典型内燃叉车尾气挥发性有机物与正构烷烃的排放特征

非道路柴油车尾气是影响我国空气质量的重要排放源,但目前针对其化学组分及其影响因素的了解仍然非常有限.以6台内燃叉车为研究对象,利用气态组分在线监测结合样品采集离线分析方法,重点探讨了柴油机颗粒物过滤器（DPF）对叉车尾气中的关键化学组分挥发性有机物（VOCs）和正构烷烃含量及其特征的影响.结果表明,含氧挥发性有机物（OVOCs）、烯烃、烷烃、芳香烃和卤代烃在叉车尾气VOCs中的质量分数分别为:26%～37%、 16%～36%、 19%～22%、 13%～21%和4%～7%.小功率和大功率叉车的VOCs排放因子分别为:（2.47±0.33）g·kg^-1和（1.48±0.24）g·kg^-1.叉车在使用DPF前和后的总VOCs排放因子平均值分别为（1.94±0.58） g·kg^-1和（2.08±0.79）g·kg^-1, DPF对VOCs排放因子无显著影响.然而值得注意的是,DPF可对部分OVOCs组分的去除产生重要作用,乙醛和丙酮排放因子在使用DPF后分别降低了19%和26%.正构烷烃组分的碳数分别在C<...     

南岭箭竹生物源挥发性有机物排放特征

本研究于2018年9～11月采用动态顶空套袋法采样与热脱附-气相色谱质谱联用(TD-GC-MS)分析技术,获得了南岭箭竹排放的20种生物源挥发性有机物(BVOCs)的排放组成特征与排放速率.结果表明,异戊二烯是南岭箭竹排放的最主要的BVOCs,其排放速率((1.36±0.99)x104μgC/(m2·h))远高于单萜烯...     

珠江三角洲二氧化碳源汇演变特征及驱动因素

随着经济与人口快速增长，珠江三角洲（珠三角）地区是我国碳中和压力最大的区域之一.通过建立珠三角地区二氧化碳（CO₂）源汇历史趋势清单，分析碳排放与碳汇的历史演变特征，并基于指数分解法识别了影响珠三角碳源汇的关键驱动因素.结果表明：① 2006~2020年珠三角碳排放总量从2.18亿t上升至3.66亿t，呈现出波动上升的演变特征，总体上升了67.86%，尚未实现碳达峰；② 2006~2020年珠三角绿地碳汇总量从1567.26万t下降至1552.59万t，呈现出波动下降的趋势特征，总体下降了0.94%，碳汇量远低于碳排放量，距离碳中和仍有很大缺口；③珠三角碳源主要来源于能源部门（40.38%）和工业部门（26.33%），碳汇主要来源于林地（67.92%）和耕地（18.09%）；④"十一五"至"十三五"期间，碳源的主要正向驱动因素是经济增长和人口规模，主要负向驱动因素是能源强度（单位GDP的能源使用量），但"十三五"以来，降低能源强度可以释放的CO₂减排潜力正在减弱，未来需要挖掘能源、工业和交通等方面结构调整的负向驱动潜力；⑤"十一五"至"十三五"期间，碳汇的主要正向驱动因素是绿地规模，源于"十一五"期间城市绿地面积增加，主要负向驱动因素是碳汇系数，源于自然灾害导致的水稻等高碳汇系数作物减产，未来绿地增汇需重视绿地结构调整.研究可为珠三角制定降碳增汇政策提供科学支撑.     

广东省非道路移动机械排放清单及不确定性研究

随着工业源和机动车等重点污染源减排空间的下降,非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.本研究通过资料收集与实地调研,初步构建了广东省非道路机械基于机型的活动水平数据集、综合排放因子及时空分配因子,采用自下而上的排放因子法,建立了广东省2014年非道路移动机械排放清单.并利用蒙特卡洛方法定量评估清单结果不确定性.结果表明,广东省2014年非道路移动机械的SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中,农业机械排放以四轮农用运输车和小型拖拉机为主,贡献率分别为38.4%和18.0%,主要分布在非珠三角的农村地区;工程机械排放以建筑运输车和挖掘机为主,贡献率分别为40.1%和33.9%,主要分布在珠三角地区.此外,不确定性分析结果显示VOCs和PM_(2.5)排放结果不确定性较大,不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%.NO_x不确定性较小,不确定性范围为-15.2%~17.5%.     

环境大气中半/中等挥发性有机物(S/IVOCs)的测量技术进展

总结了环境大气中半/中等挥发性有机物（S/IVOCs）的主要测量技术及其进展,重点介绍了基于气相色谱技术和化学电离质谱技术的测量方法.S/IVOCs的测量主要由气相色谱技术开始发展,并随着质谱技术的发展而不断发展.基于气相色谱技术的测量方法,能够直接测量非极性化合物,但在面对组分多达千万种的复杂体系时,传统的一维色谱相对耗时,而且由于峰容量不够,峰重叠现象十分严重,难以实现全组分的准确分离.新近发展的多维分离系统如全二维气相色谱,通过正交的分离系统,能够实现复杂体系中物种组分的准确、快速分离.目前基于化学电离质谱技术的在线测量方法已经逐渐应用于S/IVOCs的测量,虽然在物种定性方面相对较弱,但其可提供高时间分辨率的测量结果,帮助分析S/IVOCs在大气中的快速变化.在未来的研究中,高时间分辨率和全组分准确测量是S/IVOCs研究的关键.     

