沿海城市秋季大气甲醛污染来源及其环境影响

基于大气综合观测站的气态污染物(HCHO、O₃、PAN、CO、NOx、异戊二烯)及气象要素(温度、湿度、风速、风向)等在线观测数据,研究沿海城市厦门秋季大气HCHO的时间变化特征及其关键影响因子,利用多元线性回归分析方法定量识别HCHO的主要来源,并估算HCHO对·OH生成的贡献.结果表明:HCHO平均浓度为(3.15±1.40)×10^-9,范围为(0.55～7.96)×10^-9,呈现明显“单峰”日变化特征,峰值出现在13:00左右.HCHO与O₃、PAN显著正相关;温度、湿度和UV是影响HCHO浓度的主要气象因素,强辐射、高温、低湿、低风速和西南风的条件促进了厦门大气HCHO的二次生成. HCHO小时光解量(PHCHO)范围为(0.01～3.02)×10^-9/h,平均PHCHO为0.61×10^-9/h,同时,大气HCHO光解成稳定分子H2和CO的速率是光解成自由基H·和HCO·速率的1.1～1.6倍.观测期间大气HCHO来源主要包括二次生成(39.2%)...     

Pd/CeO2-Al2O3对烟气中多环芳烃的催化氧化性能研究

采用浸渍法制备了不同负载量及不同钯铈比(Pd:Ce)的Pd/CeO2-Al2O3催化剂,并结合XRD、BET、SEM、O2-TPD和H2-TPR等方法对催化剂的性质进行了表征,研究了所制备的催化剂对燃煤烟气中多环芳烃(PAHs)的催化转化效率.XRD和SEM结果表明,Ce和Pd在Al2O3表面呈高度分散状态,有利于PAHs的催化氧化.BET测试表明,Ce的引入改变了催化剂表面孔径结构,提高其比表面积.O2-TPD和H2-TPR测试表明,适当钯铈比条件下制备的催化剂有较强的储氧能力和活性.催化氧化实验结果表明,所制备的Pd/CeO2-Al2O3催化剂对PAHs具有较高的转化效率,其平均转化率均在80%以上,且PAHs的毒性当量显著降低,钯铈比对PAHs的催化氧化性能影响较大,当催化剂的钯铈比为1:1时,PAHs的转化率最高,可达90%以上.     

福建省三大城市冬季PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

以福建省福州、厦门和泉州这3个主要城市为研究对象,采集了冬季PM2.5样品,采用热光透射法(thermal opticaltransmission,TOT)分析得到PM2.5、OC和EC的浓度水平和空间分布、OC与EC的相关性、OC/EC值以及二次有机碳分布特征.结果表明,福州、厦门和泉州冬季PM2.5的浓度范围为(79.94±18.08)～(114.78±26.10)μg.m-3,均超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的PM2.5日均值75μg.m-3.OC和EC的浓度范围(以C计)分别为(14.77±2.65)～(19.27±1.96)μg.m-3和(1.99±0.50)～(3.36±0.41)μg.m-3,分别是背景点福州平潭的1.2～1.6倍和1.2～2.0倍.福州平潭(R2=0.70)和晋安(R2=0.66)冬季PM2.5中OC与EC的相关性显著,说明OC和EC有相近的一次污染来源.OC/EC值为5.64～7.71,且值均大于2.0,说明各采样点存在二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的生成.SOC的浓度为2.47～7.17μg.m-3,占OC的比例为13.08%～45.67%,占PM2.5的2.20%～7.78%.     

SCR系统中烟气组分对零价汞氧化效率的影响研究

通过模拟选择性催化还原(SCR)系统,研究烟气组分中HCl、SO2、NO以及O2对于烟气中零价汞(Hg0)氧化效率的影响。实验结果表明:HCl会明显促进Hg0的氧化效率,随着HCl浓度的增大,Hg0的氧化效率呈大幅度上升的趋势,但会逐渐趋于一个常量;SO2的存在会明显抑制Hg0的氧化,当SO2的浓度由105.0 mg/m3升高到525.0 mg/m3时,Hg0的氧化率由93.3%下降到86.7%;NO对于Hg0的氧化有一定的促进作用,当NO浓度由149.2 mg/m3升高到298.4 mg/m3时,Hg0的氧化率由86.7%升高到93.3%;O2是提高Hg0氧化率必不可少的条件,O2含量的增加可以明显促进Hg0的氧化。正交实验表明:4种主要烟气成分对Hg0氧化效率的影响作用排序为:HClO2SO2NO,获得汞的最大氧化效率实验方案为:HCl、O2、SO2、NO的浓度分别为4.8 mg/m3、5%、105.0 mg/m3和186.5 mg/m3。     

