华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

模拟排水沟渠非点源溶质氮迁移实验研究

农田排水沟渠是由水-底泥-植物组成的复合生态结构,其间非点源溶质的迁移转化对研究沟渠拦截、控制和管理农业非点源污染具有重要意义.本研究以模拟排水沟渠静态实验为基础,以典型非点源溶质氮素为例,分析了实验期内水体、底泥及芦苇不同介质内氮含量变化过程,分析了底泥吸附与解析、芦苇生长与衰败等年内不同时期对水体中氮素浓度的影响,探讨了水-底泥-芦苇复合生态体内氮迁移及对水体中氮浓度的影响机制.结果表明,底泥的吸附与解吸、芦苇生长的吸收和同化对水体中氮素浓度均有影响,10月之前这种影响表现为促使水体中氮素浓度降低,是水体的氮净化过程;10月之后这种净化作用开始降低,11月之后表现为促使水体中氮素浓度升高.同时,模拟沟渠水-底泥-芦苇生态体内氮迁移联系密切,任一介质内或介质间氮素迁移转化都会引起水体中氮素浓度相应调整.     

亚热带红壤丘陵区浅层地下水氮淋失特征研究

土壤养分累积引起的氮素(N)淋失是导致农区地下水污染的重要原因,也是农业面源污染的重要形式.本文以湖南省长沙县典型亚热带红壤丘陵流域为研究对象,通过连续定位观测,研究了林地、稻田、菜地和茶园4种代表性土地利用类型浅层(130~150 cm)地下水中N浓度的逐月动态变化特征.连续3年(2010—2013年)的观测结果表明:4种土地利用类型下浅层地下水总氮(TN)平均浓度差异显著(p0.05),其中,林地最低(0.85 mg·L-1),茶园最高(7.64 mg·L-1);从N的形态构成来看,林地、菜地和茶园浅层地下水中N形态以硝态氮(NO-3-N)为主,分别占TN的46.7%、70.2%和72.8%,而稻田浅层地下水N形态则以铵态氮(NH+4-N)为主,占TN 43.5%,表明土壤淹水条件是影响地下水N淋失形态的关键因子.地下水各形态N浓度的动态变化在不同土地利用下也迥然不同:林地地下水各形态N的含量低、变幅小,而稻田、菜地和茶园地下水N浓度变幅较大;采用单因子方法对不同土地利用下地下水的水质进行评价,结果表明:研究区浅层地下水中TN和NO-3-N无显著污染,NH+4-N污染较为严重,而综合指数法(F值法)进一步表明研究区浅层地下水污染主要出现在稻田和茶园,因此,控制稻田和茶园N肥的施用量是预防亚热带红壤丘陵区地下水N污染的关键.     

太湖西部河湖氮污染物来源及转化途径分析

通过2014年枯水、丰水两期监测,综合分析了太湖西部入湖河流与湖区水体及其沉积物的无机氮形态与同位素特征,并利用δ~(15)N识别了太湖西部上游区氮污染来源及转化途径的生物化学作用机制.结果表明:NO_3~--N与NH_4~+-N为研究区域入湖河流无机氮的主要形态,而NO_3~--N为西部湖区水体无机氮的主要形态;δ~(15)N-NO_3~-的数值范围揭示了西部入湖河流在枯水季NO_3~--N主要来源于农用化肥,有少量矿化土壤有机氮,而丰水季则以生活污水为主,有少量矿化土壤有机氮及农用化肥;δ~(15)N-NH_4~+的数值范围说明了生活污水是河流水体NH_4~+-N的主要来源;通过水体及沉积物样品NO_3~--N、NH_4~+-N、δ~(15)N-NO_3~-、δ~(15)N-NH_4~+的协同分析可知,湖区氮的赋存形态主要受湖区水体硝化作用及沉积物内反硝化作用的影响.     

