分析该地区吸光性有机碳（棕碳,brown carbon,BrC）的主要来源.结果表明,水溶性有机碳（water-soluble organic carbon,WSOC）和甲醇可提取有机碳（methanol extractable organic carbon,MEOC）在365 nm处光吸收系数（Abs_365,w和Abs_365,m）的平均值分别为（3.22±2.18）Mm^-1和（7.69±4.93）Mm^-1.Abs_365,w和Abs_365,m分别与WSOC（r=0.72,P<0.01）和MEOC（r=0.62,P=0.04）的质量浓度显著相关,均表现为冬高夏低,夜高昼低的时间变化特征.这可归结于冬季和夜间的气象特征（例如边界层高度降低和大气稳定度升高）、冬季一次源排放的增加以及夏季和白天更强的"光漂白作用".Abs_365,m/Abs_365,w的年均值（2.60±0.92）远高于MEOC/WSOC（质量浓度比值,1.37±0.30）,表明MEOC中非水溶性组分的吸光作用更强,在BrC的吸光作用中占主导地位.WSOC、MEOC、Abs_365,m和K⁺均未表现出强相关性（r<0.60）,因此生物质燃烧不是该地区BrC的主要一次来源.WSOC和MEOC质量吸收效率（MAE_365,w和MAE_365,m）及其比值（MAE_365,m/MAE_365,w）的季节变化和Abs₃₆₅相同.MEOC中非水溶性组分的MAE₃₆₅［（4.10±5.15）m²·g^-1］分别是MAE_365,w和MAE_365,m的6.0和2.9倍,支持BrC的吸光作用受非水溶性有机组分主导这一推断.和WSOC的埃氏吸收指数（Å_WSOC）相比,MEOC的埃氏吸收指数（Å_MEOC）随时间变化更显著,这可能与非水溶性吸光组分排放的季节变化有关.主成分分析结果显示,本研究PM_2.5中有机组分的吸光作用主要来源于二次形成过程和人为活动相关的一次排放,而不是生物质燃烧.     

具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布的NOx脱除性能

催化滤布可同时去除烟气中的粉尘颗粒和NO_x,满足水泥等行业NO_x脱除的迫切需求。而催化滤布中催化界面的形貌会显著影响其脱硝性能。制备了具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布(α-MnCeO_x/P84),并考察其NO_x脱除性能。结果表明:当MnCeO_x负载量为60 g/m2时,α-MnCeO_x/P84在130 ℃时NO_x脱除率为86.9%,160~190 ℃时NO_x脱除率>97%。同时,α-MnCeO_x/P84具有较好的抗SO₂性能和稳定性,通入体积分数为0.003%的SO₂后,在190 ℃下,其NO_x脱除率达到83%左右;停止通入SO₂后,α-MnCeO_x/P84的NO_x脱除率上升并稳定在93%左右。且经过200 h的脱硝反应测试后,α-MnCeO_x/P84的脱硝活性与催化剂负载量未下降。表征分析结果表明,α-MnCeO_x/P84中球形MnCeO_x活性组分以弱结晶形式存在,紧密地包裹在滤料纤维表面,且分散均匀;中孔是MnCeO_x催化剂的主要孔结构,能够为催化反应的进行提供通道。H₂-TPR与Insitu DRIFTS分析进一步表明,α-MnCeO_x/P84在100~200 ℃有良好的氧化还原能力,且具有丰富的Lewis和Brnsted酸位,为其优越的低温NH₃-SCR脱硝性能提供了重要保障。具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布具有低负载量、高稳定性的特点,为滤料除尘脱硝技术的推广应用提供参考。     

