华北地区乡村站点(曲周)夏季PM2.5中二次无机组分的生成机制与来源解析

利用大气PM2.5水溶性组分及其气态前体物在线测量系统(GAC-IC)于2014年6月9日~7月11日对华北地区乡村站点曲周大气PM2.5中水溶性组分及其气态前体物进行了在线测量,分析了PM2.5中水溶性组分与气态前体物日变化规律及其相互作用,探讨了当地细颗粒物的气粒转化机制并分析了其来源.结果表明夏季曲周大气PM2.5中水溶性无机离子与相关气态前体物的浓度呈现明显的日变化规律.观测期间,PM2.5中SO2-4、NH+4和NO-3的平均浓度分别是26.28、18.08和16.36μg·m-3,是PM2.5中最主要的水溶性无机离子,约占PM2.5质量浓度的76.23%;气态前体物中,NH3浓度明显偏高、平均值为44.85μg·m-3,主要来源于当地的农业活动排放;硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)平均值分别是0.60和0.30,表现出明显的二次污染特征.经相关性分析发现:曲周大气PM2.5中NH+4与NO-3、SO2-4有良好的相关性,且表现为富氨状态,NH+4以(NH4)2SO4形式存在,NO-3的生成主要受HNO3的限制.对NH4NO3平衡进行研究发现:与夜间相反,白天曲周大气环境不利于NH4NO3生成和保持.结果也表明,二次转化是曲周夏季细颗粒物的主要来源,堆肥与农田释放的NH3是导致高浓度二次无机颗粒物(SNA)的重要因素.     

燃煤电厂产生和排放的PM2.5中水溶性离子特征

为了认识我国燃煤电厂一次PM2.5排放特征,并定量评估大规模开展烟气脱硫与脱硝对其影响,本研究选取了国内一个煤粉炉电厂和一个循环流化床电厂,对其产生和排放的PM2.5进行现场测试,并进行水溶性离子组分的分析.结果表明,在所测的这两个电厂中,循环流化床电厂产生的PM2.5的质量浓度高于煤粉炉电厂产生的PM2.5的质量浓度,但是这两个电厂排放的PM2.5的质量浓度相当.产生此结果的主要原因是该循环流化床电厂配备的电袋复合除尘器比煤粉炉电厂的普通电除尘器对PM2.5去除效率更高.煤粉炉电厂产生PM2.5中水溶性离子浓度低于循环流化床电厂,但是煤粉炉电厂排放PM2.5中水溶性离子浓度却远远高于循环流化床电厂,表明煤粉炉电厂排放的PM2.5受脱硫和脱硝设施的影响较大.煤粉炉烟气脱硝过程中可能形成硫酸雾,烟气中的部分硫酸雾和过剩的NH3反应生成NH4HSO4进入颗粒相,同时降低了PM2.5的p H值;而脱硫过程中脱硫液的夹带也会导致NH+4和SO2-4进入PM2.5.所以,虽然两个电厂产生的PM2.5中水溶性离子均以Ca2+和SO2-4为主,但煤粉炉排放PM2.5中的水溶性离子则以NH+4和SO2-4为主.     

上海典型持续性PM2.5重度污染的数值模拟

本研究针对2013年1月23~24日的上海PM_(2.5)持续重污染过程,采用WRF-Chem大气化学模式以及PM_(2.5)质量浓度、能见度、气象要素等地面实测资料相结合的方式,揭示了造成上海冬季PM_(2.5)持续性重污染的一类"天气学必要成因",即一次弱冷空气活动过程导致了两种不利污染天气条件——"弱气压场(静稳形势)"和"弱冷空气扩散(输送形势)",两者先后影响上海造成PM_(2.5)浓度持续上升.主要过程如下:首先弱冷空气影响之前,上海处在不利的局地气象扩散条件下,受弱气压场控制10 h后本地PM_(2.5)质量浓度达到重度污染水平,之后夜间稳定边界层(地面静风和低层逆温)使得PM_(2.5)重度污染维持了7h,期间PM_(2.5)平均质量浓度为172.4μg·m~(-3).后期弱冷空气影响上海,虽然改善了局地扩散条件但是同时产生了明显的周边污染物输送,使得本地PM_(2.5)质量浓度升高并达到峰值(280μg·m~(-3)),继续加重污染水平,期间PM_(2.5)平均质量浓度为213.6μg·m~(-3).WRF-Chem模拟结果进一步表明,整个污染过程周边区域输送对上海PM_(2.5)平均贡献率为23%,其中两个阶段周边区域输送的平均贡献率分别为17.2%和32.2%,可见在不同的污染天气条件下周边污染源的贡献存在显著差异,因此可以根据对污染天气类型的预判制定应急减排方案.     

重庆市主城区PM2.5时空分布特征

利用2014年6月1日至2015年5月31日重庆市主城区17个国控空气质量监测站24 h自动连续采样的PM_(2.5)浓度数据,探讨了重庆市主城区PM_(2.5)时空分布特征.结果表明:1重庆市主城区PM_(2.5)季节浓度由高到低依次为冬季(100.2μg·m~(-3))、秋季(66.1μg·m~(-3))、春季(45.9μg·m~(-3))和夏季(33.4μg·m~(-3))(P0.05).2重庆市主城区PM_(2.5)月均浓度变化呈单峰单谷型,1月PM_(2.5)月均浓度最高(P0.05),达到120.8μg·m-3.3逐日变化,国控17个空气质量监测站PM_(2.5)日均浓度曲线都呈现出尖峰和深谷交替变化的锯齿状.4重庆市主城区16个国控监测点(除缙云山对照点)PM_(2.5)浓度日变化在全年、春季、秋季和冬季都呈现明显的双峰双谷型.5PM_(2.5)与SO_2、NO_2和CO都呈显著正相关(P0.01),表明SO_2、NO_2和CO的二次转化对PM_(2.5)浓度具有显著影响.     

