含腐殖酸水体中三氯生光降解产物的分析

三氯生在水环境中可能会发生以光降解为主的环境转化,其产物可能具有一定的生态与健康风险。本文通过液质联用的分析手段分析了三氯生在模拟天然水体中光降解的产物,发现其经自然光照后主要发生醚键断裂形成氯酚、脱氯生成4,4’-二氯-2-羟基二苯醚以及光聚合形成二聚体。研究的结果对揭示天然水体中的三氯生的环境转化途径以及评价其生态与健康风险提供了一定的理论依据。     

非均相体系中三氯生的敏化光降解研究

采用光敏剂亚甲基蓝(Methylene Blue,MB)固定在阳离子树脂(R)上,在非均相体系中,对可见光光照催化降解三氯生(2,4,4’-三氯-2-羟基二苯醚,Tricosan,TCS)进行了研究。探讨了MB在树脂上的负载量、MB-R的投加量、TCS的初始浓度对降解效率的影响,并对固定化光敏剂的可重复利用性做了初步研究。通过对光降解影响因素和降解产物的分析,认为在非均相体系中单线态氧的氧化作用是TCS降解的主要途径。     

3种不同功效医药品活性成分对发光菌的毒性作用

因药物活性成分的环境残留引发的风险和健康问题成为公众关注的焦点。本文以海洋发光细菌为受试生物,研究了布洛芬、阿奇霉素、三氯生3种医药品的单一和联合毒性作用。结果表明,3种医药品对发光菌的EC_(50)值分别为:36.5×10~(-5)、30.26×10~(-5)和0.0155×10~(-5)mol·L~(-1);二元及多元混合体系对发光菌的EC_(50)值高于单一体系的毒性作用,进一步采用相加指数法(AI)、毒性单位法(TU)、混合毒性指数法(MTI)评价3种医药品多元体系的联合毒性的作用类型,取得了一致的评价结果。3种医药品的二元混合体系及多元混合体系的作用类型均属于拮抗作用,但拮抗作用的强弱不同,这与医药品不同药效官能团结构可影响其对微生物生理生化反应过程有关。研究3种医药品对发光菌急性毒性作用可为该类新型污染物的环境风险评价提供基础数据。     

一种席夫碱铜配合物催化过氧化氢氧化降解三氯生

利用溶液法,合成了5-硝基水杨醛缩N-苯基邻苯二胺席夫碱及其铜配合物,通过元素分析、紫外可见吸收光谱、红外吸收光谱和X射线电子能谱等技术进行了结构表征和确认.考察了不同条件下该配合物催化过氧化氢氧化降解三氯生的反应,结果表明该配合物能迅速催化过氧化氢氧化降解三氯生.催化反应速度与配合物的用量、过氧化氢的用量和反应温度等因素有关,在起始三氯生浓度0.02 mmol·L~(-1),铜配合物0.05 mmol·L~(-1),过氧化氢1.0 mmol·L~(-1),pH=7.6,反应温度50℃,反应时间为30 min条件下,三氯生的去除率高达80.5%.通过反应过程中反应活性物质的测定,发现降解过程主要涉及羟基自由基的氧化机理.综上结果表明,席夫碱金属配合物可以作为催化剂催化过氧化氢在近中性条件下氧化降解水中三氯生.     

葫芦脲聚合膜的制备及其在水体被动采样技术中的应用

基于葫芦脲的超分子特性,以醋酸纤维素为载体,制备了葫芦脲膜,采用傅里叶红外光谱、扫描电镜、热重分析对膜的性能进行了表征,研究了葫芦脲膜对三氯生(TCS)和三氯卡班(TCC)的吸附性能,验证了以葫芦脲膜为结合相的被动采样技术测定2种物质的可行性。结果表明:葫芦脲分子确实被引入到醋酸纤维素中,相比于醋酸纤维素膜,葫芦脲膜具有更强的热稳定性和吸附性能;以葫芦脲膜为结合相的被动采样装置在不同环境因素(pH值、离子强度、可溶性有机质)下都具有良好的工作稳定性;将该装置布设到南京市秦淮河中的2个采样点,野外实验验证了该采样装置应用于监测实际水体中的TCS和TCC的可行性。     

活性污泥对三氯生的降解特性及其动力学

采用好氧、缺氧、厌氧活性污泥对三氯生(TCS)进行降解,并研究降解动力学。试验采用人工配水,TCS初始浓度分别为50、100、200μg/L,将混合液悬浮固体浓度(MLSS)为2 200 mg/L的活性污泥200 mL加入锥形瓶中,置于转速为125 r/min,温度为(20±0.5)℃的恒温摇床里进行降解试验。结果表明,好氧、缺氧、厌氧活性污泥降解TCS的反应初期,TCS都会迅速吸附在活性污泥上,造成水相浓度迅速降低,泥相浓度迅速增加。好氧活性污泥能有效地降解TCS,反应7 d后,TCS的降解率达50%左右。好氧降解过程符合假一级反应动力学,反应速率常数为0.085 6 d~(-1),半衰期为8.095 d。好氧活性污泥对TCS的降解效果优于缺氧和厌氧活性污泥;缺氧活性污泥对TCS有少量的降解,降解率为20%左右;厌氧活性污泥不能有效地降解TCS。     

