珠三角典型城市大气污染减排措施的PM2.5改善评估研究

评估大气污染减排措施的成效能为空气质量改善政策制定和优化提供科学指导,但大多减排措施评估研究采用敏感性分析方法进行量化,计算效率低且无法考虑不同减排措施之间的相互影响.另外,现有研究大多关注区域减排措施评估,很少针对城市尺度进行评估.基于此,本研究结合基于模式的PSAT源解析技术提出了一种相对较为高效的城市大气污染减排措施的PM_2.5改善评估方法,并以珠三角典型城市为例,定量评估了肇庆市2014—2016年期间实施的16项减排措施对PM_2.5污染的影响.结果发现,肇庆市近年来的本地减排措施有效降低了SO₂、PM_2.5、PM₁₀、NO_x、NH₃和VOCs排放,降幅分别达到25%、14%、13%、11%、9%和4%.根据模型评估,在2016年气象条件下,2014—2016年期间减排措施使肇庆市本地生成PM_2.5浓度下降了16.0%,其中,对浓度下降贡献最为明显的污染源为工业源和生物质燃烧源,关键措施是以煤炭品质提升为代表的燃煤管控和以焚烧区划定为代表的生物质露天焚烧管控,使肇庆本地PM_2.5浓度分别下降了7.2%和2.4%.农牧源、扬尘源和道路移动源等其他源的减排措施也对PM_2.5浓度改善有一定的贡献,但这些源贡献无法抑制活动水平增长带来的排放和贡献浓度的增长,表明这些源仍存在较大的减排潜力,是下一阶段肇庆市PM_2.5防治的重点对象.本研究的评估方法证实了减排措施的有效性,同时也为未来城市空气质量改善提供了科学依据和技术支撑.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

典型内燃叉车尾气挥发性有机物与正构烷烃的排放特征

非道路柴油车尾气是影响我国空气质量的重要排放源,但目前针对其化学组分及其影响因素的了解仍然非常有限.以6台内燃叉车为研究对象,利用气态组分在线监测结合样品采集离线分析方法,重点探讨了柴油机颗粒物过滤器（DPF）对叉车尾气中的关键化学组分挥发性有机物（VOCs）和正构烷烃含量及其特征的影响.结果表明,含氧挥发性有机物（OVOCs）、烯烃、烷烃、芳香烃和卤代烃在叉车尾气VOCs中的质量分数分别为:26%～37%、 16%～36%、 19%～22%、 13%～21%和4%～7%.小功率和大功率叉车的VOCs排放因子分别为:（2.47±0.33）g·kg^-1和（1.48±0.24）g·kg^-1.叉车在使用DPF前和后的总VOCs排放因子平均值分别为（1.94±0.58） g·kg^-1和（2.08±0.79）g·kg^-1, DPF对VOCs排放因子无显著影响.然而值得注意的是,DPF可对部分OVOCs组分的去除产生重要作用,乙醛和丙酮排放因子在使用DPF后分别降低了19%和26%.正构烷烃组分的碳数分别在C<...     

华北平原冬季持续大雾对挥发性有机物（VOCs）的影响研究

挥发性有机物（VOCs）在光照条件下氧化转化产生二次污染物,对环境、气候以及人类健康产生巨大影响.VOCs在液相中氧化生成非挥发性有机物被认为是SOA的重要形成途径,但目前对VOCs在高湿环境下的浓度变化研究甚少.为探究VOCs的浓度演变和在液相环境中的变化规律,本研究结合在线质子转移反应飞行时间质谱（PTR-ToF-MS）和碘离子化学电离飞行时间质谱（I^--ToF-CIMS）在华北平原冬季的区域站点开展VOCs观测.结果表明,当地较强的一次人为源排放促使高浓度VOCs生成.在观测期间持续大雾天气的条件下,芳香烃类、萜类以及醇类化合物与CO的排放比受到较低的影响,而醛酮类化合物与有机酸（C1~C5）与CO的排放比显著降低.结合各VOCs物种的亨利常数值和化合物在液相反应能力的性质发现,芳香烃类、萜类化合物由于不溶于水的性质使得在高湿天气排放比不受影响.醇类虽然有着较高的亨利常数值,却因其在液相中不水解且氧化降解较少的性质导致排放比变化较小,而醛酮类和有机酸在高湿条件下的低排放比特征正是受较高的溶解度和反应能力所决定.本研究提供了不同VOCs种类在持续大雾天气下的排放比变化,以及VOCs在液相过程中转化的直接证据,为了解液相反应对VOCs的影响提供进一步认识.     

前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h（MDA8）浓度上升主要由 人为排放变化主导,平均每年贡献0.7 μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2 μg·m^-3·a^-1;人为排放变化对珠三角秋季臭氧的影响主要集中在珠三角中心地区的佛山和广州南部、珠三角 下风向区域的珠海和江门北部及肇庆东部,整体主要由本地人为排放主导,但在2006—2012年主要受外部人为排放变化影响,平均每年贡献0.9 μg·m^-3,而在2013年后主要受本地人为排放变化影响,平均每年贡献0.6 μg·m^-3;其中,本地人为排放影响主要集中在珠三角中心地区, 外部人为排放影响主要集中在珠三角上风向和下风向区域.     