城市隧道源排放清单建立方法

提出了城市隧道源的概念,城市隧道源像是一个地面下水平放置的烟囱,排放高度低,排放浓度大.提出了城市隧道源排放清单的建立方法,包括排放因子法和在线监测法.对广州珠江隧道的研究表明,广州珠江隧道源NO_x年总排放量、年增量排放量分别为18.8,16.6t,CO年总排放量、年增量排放量分别为22.7,16.8t,SO₂年总排放量、年增量排放量分别为0.39,0.22t,城市隧道源对城市局地、小尺度大气环境的影响不能忽视.     

轻型汽油车稳态工况下的尾气排放特征

选取不同排放标准的127辆轻型汽油客车和10辆轻型汽油货车为研究对象,利用便携式车载测试系统(portable emission measurement system, PEMS)结合台架稳态工况(acceleration simulation mode, ASM),探究了不同工况与车辆参数对轻型汽油车气态污染物二氧化碳(CO_2)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NO_x)、碳氢化合物(HC)和甲烷(CH_4)排放的影响.结果表明,轻型汽油车气态污染物在怠速工况下的排放率较低,仅为加速工况和匀速工况的22.9%和25.8%.污染物排放特征与工况密切相关,CO_2和NO_x在加速工况时的排放率小于匀速工况,而CO、HC和CH_4在加速工况时的排放率却大于匀速工况.在低速稳态下,轻型汽油客车和轻型汽油货车CO_2、CO、NO_x、HC和CH_4的排放因子分别为383.20、 2.98、 1.60、 0.14和0.03 g·km~(-1)和360.66、 2.64、 1.61、 0.005 5和0.002 7 g·km~(-1).排放标准的加严带来了明显减排效果,CO、NO_x、HC和CH_4的排放因子从国Ⅰ～国Ⅴ分别下降了87.5%、 97.3%、 97.9%和86.4%.车龄、行驶里程和基准质量与车辆污染物的排放存在非线性关系,发动机排量与机动车的尾气污染物的排放呈正相关.     

挥发性有机物(VOCs)的不同化学去除途径:城市与区域站点的对比

VOCs在大气中主要是与OH自由基、NO₃自由基和O₃等反应氧化去除,部分OVOCs的自身光解也是重要的化学去除途径.本研究基于2018年和2019年秋季在珠三角地区的城市和区域站点的外场观测实验,使用VOCs、常规痕量气体及气象参数的观测数据,对烷烃、烯烃、芳香烃和OVOCs等VOCs组分不同化学去除途径的去除速率进行分析.结果表明,烷烃和芳香烃主要通过与OH自由基反应去除,最高占比超过99%.与NO₃自由基和O₃的反应可贡献烯烃去除速率的80%以上,特别是一些天然源的烯烃（如单萜烯）与NO₃自由基的氧化去除是贡献最大的氧化途径.光解是甲醛最重要的去除途径,在两个站点均达到了50%以上,酮类的光解贡献会高于其他OVOCs类物质.OH自由基的氧化去除途径在城市和区域站点的人为源及天然源VOCs去除中占主导地位.区域站点,烯烃尤其是天然源的烯烃物种,与NO₃自由基和O₃反应的贡献要高于城市站点.本研究对促进不同VOCs物种在大气中的去除途径以及其空间差异的认识有重要意义.     

珠三角空气质量模拟关键不确定性来源识别

由于受到模型输入参数不确定性和模型结构不确定性的影响,利用大气化学传输模型模拟空气质量普遍存在偏差.对大气化学传输模型进行不确定性诊断分析、识别其关键不确定性来源是提高空气质量模拟的重要手段,本研究以珠三角为研究区域,利用HDDM-SRSM不确定性诊断方法量化了清单排放（SO₂、NO_x、VOCs和NH₃）、边界条件浓度和气象（风速和温度）等模型输入参数不确定性对空气质量模拟的影响.结果表明：SO₂、NO₂和O₃模拟受排放、边界条件和气象不确定性影响明显,其相对不确定性为15.19%~43.33%.在这些因素中,边界条件、风速和前体物（NO_x和VOCs）排放是O₃模拟的关键不确定性来源,但各因素不确定性贡献比例在昼夜存在明显差异.在夜间,风速不确定性对O₃模拟影响增大,其平均贡献比例上升至29.6%,表明改进风速模拟有助于改善夜间O₃模拟;在白天,NO_x和VOCs排放不确定性对O₃峰值浓度模拟影响增大,其平均贡献比例上升至32.26%,表明改进前体物排放模拟有助于提高白天O₃模拟准确性.不同于O₃,SO₂、NO₂模拟更容易受到排放不确定性的影响,尤其是垂直分配的不确定性.模拟与观测结果对比也表明,合理的烟囱参数设置可以降低源排放垂直分配不确定性,提高SO₂和NO₂的模拟效果.     

陆面模式Noah-MP模拟地表热通量的物理过程不确定性分析

陆面过程中的热量交换对于确定生态系统中的水文循环、边界层发展、天气和气候至关重要,然而目前陆面模式Noah-MP对地表热通量模拟的偏差在-180~180 W·m^-2之间,为明确模拟不确定性来源,本研究基于FLUXNET全球热通量观测数据,在5种气候类型、9类下垫面系统定量评估了Noah-MP感热和潜热通量模拟的不确定性.结果表明：Noah-MP在不同类型下对感热和潜热通量模拟的平均误差主要分布在-80~10 W·m^-2和-30~10 W·m^-2之间,模型在气候类型为热带和干旱气候以及下垫面类型为草地、针叶林、落叶阔叶林的模拟误差最大.研究发现植被过程是热通量模拟不确定性的主要来源,其次是水文过程和土壤过程;其中动态植被模型（DVEG）是植被过程模拟的主导因子,其次是湍流输送过程（SFC）、冠层气孔阻抗（CRS）和冠层辐射传输（RAD）.