不同行业减排对我国东部地区空气质量及大气温度的影响

未来我国减排政策更加关注对大气污染和大气增温的协同控制效果,但不同行业减排对空气质量改善和大气温度的影响不同.利用双向耦合的空气质量模型WRF-Chem,通过多组敏感性试验量化各部门人为源（工业源、居民源、交通源、火电厂和农业源）减排对2016年9月我国东部地区空气质量和大气温度的影响.结果表明,工业源、居民源、交通源、火电厂和农业源减排均能有效改善空气质量,PM_2.5浓度分别下降33.9%、9.6%、15.8%、10.8%和26.7%,但减弱的气溶胶-辐射相互作用使地表层获得更多能量,进而增加近地面气温0.04、0.03、0.01、0.03和0.09℃.在大气层顶,工业源、居民源、交通源和火电厂减排分别导致净辐射通量下降0.3、0.8、0.7和0.1 W·m^-2;而农业源减排则引起大气层顶净辐射通量增加0.8 W·m^-2.一方面,减排农业源导致散射性气溶胶下降进而引起净辐射增加;另一方面,减排农业源不会导致吸收性气溶胶（黑碳）下降,不能抵消散射性气溶胶下降引起的辐射增加.因此,减排农业源会导致大气层顶净辐射通量增加,同时近地面温度增加也最为显著.未来需要特别关注的是,尽管控制农业源排放会带来显著的空气质量改善,但同时会带来不利的显著增温后果.     

基于PMF量化工业排放对大气挥发性有机物(VOCs)的影响:以南京市江北工业区为例

挥发性有机物(VOCs)在臭氧(O3)和二次有机气溶胶(SOA)生成中起着关键作用.南京市江北地区工业密集,为评估工业排放对大气VOCs的影响,本研究于2017年3月在工业区受体点南京信息工程大学(南信大)开展了为期近1个月的VOCs采样和测量.监测数据显示南信大站点大气VOCs浓度波动大,范围(体积分数)在10.3×10-9~200.5×10-9之间,烯烃、芳香烃和卤代烃等组分(例如:乙烯、丙烯、苯、苯乙烯、二氯甲烷等)存在明显的异常高值.利用正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs进行来源解析,结果显示在观测期间与工业排放相关源的平均贡献为50.0%,其中石化源、化工源以及涂料和溶剂使用源的贡献分别为14.9%、19.3%和15.8%.在VOCs高污染时段,与工业排放相关源的占比高达74.9%.进一步结合风速和风向数据,确定了不同类型工业源的主导方位,追溯排放源的潜在位置.     

南京近郊农田大气颗粒物及金属干沉降输入特征

大气颗粒物中重金属干沉降输入是农业区域重金属的重要来源之一,但当前对农业区大气重金属沉降的观测研究较少.通过对南京近郊典型稻麦轮作区定点连续1 a采样,分析了不同粒径大气颗粒物和其中10种金属元素的浓度,并利用大叶模型估算其干沉降通量.结果表明,颗粒物浓度和干沉降通量均呈现冬春高、夏秋低的变化趋势;冬春季颗粒物污染为粗粒子(2.1～9.0μm)和细粒子(<2.1μm)的双重作用,而夏秋季则主要为细粒子的作用;金属元素浓度在巨粒子(>9.0μm)中占比最低,在粗粒子和细粒子中相当,而Pb、 Mn、 As和Cd在细粒子中占比较高;10种金属元素的年均干沉降通量[mg·(m²·a)^-1]大小为：Ca(2 096.4)>Al(1 710.4)>Zn(855.0)>Fe(256.1)>Pb(40.35)>Cu(31.93)>V(26.21)>Mn(9.10)>As(2.48)>Cd(0.28).研究结果为更加全面地认识人类活动对农产品质量安全和土壤生态环境的影响提供参考依据.     