生物炭对污泥施用土壤中三氯生生物有效性和微生物群落结构的影响

污泥农用是三氯生(TCS)进入土壤的一个主要途径,TCS进入土壤后会通过食物链危及人体健康.基于此,本实验将含有TCS的污泥施入土壤后,分别添加不同比例(1%、2%和5%)在300℃和600℃下制备的生物炭(BC300和BC600),进行了为期90 d种植黄瓜的盆栽实验,研究了生物炭对土壤中TCS生物有效性和微生物群落结构的影响.结果表明,生物炭的添加显著降低了黄瓜根系对TCS的富集(p0.05),且生物炭添加量越多,根系富集的TCS量越少.添加1%和2%BC600处理的黄瓜根系富集的TCS量都显著低于添加相应比例BC300处理的黄瓜根系富集量.只添加生物炭并不能显著降低土壤中TCS的含量,添加生物炭并种植黄瓜能够显著降低土壤中TCS含量(去除率为31.57%～50.31%),且生物炭添加量越多,土壤中TCS去除率越高,但相同添加量下BC300和BC600对土壤中TCS的去除无显著性差异(p0.05).添加不同比例的生物炭对土壤中微生物群落结构有明显的影响,特别是添加不同比例的BC600,但种植黄瓜能够降低生物炭对土壤微生物群落结构改变的影响.     

污水处理系统中三氯生固相萃取(SPE)-气相色谱(GC)-电子俘获检测器(ECD)测定方法的建立和优化

建立了污水处理系统中三氯生的固相萃取(SPE)-气相色谱分离(GC)-ECD检测器检测的分析方法.采集和处理水样和泥样后,优化了三氯生衍生化条件,即衍生化试剂量为150 μL,反应温度为70℃,反应时间为120 min;GC-ECD对三氯生的方法检出限可达0.56 μg·L-1(S/N=3),定量检出限为1.22 μg...     

三氯生及其降解中间产物对活性污泥中微生物群落变化和硝化反硝化功能基因的影响

三氯生（TCS）对活性污泥中氮循环和微生物群落的长期影响尚不清楚.在长期运行185 d的序批式反应器（SBR）进水中添加100 g·L^-1的TCS,探讨了TCS在活性污泥中的转化特性及其对活性污泥的生长、硝化反硝化性能及关键氮代谢功能基因和微生物群落结构的影响.添加TCS的反应器中硝酸盐浓度为3.80～9.11 mg·L^-1,略低于不添加TCS的空白组(6.66～9.72 mg·L^-1),说明其硝化作用被减弱.随着驯化时间的延长,硝化作用逐渐恢复. TCS在活性污泥迁移转化过程中总共检测出12种代谢中间产物,推导出4种迁移转化路径.添加TCS后,对TCS有潜在降解效能的细菌的相对丰度明显增加,如：Flavobacteriales和Myxococcales目,分别为2.95%～9.07%（第0～185 d）和2.01%～4.53%（第0～90 d）.与硝化作用有关的菌属,如：Nitrosovibrio、Nitrosomonas（氨氧化菌,AOB）和Nitrospira（亚硝酸盐氧化菌,NOB）的相对丰度急剧减少,分别为0....     

水中三氯生的处理方法及主要降解路径研究进展

三氯生(TCS)是一种新型污染物,会对生态环境和人体健康造成严重危害,TCS的无害化处理受到广泛关注。该文概述了物理吸附、生物处理、化学还原及化学氧化处理TCS的优缺点,并提出对应的改进方向。同时,汇总分析了不同方法下TCS的主要降解产物,其中2,4-二氯苯酚、氯酚和苯酚是所有方法的共性产物。由此,归纳出TCS在不同处理方法中的主要降解路径:(1)生物处理法利用微生物自身产生的电子穿梭体作为载体,将胞内电子传至胞外受体TCS,最终将TCS还原成含有多个TCS骨架结构的复杂有机物;(2)化学还原法通过逐级加氢还原脱氯作用生成低氯或无氯产物;(3)化学氧化法通过醚键断裂和苯环直接羟基化2条路径生成不同的含氯产物,含氯产物进一步发生氧化开环反应实现脱氯,直至完全矿化。该文的研究成果可为今后TCS绿色无害化处理方法的开发和选择提供一定的借鉴和参考。