节水灌溉与控释肥施用对太湖地区稻田土壤氮素渗漏流失的影响

在太湖流域采用田间小区试验研究了干湿交替节水灌溉与控释肥(控释BB肥与树脂包膜尿素)施用对稻田30 cm深土壤渗漏水总氮(TN)、铵态氮(NH+4-N)、硝态氮(NO-3-N)和亚硝态氮(NO-2-N)浓度的动态变化及氮素淋失的影响.结果表明:各处理渗漏水TN、NH+4-N和NO-2-N浓度均在施肥后10 d内达到高峰,然后逐渐下降.渗漏水氮素以NH+4-N(0.22~15.15 mg·L-1)为主,平均占TN 70.1%,NO-3-N(0.10~0.95 mg·L-1)占TN比例较低,平均为13.0%,NO-2-N(0~0.24 mg·L-1)平均仅占TN 1.3%.与淹灌相比,节灌对稻田渗漏水氮素浓度及各氮素占总氮的比例影响不大,但降低了14.2%的渗漏水量和9.4%的TN淋失量.施氮显著提高了渗漏水氮素浓度以及NH+4-N和NO-2-N占TN的比例.控释BB肥和树脂包膜尿素较常规尿素处理水稻全生育期渗漏水TN平均浓度分别降低10.2%和43.3%,TN淋失量分别降低26.1%和39.5%.综上,干湿交替节灌结合树脂包膜尿素施用有利于降低氮素渗漏损失,促进农田面源污染减排.     

炼金区土壤中汞形态分布及其生物有效性

采用修正的Tessier方法和回归、偏相关等分析技术,研究了某金矿附近土壤中汞的赋存状态及其相互转化关系和生物可利用性.结果显示该区土壤中各形态汞的含量趋势为:有机结合态残渣态可交换态铁锰氧化态碳酸盐结合态,其中有机结合态汞所占比重最大在60%以上,是最重要的赋存形态;土壤中各形态汞不是独立存在的,内部存在一定的转化关系,如碳酸盐结合态汞可以转化成铁锰氧化态、残渣态的汞,而铁锰氧化态的汞与残渣态的汞之间却存在着一定的竞争关系,这种转化关系在外界条件的影响下处于一种动态平衡状态;土壤中的可交换态和有机结合态是较容易被植物吸收利用有效态的汞,其他形态汞被植物吸收较少.     

水环境中的碘化X-射线造影剂及其去除工艺研究进展

碘化X-射线造影剂(Iodinated X-ray contrast media,ICM)在水环境中被广泛检出,因其近期被发现是碘化消毒副产物的前体物而受到越来越多的关注.本文总结了ICM在污水、地表水和饮用水等水环境中的污染现状;分析了ICM的转化产物及转化机制;重点介绍了ICM的去除工艺,包括高级氧化技术、辐射技术以及生物降解转化技术;讨论了ICM及其降解转化产物可能对环境造成的生态风险.最后,本文对未来ICM的研究前景进行了展望.     

纳米Ag粒子在我国主要类型土壤中的迁移转化过程与环境效应

随着纳米技术的快速发展,纳米材料进入环境并不断累积,因此开展纳米材料的环境安全性研究具有重要意义.纳米银(Ag NP)是目前应用最广泛的人工纳米材料之一.本课题组拟以Ag NP为研究对象,系统研究其在我国主要类型土壤中的迁移、转化过程及其生态环境效应;基于同步辐射技术、同位素技术和量子化学计算等方法,揭示Ag NP与土壤中主要矿物或有机质之间的相互作用规律;探明Ag NP对土壤中微生物、动物和植物的致毒过程及其作用机制;发展Ag NP在土壤中迁移的数学模型,预测其在土壤中的迁移、滞留通量进而评价其淋溶风险,为Ag NP的安全利用提供重要理论基础和技术支撑.     

泥龄对A~2O工艺去除多环麝香的影响

研究了A2O工艺不同污泥龄(Sludge retention time,SRT)条件下中佳乐麝香(Galaxolide,HHCB)与吐纳麝香(Tonalide,AHTN)的去除和迁移的变化情况。采用固相萃取与气相质谱联用的方法对各池中水相与泥相中HHCB和AHTN的浓度进行分析。结果发现:A2O工艺对HHCB的去除效果好于AHTN。高SRT条件(15,20 d)下HHCB、AHTN的总去除率明显小于低SRT条件(5,10 d)下的总去除率。     

硫酸钙垢层清洗方法研究

从化学热力学角度和沉淀转化角度,理论上分析了碳酸钠、氢氧化钠分别与硫酸钙发生化学反应的可能性和反应进行的限度。并结合动力学规律,提出影响化学反应的条件,通过实验进行检验。最后提出,在实际工作中,达到良好清洗目的可采取的措施。