海西城市群PM2.5中重金属元素的污染特征及健康风险评价

采集2010~2011年海西城市群PM_(2.5)样品,用粒子激发-X射线发射技术(PIXE)方法测试样品中痕量重金属(Zn、Cu、Pb、Mn、Ni、Cr、As)的浓度,分析痕量重金属的污染特征、富集程度和来源,并进行重金属对人体健康风险的评价.结果表明,PM_(2.5)中重金属总浓度的时空分布特征与PM_(2.5)的不一致,这与PM_(2.5)的某些主要贡献源(如建筑尘和扬尘等)并非痕量重金属的贡献源有关.PM_(2.5)中Zn、Cu、Pb、Mn、Ni、Cr、As等重金属的EF值均高于10,呈明显的人为源富集现象.主成分-多元线性回归(PCA-MLR)解析结果显示,PM_(2.5)中痕量重金属主要有3种来源,即燃煤和机动车尾气(70.59%)、混合源(燃煤、燃油和冶炼行业,17.55%)以及其他工业源(11.86%).健康风险评价结果显示,PM_(2.5)中致癌重金属(Ni、Cr、As)的风险值高于非致癌重金属(Zn、Cu、Pb、Mn)风险值,但均低于一般可接受风险水平(10-6),说明海西城市群大气环境PM_(2.5)中重金属未对人体健康造成危害.     

厦门地区大气降水氢氧同位素组成特征及水汽来源探讨

采集厦门地区6个站位春、夏和冬季的大气降水样品,并用稳定同位素质谱仪分析降水样品中的氢氧同位素值(δD和δ18O).结果表明:厦门地区大气降水中δD和δ18O值春季最高(-7.86‰±8.07‰和-2.18‰±0.80‰),夏季最低(-61.17‰±4.85‰和-8.42‰±0.62‰).本文同时利用HYSPLIT模型对不同季节厦门地区水汽来源及输送路径进行追踪,发现厦门地区夏季降水主要受到来自南海及西太平洋气团的影响,期间降水量大,δD和δ18O值较低.厦门地区大气降水线方程为δD=8.35δ18O+12.52(R2=0.906),与全球降水线方程(δD=8.17δ18O+10.56)相比,截距及斜率略有偏高.厦门地区氘剩余值(d值)波动范围较大(-5.13‰~32.25‰),说明厦门地区降水的水汽来源较为多样,降雨条件较为复杂.厦门地区降水中d值表现为冬季高,春季次之,夏季低的季节性变化特征.年尺度下,厦门地区氢氧同位素与降水量在呈显著的负相关关系(r分别为-0.477和-0.369,p0.01).     

隔膜电解海水氧化耦合吸收脱硫脱硝净化船舶尾气技术

采用隔膜电解技术对海水进行改性,生成的氧化液和碱性液分别喷淋进入氧化洗涤塔和碱式吸收塔,通过耦合的二段式反应研究脱除模拟船舶尾气中NO与SO_2的性能,实验详细考察了NO与SO_2的气体流量与初始浓度、海水电解时间和氧化液有效氯浓度对SO_2和NO脱除效率的影响。结果表明:隔膜电解海水能够高效地脱除船舶尾气中的SO_2和NO;SO_2脱除效率高,在实验条件范围内几乎不受各因素的影响;NO脱除效率随NO初始浓度、海水电解时间、氧化液有效氯浓度的提升而增大,随SO_2初始浓度、气体流量的提升而减小。当气体流量为1 m~3·h~(-1),初始SO_2、NO浓度分别为600mL·m~(-3)和900 mL·m~(-3),海水电解时间为60 min,氧化液有效氯浓度为540 mg·L~(-1)时,模拟船舶尾气中SO_2和NO的去除效率可以分别达到98.6%和84.4%。     