基于随机森林的南京市PM2.5和O3对减排的响应

自2013年《大气污染防治行动计划》实施后,南京市大气污染有所改善,但仍面临着细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)污染问题.为探究污染物浓度对其前体物减排的响应,获得有效的减排策略,常利用大气化学模式进行多组基于排放扰动的敏感性试验,而这需要消耗大量计算时间和计算资源.应用随机森林算法对2015年大气化学传输模式(GEOS-Chem)模拟结果进行机器学习,高效地预测了南京2019年PM_2.5浓度日均值和日最大8 h臭氧(MDA8 O₃)浓度对不同人为源排放控制情景的响应.随机森林结果表明2019年中国人为排放每减少10%,南京ρ(PM_2.5)季节平均值下降2～4μg·m^-3.当2019年中国人为源减排比例高于20%时,南京ρ(PM_2.5)年均值将低于国家二级限值(35μg·m^-3).若仅对中国地区O₃前体物氮氧化物(NO_x)和挥发性有机污染物(VOCs)同比例减排,反而...     

城市路面积尘微塑料污染特征

微塑料作为一种新兴污染物,由于其对生态系统具有潜在的负面影响,受到了广泛的关注.但是目前关于其在陆地环境中,尤其是路面积尘中的相关信息相对有限.本文对马鞍山市雨山区路面积尘的微塑料污染特征进行了研究.研究区域内单位面积路面所积累的微塑料丰度为（18.11±32.36）n·m^-2,含量为（27.29±72.64）mg·m^-2;而单位质量积尘中微塑料丰度为（223.00±197.01）n·kg^-1,含量为（385.23±628.93）mg·kg^-1.聚合物鉴定结果表明,路面积尘中的微塑料主要为聚丙烯（58.90%）和聚乙烯（30.08%）.对比发现商业区单位面积路面的微塑料丰度最高[（78.32±101.24）n·m^-2],其次是居住区[（19.81±14.30）n·m^-2]、工业区[（10.95±5.54）n·m^-2]、郊区[（8.56±8.13）n·m^-2]和文教区[（6.99±5.74）n·m^-2     

市政污泥发酵产VFAs的预处理工艺研究进展

市政污泥厌氧发酵产挥发性脂肪酸(VFAs)强化城市污水脱氮除磷是污泥处理、处置的有效方式之一,实现了污水处理行业“以废治废”的目的。水解环节是污泥发酵产酸的限制性步骤,对污泥进行预处理提高污泥水解效率是解决污泥发酵产酸产率和产量低的有效途径之一。目前报道的污泥预处理方法众多,改善发酵过程的机理和效果不尽相同。总结和对比分析了目前常见的促进污泥发酵产VFAs的预处理工艺,阐述了各预处理工艺的原理、特性和应用效果,对比分析了其经济成本,综合分析了当前存在的问题,并对未来发展方向进行了展望,以期为污泥发酵产酸工程方案设计和优选提供文献借鉴。     

南京大气臭氧浓度的季节变化及其对主要作物影响的评估

近年来,近地面O_3浓度呈不断上升趋势,高浓度O_3会影响作物的生长导致产量降低.本文利用2014~2016年南京市近地面O_3浓度的连续观测数据,分析了O_3浓度的变化特征及其对冬小麦和水稻产量与经济损失的影响.结果表明,2014~2016年南京市O_3年平均浓度分别为62.9、68.6和69.1μg·m-3,O_3浓度和超标日数均呈现逐年增加的趋势.季节平均的O_3浓度大小的顺序为:夏季、春季、秋季和冬季.四季O_3浓度的日变化均为明显的"单峰型",峰值出现在15:00~16:00,谷值出现在07:00~08:00.2014~2016年冬小麦生长季期间AOT40的数值分别为10.5、14.4和9.4μL·L~(-1)·h,水稻生长季期间AOT40的数值分别为8.5、20.0和25.6μL·L~(-1)·h.近地面O_3对冬小麦的影响要高于水稻,其中,2014~2016年O_3造成冬小麦减产范围为21.4%~32.8%,每年的经济损失达15 076.6~27 799.6万元,造成水稻减产范围为8.1%~24.3%,每年的经济损失达19 747.2~68 075.7万元.