南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

冬季南京城市大气气溶胶吸湿性观测研究

气溶胶吸湿性不仅影响颗粒物非均相化学反应过程和大气能见度,且对云凝结核形成起决定性作用.本研究运用加湿串联拆分迁移分析仪(H-TDMA)对冬季南京城市大气气溶胶吸湿性进行外场观测研究.结果表明:吸湿增长因子概率分布函数(GF-PDF)呈双峰分布,峰值分别为1.000±0.010(弱吸湿峰)和1.400±0.035(强吸湿峰);在85%相对湿度条件下,不同粒径段(40、80、110、150、200 nm)弱吸湿组粒子数目占比(NFLH)随粒径的增大从40%降低至20%,而强吸湿组粒子数目占比(NFMH)却从60%增加到80%.弱吸湿组GF-PDF离散程度(σLH)在0.04~0.05之间,而强吸湿组GF-PDF离散程度(σMH)0.1,说明强吸湿组粒子化学成分较复杂,外混合程度较高.对比各粒径段气溶胶吸湿性日变化规律发现,平均吸湿增长因子(GFmean)和NFMH均呈双峰特征,峰值分别出现在7:00和17:00左右.受夜晚边界层降低、强吸湿性组分非均相转化生成等影响,GFmean和NFMH夜间数值整体大于白天;受降水等气象条件影响,污染时段所有粒径段气溶胶的GFmean和NFMH均高于清洁时段.     

沉降除藻协同沉积物覆盖对藻华水体甲烷释放的影响

本研究以藻华水体甲烷释放为对象,利用模拟柱培养实验,探究了沉降除藻和沉积物覆盖复合技术对富营养化甲烷释放的影响.结果表明,沉降除藻结合沉积物覆盖处理可有效改善水环境,实现对甲烷释放的控制,但不同覆盖材料的效果存在差异;活性炭效果要优于土壤和沸石.相比于对照体系水体溶解氧(DO)2. 5 mg·L-1和氧化还原电位(ORP)100 m V,沉积物界面ORP -125 m V,沉降除藻协同活性炭覆盖体系中水体DO和ORP分别升高至3. 1 mg·L-1和174 m V,沉积物界面ORP逆转为168 m V,实验期间甲烷释放量相对于对照组减少90. 2%.研究结果在富营养水体甲烷减排方面具有指导性意义.     

不同NOx条件下有机胺光氧化二次气溶胶的形成及其云凝结核活性

本研究采用烟雾箱模拟的方法,在不同NO_x条件下,对二甲胺、三甲胺、二乙胺、苯胺、乙醇胺与OH自由基光氧化生成二次气溶胶(SA)的过程及其云凝结核(CCN)活性进行了测定.结果表明,当不添加NO_x时,乙醇胺的SA生成系数(FAC)最高(0.22),而三甲胺与苯胺的FAC较低(≤0.05),二甲胺与二乙胺的FAC则趋于0,且该条件下生成的气溶胶CCN活性较弱,三甲胺、苯胺与乙醇胺生成的SA吸湿性参数(κ_SA)值为0.10～0.22,符合典型有机物κ值.当添加NO_x后,各有机胺生成的SA粒径、密度变大,且SA的生成系数均有提高,在高NO_x浓度条件下按SA的生成系数对有机胺排序：乙醇胺>苯胺>二甲胺>三甲胺>二乙胺;同时添加NO_x后SA的CCN活性变强,在高NO_x浓度条件下按其CCN活性对有机胺排序：乙醇胺>二甲胺>苯胺>二乙胺>三甲胺,其中,乙醇胺最高(κ_SA=0.65)...     

市政污泥发酵产VFAs的预处理工艺研究进展

市政污泥厌氧发酵产挥发性脂肪酸(VFAs)强化城市污水脱氮除磷是污泥处理、处置的有效方式之一,实现了污水处理行业“以废治废”的目的。水解环节是污泥发酵产酸的限制性步骤,对污泥进行预处理提高污泥水解效率是解决污泥发酵产酸产率和产量低的有效途径之一。目前报道的污泥预处理方法众多,改善发酵过程的机理和效果不尽相同。总结和对比分析了目前常见的促进污泥发酵产VFAs的预处理工艺,阐述了各预处理工艺的原理、特性和应用效果,对比分析了其经济成本,综合分析了当前存在的问题,并对未来发展方向进行了展望,以期为污泥发酵产酸工程方案设计和优选提供文献借鉴。     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.     