深圳市一次典型春季臭氧污染事件成因研究

以往珠三角地区臭氧污染普遍发生在秋季,但近年来春季臭氧污染事件不断发生,并且污染出现时间愈发提前.本研究聚焦于深圳市2022年春季（2月26日）一次臭氧污染过程,系统性地分析了此次臭氧污染过程的主要成因与关键驱动因素.结果表明,在春季臭氧污染的形成过程中,气象条件扮演着重要角色,在高压天气系统影响下的强太阳辐射、高温、低湿和低风速是导致此次臭氧污染的重要因素.通过臭氧的垂直观测数据分析发现,夜间残留层中的高浓度臭氧能够在上午时段混入边界层内,加速地面臭氧浓度累积.此外,通过臭氧前体物浓度的变化特征分析发现,在污染日的下午时段出现臭氧及其前体物浓度的快速升高,推测为上风向区域的外部输送贡献加强,这也是导致此次春季臭氧污染发生的重要原因.敏感性分析表明,污染日的臭氧生成主要受VOCs控制,但在污染加剧时受到NO_x控制,因此,对春季臭氧污染的 防控需要从区域角度开展VOCs和NO_x的协同减排与治理.     

广东省移动源中等挥发性有机物（IVOCs）排放清单及不确定性分析

中等挥发性有机物（Intermediate Volatility Organic Compounds,IVOCs）是二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物.然而,当前我国IVOCs排放清单研究相对较少,现有研究大多采用基于IVOCs/POA比值法估算,导致IVOCs排放表征存在很高的不确定性.以移动源为研究对象,在优先采用本土实测的排放因子的基础上,构建了基于实测排放因子的广东省2019年移动源IVOCs排放清单,并与基于IVOCs/POA比值法建立的排放清单进行对比评估.结果显示：2019年广东省移动源IVOCs总排放量为2.1万t,其中,道路移动源IVOCs排放量为1.5万t,占总排放量的70%,主要来自柴油重货（33%）、柴油轻货（23%）、汽油小客（14%）.其中,道路移动源IVOCs汽油车主要以国四、国五标准车型为主,分别占 汽油车排放的36%和49%,而柴油车主要以国三、国四标准车型为主,分别占柴油车排放的53%和28%.相比实测因子法,比值法计算的道路移动源IVOCs排放整体偏高了100%~200%,但计算的非道路移动源IVOCs排放整体偏低了近1/3.通过不确定性量化对比也发现,实测因子法建立的IVOCs排放清单不确定性整体比比值法平均降低了60%,表明实测排放因子能够提高IVOCs表征的可靠性.此外,本土和国外实测排放因子建立的道路移动源IVOCs排放也有明显差异,采用国外实测排放因子可能会导致广东省2019年道路移动源IVOCs排放低估30%~50%.     

基于EnKF排放清单反演方法的关键影响参数评估与优化

以中国一氧化碳(CO)排放反演为例,利用敏感性分析手段评估了集合数目、局地化半径､膨胀因子、观测站点密度和观测数据时间分辨率对排放清单反演的影响.结果表明:站点密度是影响排放反演的最重要参数.在不同站点密度下,反演的中国CO排放总量差异可达34%.同时,站点密度还会影响排放反演对其他参数的敏感性.随着站点密度的降低,排放反演对局地化半径、集合数目和膨胀因子参数变得更为敏感,但对观测数据时间分辨率的敏感性则有所下降.因此在站点稀疏地区,局地化半径是排放反演的主要影响参数,集合数目和膨胀因子次之;但在观测站点密集地区,局地化半径和观测数据时间分辨率是主要的影响参数,而膨胀因子和集合数目的影响相对较小.该研究能够为不同尺度的排放反演开展参数优化提供借鉴.在中国CO排放反演案例(站点密度为1.55个/10⁴km²)中,建议反演参数设置为:集合数目为50、局地化半径为100km、最大似然估计膨胀方案(MLE)、日均或小时观测数据.     

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因。结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O₃,珠三角2020年O₃评价浓度为148μg/m³,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%。2020年O₃污染相对严重的月份是4、8~11月,对应的月度O₃评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m³,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6~12月O₃污染情况同比改善明显,O₃污染减轻使AQI达标率同比上升明显。2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O₃浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O₃评价浓度同比上升约58%;5~8月“百日服务”与9~12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O₃前体物排放量,NO₂浓度同比下降了22%~23%,VOCs浓度下降了18%~26%,使2个阶段的O₃评价浓度均同比下降了20%左右。     

华南高山背景地区黑碳云内清除特征

基于2020年南岭背景高山地区的3个典型云事件,利用地用逆流虚拟撞击器采集云中颗粒物,结合单颗粒黑碳光度计和激光雾滴谱仪分析黑碳浓度及云参数特征,探讨黑碳云内清除率及其影响因素.结果表明：进入云内的黑碳约占整体的20%,而云中含黑碳云滴的占比（4.67%）则少于含黑碳间隙颗粒的占比（15.31%）;黑碳的分粒径质量清除率和数量清除率接近,变化范围均为28%~59%;高液态含水量和云滴数浓度有利于黑碳云内清除率的增加,而黑碳云内清除率会随黑碳总浓度的增加而降低,各因素对于黑碳云内清除的影响由大到小为：云滴数浓度>液态含水量>总黑碳浓度.