环境大气中半/中等挥发性有机物(S/IVOCs)的测量技术进展

总结了环境大气中半/中等挥发性有机物（S/IVOCs）的主要测量技术及其进展,重点介绍了基于气相色谱技术和化学电离质谱技术的测量方法.S/IVOCs的测量主要由气相色谱技术开始发展,并随着质谱技术的发展而不断发展.基于气相色谱技术的测量方法,能够直接测量非极性化合物,但在面对组分多达千万种的复杂体系时,传统的一维色谱相对耗时,而且由于峰容量不够,峰重叠现象十分严重,难以实现全组分的准确分离.新近发展的多维分离系统如全二维气相色谱,通过正交的分离系统,能够实现复杂体系中物种组分的准确、快速分离.目前基于化学电离质谱技术的在线测量方法已经逐渐应用于S/IVOCs的测量,虽然在物种定性方面相对较弱,但其可提供高时间分辨率的测量结果,帮助分析S/IVOCs在大气中的快速变化.在未来的研究中,高时间分辨率和全组分准确测量是S/IVOCs研究的关键.     

广东省非道路移动机械排放清单及不确定性研究

随着工业源和机动车等重点污染源减排空间的下降,非道路移动机械排放已成为大气污染防治领域的研究热点之一.本研究通过资料收集与实地调研,初步构建了广东省非道路机械基于机型的活动水平数据集、综合排放因子及时空分配因子,采用自下而上的排放因子法,建立了广东省2014年非道路移动机械排放清单.并利用蒙特卡洛方法定量评估清单结果不确定性.结果表明,广东省2014年非道路移动机械的SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOCs和CO排放总量分别为4.9、61.1、4.8、4.5、11.6 kt和45.1 kt.其中,农业机械排放以四轮农用运输车和小型拖拉机为主,贡献率分别为38.4%和18.0%,主要分布在非珠三角的农村地区;工程机械排放以建筑运输车和挖掘机为主,贡献率分别为40.1%和33.9%,主要分布在珠三角地区.此外,不确定性分析结果显示VOCs和PM_(2.5)排放结果不确定性较大,不确定性范围分别为-25.2%~41.7%和-23.4%~32.8%.NO_x不确定性较小,不确定性范围为-15.2%~17.5%.     

城市隧道源排放清单建立方法

提出了城市隧道源的概念,城市隧道源像是一个地面下水平放置的烟囱,排放高度低,排放浓度大.提出了城市隧道源排放清单的建立方法,包括排放因子法和在线监测法.对广州珠江隧道的研究表明,广州珠江隧道源NO_x年总排放量、年增量排放量分别为18.8,16.6t,CO年总排放量、年增量排放量分别为22.7,16.8t,SO₂年总排放量、年增量排放量分别为0.39,0.22t,城市隧道源对城市局地、小尺度大气环境的影响不能忽视.     

南岭箭竹生物源挥发性有机物排放特征

本研究于2018年9～11月采用动态顶空套袋法采样与热脱附-气相色谱质谱联用(TD-GC-MS)分析技术,获得了南岭箭竹排放的20种生物源挥发性有机物(BVOCs)的排放组成特征与排放速率.结果表明,异戊二烯是南岭箭竹排放的最主要的BVOCs,其排放速率((1.36±0.99)x104μgC/(m2·h))远高于单萜烯...     

基于机器学习的珠三角秋季臭氧浓度预测

基于2015～2022年珠三角地区的臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8-O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用支持向量回归(SVR)、随机森林(RF)、多层感知机(MLP)和轻量级梯度提升机(LG)这4种机器学习方法,建立MDA8-O₃预测模型.结果表明,对于全年MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果最好,决定系数(R²)达0.86,均方根误差(RMSE)和平均绝对误差(MAE)分别为16.3μg·m^-3和12.3μg·m^-3;对于秋季MDA8-O₃预测而言,SVR模型的效果依然略优于LG和MLP,其R²、 RMSE和MAE分别为0.88、 19.8μg·m^-3和16.1μg·m^-3,RF模型在秋季的预测效果最差.采用全年数据构建的模型对秋季MDA8-O₃的预测效果比仅采用秋...     