具有球形催化界面的MnCeOx/P84催化滤布的NOx脱除性能

催化滤布可同时去除烟气中的粉尘颗粒和NO_x,满足水泥等行业NO_x脱除的迫切需求。而催化滤布中催化界面的形貌会显著影响其脱硝性能。制备了具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布(α-MnCeO_x/P84),并考察其NO_x脱除性能。结果表明:当MnCeO_x负载量为60 g/m2时,α-MnCeO_x/P84在130 ℃时NO_x脱除率为86.9%,160~190 ℃时NO_x脱除率>97%。同时,α-MnCeO_x/P84具有较好的抗SO₂性能和稳定性,通入体积分数为0.003%的SO₂后,在190 ℃下,其NO_x脱除率达到83%左右;停止通入SO₂后,α-MnCeO_x/P84的NO_x脱除率上升并稳定在93%左右。且经过200 h的脱硝反应测试后,α-MnCeO_x/P84的脱硝活性与催化剂负载量未下降。表征分析结果表明,α-MnCeO_x/P84中球形MnCeO_x活性组分以弱结晶形式存在,紧密地包裹在滤料纤维表面,且分散均匀;中孔是MnCeO_x催化剂的主要孔结构,能够为催化反应的进行提供通道。H₂-TPR与Insitu DRIFTS分析进一步表明,α-MnCeO_x/P84在100~200 ℃有良好的氧化还原能力,且具有丰富的Lewis和Brnsted酸位,为其优越的低温NH₃-SCR脱硝性能提供了重要保障。具有球形催化界面的MnCeO_x/P84催化滤布具有低负载量、高稳定性的特点,为滤料除尘脱硝技术的推广应用提供参考。     

黑炭气溶胶质谱仪(SP-AMS)分析春季PM2.5中水溶性有机气溶胶

为探讨常州春季大气细颗粒物(PM_(2.5))的化学组成及污染特征,于2017年3月1日～5月30日采集了84个有效样品,对其水溶性离子(WSIIs)、碳质组分(OC和EC)等常规组分进行了测定和分析,并采用黑炭-气溶胶质谱仪(SP-AMS)对水溶性有机气溶胶(WSOA)进行了分析.结果表明,采样期间PM_(2.5)的日均质量浓度为101. 97μg·m~(-3),超标(环境空气质量标准二级标准)率达73. 8%,以轻度、中度和重度污染为主,分别占总天数的39. 3%、21. 4%和13. 1%. WSIIs约占PM_(2.5)的39. 86%,其中二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)占WSIIs的81. 85%,阴阳离子电荷平衡的线性拟合直线的斜率(AE/CE)大于1(1. 09),表明PM_(2.5)偏弱酸性. OC/EC比值为2. 53,说明受二次转化的影响. SP-AMS分析WSOA组分包含C_xH_y+(32. 1%)、C_xH_yO+(30. 4%)、C_xH_yO_~(2+)(25. 4%)和H_yO~+(4. 7%),其平均氧碳比(O/C)、氢碳比(H/C)、氮碳比(N/C)和有机质-有机碳比(OM/OC)分别为0. 72、1. 53、0. 04和2. 15,高的O/C表明春季光化学反应导致的二次转化贡献较大.正定矩阵因子分析模型(PMF)对WSOA的质谱进行解析得到:类烃OA(HOA)、半挥发氧化性-生物质燃烧排放OA(SVOOA-BBOA)和低挥发性氧化性OA(LVOOA) 3种有机气溶胶,分别占WSOA总量的18. 4%、34. 1%和47. 4%.     

2017年春季常州HONO观测及对大气氧化能力影响的评估

本研究于2017年4月在江苏省常州市环境监测中心使用一套基于湿化学法的仪器对大气中的HONO进行了实时在线观测,HONO浓度范围在0.2～13.9μg·m~(-3)之间,平均值为(2.9±2.3)μg·m~(-3);同时,对O_3、 HCHO、 VOCs、光解频率以及气象参数进行了同步监测.利用MCM箱体模式模拟得到白天·OH浓度最大值范围在1.0×10~6～1.4×10~7个·cm~(-3)之间.同时结合观测结果与模式模拟结果计算了HONO、 O_3、 HCHO和H_2O_2的光解以及烯烃臭氧化反应对·OH的生成速率,定量表征大气氧化性,揭示了这5种来源对大气氧化能力的影响:整体上O_3光解(46.4%)HONO光解(41.1%)烯烃臭氧化反应(10.9%)HCHO光解(1.5%)H_2O_2光解(0.1%);清晨时HONO光解对·OH生成起主要作用,之后随着O_3浓度的增加,O_3光解对·OH的贡献占主导地位;在17:00之后,由于太阳光解频率显著降低,烯烃臭氧化反应对·OH生成有主要贡献;甲醛与过氧化氢的光解对·OH的贡献可忽略.     

PM2.5化学组成观测设计对PMF源解析结果影响综述

近年来我国城市地区灰霾污染频发,严重影响生态环境以及人体健康.了解PM_(2.5)的化学组成、来源、大气传输过程和环境效应对灰霾污染有效控制对策的制定有重要意义,已成为国际大气环境领域的研究热点.本文通过总结国内外正定矩阵因子分析模型(positive matrix factorization,PMF)在PM_(2.5)源解析方面的研究,阐释了PM_(2.5)化学组成空间差异、待测化学组分选择、有机示踪物气固相分配、观测结果时间分辨率对PMF源解析结果的影响.评述结果表明,同一城市或地区基于不同采样点样品数据的源解析结果存在较大差异;对同组PM_(2.5)样品,解析出的排放源类型和待观测化学组分的选择密切相关;因有机示踪物气固相分配作用的影响,低分子量有机物的源解析结果往往存在较大偏差;高时间分辨率观测可更好地反映不同示踪物间浓度的时间变化差异,有利于排放源的准确识别.