漳州大气PM2.5污染特征与区域传输影响分析

利用多点位三维受体模型与后向轨迹模型,研究了漳州市近海与城区两个代表性点位不同季节不同来向气团所载带的PM_(2.5)浓度、化学组分及污染源贡献特征。结果表明:近海与城区两点位PM_(2.5)质量浓度在季节变化上均为夏季低,冬季高(近海点位夏季37.3μg/m~3,冬季52.1μg/m~3;城区点位夏季38.5μg/m~3,冬季86.2μg/m~3);总体而言,近海点位主要受本地气团以及江苏-浙江来向气团影响,城区点位主要受广东省及其近海来向气团影响。在PM_(2.5)化学组成上,近海点位二次无机组分SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+均高于城区点位,而城区点位秋季二次有机污染明显高于近海点位。因受河口地形影响,近海点位冬季PM_(2.5)各化学组分均高于城区点位。两点位源解析结果存在季节性差异。在近海点位,春冬季二次无机源贡献最大,夏秋季二次有机源贡献最大;在城区点位,春季建筑尘、夏季二次有机源、秋季地壳尘、冬季二次无机源占比最大。不同来向气团对两点位四季PM_(2.5)分担率分别为:近海点位春季NNE来向的二次无机源(20.5%)、夏季SW来向的二次有机源(14.3%)、秋季NNE来向的二次有机源(10.0%)、冬季NE来向的二次无机源(24.2%);城区点位春季NNE来向的建筑尘(18.0%)、夏季WSW来向的二次有机源(15.9%)、秋季NNE来向的地壳尘(15.4%)、冬季NNE来向的二次无机源(24.3%)。     

厦门近海域大气中挥发性有机硫化物特征研究

为研究厦门近岸海域挥发性有机硫化物(volatile organic sulfur compounds,VOSCs)的季节性变化特征,于2013年采集了厦门近海域4个季节典型时段的大气样品,并利用三段预浓缩和GC-MS联用技术的方法对挥发性有机硫化物的浓度进行了测定。研究结果表明:大气中VOSCs浓度季节变化显著,其中冬季最高(2 643.04 ng/m3),而夏季最低(829.08 ng/m3),主要受到夏季风速高和台风雨的吸收和稀释作用影响。对比不同采样点各种硫化物组分可知,羰基硫(COS)是厦门近海域大气中有机硫化物的最主要组分,浓度范围在757.14~1 373.50 ng/m3,占总VOSCs的58.1%~75.8%。二甲基硫(DMS)和二甲基二硫醚(C2H6S2)在会展中心采样点的浓度最高,分别为143.54 ng/m3(秋季)和406.10 ng/m3(冬季);甲硫醇(CH4S)和乙硫醚(C4H10S)在珍珠湾采样点的浓度最高,分别为439.14 ng/m3(冬季)和411.61 ng/m3(春季)。厦门近岸海域各站位点有机硫化物组分的浓度变化主要受到季节性差异、人为因素和气象因素等的影响。     

厦门市道路灰尘中铂族元素的污染特征

鉴于铂族元素(PGEs)对生态环境和人体健康的潜在危害,对厦门市道路灰尘中PGEs的浓度水平和分布特征进行研究.于2012年10月采集城区主干道、隧道、旅游区和工业区的道路灰尘样品,经王水微波消解及阳离子交换树脂(Dowex AG50W-X8)分离纯化后,利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)进行测定.结果表明,厦门城区主干道道路灰尘中钯(Pd)、铂(Pt)和铑(Rh)的平均浓度(范围)分别为:246.82(58.68~765.52)、95.45(42.14~371.36)和51.76(21.04~119.72)ng·g-1,均比地壳丰度值高出两个数量级.与国内外其它城市相比,厦门城区道路灰尘中Pd、Pt和Rh浓度均处于较高污染水平.不同功能区道路灰尘PGEs含量分布为:隧道城区工业区旅游区,其分布特征主要受机动车流量的影响.PGEs元素之间的相关性分析结果显示Pd与Rh的相关性较大,而Pt与Pd、Rh的相关系数均较小,说明除了机动车排放以外,可能存在其他的污染来源.旅游区禁止机动车行驶,但仍检出较高含量的PGEs,说明周边地区道路灰尘中PGEs可通过大气扩散作用进行迁移.