珠三角城市近地面臭氧污染分布特征及变化趋势

利用2013—2017年珠三角城市空气质量监测站的大气常规污染物逐时监测数据,探究珠三角区域臭氧(O3)污染年际变化、季节变化、日变化特征。结果表明,珠三角O3浓度秋季高冬春低,在一年之内呈现2月、5月、9—11月从低到高3个峰值;在一天之内呈现昼高夜低的单峰结构,峰值大多出现在午后15:00时。珠三角中部城市超标天数较多,沿海城市超标天数较少,大部分城市每年O3超标天数逐渐增多。O3月变化和日变化与NO2呈现负相关。总体而言,NO2平均浓度越高的城市,O3昼夜爬升值越高。     

内河船舶大气污染物排放特征实测研究

为获得内河船舶航行时的大气污染物排放特征,本研究基于船舶尾气测试系统测试了珠三角西江水域内航行的5艘内河船舶,识别了内河船舶气态污染物瞬时排放特征及基于燃油消耗量的排放因子,并探讨了船舶排放的PM_(2.5)化学组分特征及来源.结果表明:船舶在巡航行驶状态下气态污染物的排放浓度变化都较为平稳,货船污染物排放浓度明显高于快艇.CO_2、CO、NO、NO_2、NO_x、SO_2与PM_(2.5)的排放因子范围分别是3135.90～3149.90、3.10～12.03、30.87～41.18、3.90～7.43、36.36～48.61、0.08～5.50、0.32～4.17 g·kg~(-1).内河船舶排放的PM_(2.5)中碳组分、水溶性离子和金属元素的贡献占比分别为43.8%～64.2%、9.7%～39.0%和0.6%～3.4%,其中,有机碳/元素碳(OC/EC)比值范围为0.40～2.69,OC可能受船舶制动影响较大,润滑油损耗是重要来源.     

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.     

珠三角产业重镇大气VOCs污染特征及来源解析

2019年在珠三角典型产业重镇佛山市狮山镇在线监测大气挥发性有机化合物（VOCs）,并开展大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势（OFP）及来源贡献分析.观测期间共测得56种VOCs物种,总挥发性有机物（TVOCs）体积浓度为（39.64±30.46）×10^-9,主要组成为烷烃（56.5%）和芳香烃（30.1%）.大气VOCs在冬季和春季浓度较高.VOCs各组分呈“U”型日变化特征,污染时段的日变化幅度明显大于非污染时段.相对增量反应活性（RIR）结果表明研究区域的O₃生成处于VOCs控制区.2019年VOCs的OFP为107.40×10^-9,其中芳香烃对总OFP贡献最大（54.6%）.OFP浓度最高的10种VOCs占总OFP的80.3%,占TVOCs体积浓度的59.9%,高反应活性的VOCs物种在研究区域具有较高的大气浓度,应重点控制.正交矩阵因子分析模型（PMF）来源解析结果表明,溶剂使用源（42.4%）和机动车排放源（25.8%）是研究区域2019年大气VOCs的主要来源,其次为工业过程源（14.6%）、汽油挥发（7.9%）和天然源（1.7%）,控制上述源的VOCs排放是缓解该地区臭氧污染的有效策略.     

大气颗粒态有机硝酸酯的转化机制、测量技术及应用

大气中的颗粒态有机硝酸酯是连接挥发性有机物（VOCs）、氮氧化物（NO_x）、二次有机气溶胶（SOA）及臭氧的关键物质,总结了近10年国内外对颗粒态有机硝酸酯来源、形成机制、测量分析方法、浓度水平等方面的研究,描述了现有大气化学框架下有机硝酸酯的大气转化机制,梳理了测量有机硝酸酯的离线、在线方法及其优缺点,总结了应用不同测量技术对环境大气中颗粒态有机硝酸酯的实测结果,提出了当前有机硝酸酯研究在测量技术、机理研究和观测尺度等方面的薄弱环节,并对其未来研究方向进行了展望.