兰州城区大气PM2.5污染特征及来源解析

为探究兰州城区PM_(2.5)的污染特征及其来源,分别在兰州市城关区和西固区设置PM_(2.5)采样点,于2013年10月(非采暖期)和12月(采暖期)采集样品并进行分析,得到了PM_(2.5)及其16种化学组成的质量浓度.结果表明,兰州城区PM_(2.5)污染水平较高,平均质量浓度为129μg·m~(-3).样品无机元素平均质量浓度为:SCaFeAlMgPbZnMnTiCu,其中S、Ca、Fe、Al的质量浓度在1μg·m~(-3)以上,是主要元素组分;样品各无机元素质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,城关区高于西固区.样品水溶性离子平均质量浓度为:SO~(2-)_4NO~-_3NH~+_4Cl~-K~+Na~+,其中SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4的质量浓度在10μg·m~(-3)以上,是主要离子组分;样品各水溶性离子质量浓度表现为采暖期高于非采暖期,西固区高于城关区.富集因子(EF)分析结果表明,元素Al、Ca、Mg、Ti的EF值均小于1以自然来源为主;元素Cu、Pb、S、Zn的EF值显著大于10,表明这4种元素在PM_(2.5)中高度富集,且主要源于人为活动造成的污染.主成分分析结果表明,交通排放源、生物质燃烧源、土壤源和二次粒子对兰州城区大气PM_(2.5)贡献显著.     

天津市夏季蜂窝状溶蚀器涂层溶液浓度确定的实验研究

于2013年7月1日～8月31日,在天津市南开大学理化楼楼顶,采用蜂窝状溶蚀器进行了溶蚀器涂层溶液最适浓度的探究实验.结果表明,在天津夏季,蜂窝状溶蚀器的碳酸钠涂层溶液最适浓度为3%,柠檬酸涂层溶液最适浓度为6%.含有溶蚀器系统的颗粒物采样法与传统采样法对比发现,含蜂窝状溶蚀器的采样系统所得到的PM2.5样品浓度有86%低于传统方法所得到的PM2.5样品浓度,其原因主要为1酸/碱性气体被去除,使其无法与富集在采样膜上的颗粒物发生反应,也无法吸附到颗粒物上;2溶蚀器系统采样过程中,部分颗粒物被捕集到溶蚀器上;3酸/碱性气体被去除,导致气-粒平衡被打破,部分颗粒物组分向气态转化.     

鞍山市TSP及PM10相关性分析研究

分别在冬季及夏季选取具有典型气候特性的天气,采集空气中TSP和PM10.根据采样前、后滤膜重量之差及采样标况体积,计算TSP质量浓度,分析了TSP和PM10在大气中污染状况,研究了TSP和PM10的相关性及PM10占TSP的比例,并得出结论:在冬、夏二季TSP和PM10的浓度值变化趋势非常相似,在冬季时TSP和PM10...     

重庆市主城区春夏季不同粒径颗粒物污染特征分析

采用多通道采样器,采集重庆市主城区PM1.0、PM2.5和PM103种粒径的颗粒物样品,结果显示采样期间PM1.0、PM2.5和PM10日浓度均值分别为0.057 mg/m3、0.075 mg/m3和0.120 mg/m3,主城区颗粒物污染较为严重。对3种粒径颗粒物样品中的碳组分、水溶性组分以及无机污染元素组分进行分析...     

京津冀地区主要排放源减排对PM2.5污染改善贡献评估

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.     

PM2.5和SO2复合暴露对大鼠心脏病理学及炎症因子表达的影响

将雄性SD大鼠分为对照组、1.5 mg·kg~(-1)PM_(2.5)组、5.6 mg·m-3SO_2组及1.5、6、24 mg·kg~(-1)PM_(2.5)和5.6 mg·m-3SO_2联合作用组.采用HE染色法、荧光实时定量PCR和ELISA等方法测定各组大鼠心脏组织病理学变化和炎症因子IL-1β、IL-6、TNF-α、i NOS基因表达及NO含量.结果表明,与对照组相比,SO_2(5.6 mg%m-3)或PM_(2.5)(1.5 mg·kg~(-1))单独作用没有引起明显的心肌细胞损伤,而PM_(2.5)和SO_2共同作用导致不同程度的心肌排列紊乱,细胞间隙增大及炎症细胞浸润和出血,比SO_2(5.6 mg%m-3)或PM_(2.5)(1.5 mg·kg~(-1))单独作用有严重的病理学损伤.1.5mg·kg~(-1)PM_(2.5)和SO_2引起4个基因表达和NO水平的变化与对照组相比没有统计学意义,而PM_(2.5)和SO_2联合处理引起大鼠心脏炎症因子表达水平比对照组显著增高,同时与SO_2组或PM_(2.5)组相比也有显著升高.提示在本实验条件下,相比于PM_(2.5)(1.5 mg·kg~(-1))和SO_2(5.6 mg·m-3)单独作用,二者复合暴露能引起心脏组织病理损伤和炎症因子高表达,这可能是PM_(2.5)和SO_2引发心脏疾病的重要机制.