烟雾箱模拟乙炔和NOx的大气光化学反应

利用自制光化学烟雾箱进行了一系列表征实验并模拟了乙炔和氮氧化物NOx在室温(20±1)℃下的大气光化学反应.讨论了乙炔与NOx的协同作用对光化学反应产生O3的影响.实验得到了O3和NO2的壁损失分别为5.80×10-6s-1和2.41×10-6s-1,相对于模拟实验中的O3和NO2,该损失可以忽略.测得了单支40W黑光灯的有效光强为0.64×10-3s-1(以NO2的光解速率表示).经过净化空气的本底校正后,讨论了不同乙炔浓度、NOx浓度以及光照强度对体系产生O3的影响,计算了乙炔的增强反应活性值(incremental reactivity,IR),4组实验的IR最大值分别为1.76×10-2、2.68×10-2、2.04×10-2和2.84×10-2.并发现IR值与乙炔的初始浓度以及光照强度关系密切,与NOx初始浓度关系不大.     

含裂隙介质污染物输运及生物降解不同时间尺度过程的计算方法

讨论了含裂隙介质地下水污染物输运与生物降解非线性方程组数值求解方法。用三次迎风插值方法计算裂隙介质中常见的场变量陡变化问题，用劈裂算子法，解决了方程中对流扩散过程与生化过程非线性耦合，并对快速生化反应项，利用对流项与该反应项的特征时间量级估算，给出了求生化过程作用子步的时间步长估算办法。用上述方法所得到的模拟结果与解析和实验结果对比，吻合很好。     

基于PM2.5来源解析的减排方案制定

为定量解析PM_2.5浓度与排放源削减比例之间的关系,利用WRF-NAQPMS/OSAM模式对2017年12月京津冀及周边地区“2+26”城市的PM_2.5浓度变化和来源解析进行了模拟,并基于来源解析结果对各城市进行了迭代减排实验.结果表明,各城市削减本地排放源的效果最为显著,由于受化学生成影响引起的排放源和PM_2.5浓度之间的高度非线性关系,使得线性减排方案具有较大的局限性.各城市排放源削减引起的PM_2.5浓度变化主要由排放源的一次贡献和化学生成的二次贡献组成,其中化学生成的二次贡献浓度与行业解析结果的函数之间存在显著的线性关系.随着排放源的削减,清洁期间PM_2.5浓度中各组分的浓度随之下降,污染期间硝酸盐、二次有机气溶胶、铵盐等浓度不降反升,这为迭代减排方案中物种的选择提供了指导意义.     

京津冀和长三角地区一次重霾过程气象成因及传输特征

基于气象数据和空气质量数据,研究了2016年12月29日~2017年1月8日京津冀与长三角地区一次大范围重度污染过程的特征及成因.结果表明,均压场、低边界层高度、静小风是本次重污染过程的主要气象特征,重污染过程的结束得益于后期气压梯度变大,水平扩散条件转好.此外,基于WRF-CMAQ（气象研究与预报建模系统及区域多尺度空气质量模型）模式情景分析法评价了区域传输和局地累积对本次重污染过程的作用,分析显示重污染前期当中东部地区受南风控制时,京津冀地区受长三角地区传输影响较大（15%~20%）,长三角地区以本地贡献为主;累积阶段,长三角地区本地贡献显著下降,受到京津冀地区的贡献明显上升（20%~30%）,京津冀地区主要受本地排放影响.传输通量结果显示长三角向京津冀输送的净通量峰值发生在重污染前期（-21.52t/d）,京津冀向长三角输送的净通量峰值发生在累积阶段（17.29t/d）,区域传输作用在1001~1478m之间最为活跃.     

西安市建筑施工扬尘排放的模型估算

作为我国大气污染治理重点区域汾渭平原的重点城市,西安正处于城市建设迅速发展阶段,建筑扬尘排放量大,极大地影响了西安的空气质量.本研究基于西安市建筑和市政施工工程的调查资料,结合两套由不同机构测量的我国北方典型城市排放因子,估算获得了西安市2017年建筑施工扬尘PM_(10)、PM_(2.5)的排放量及排放强度,构建了西安市区县级别建筑扬尘排放颗粒物清单,并分析其空间分布特征.结果表明:①引用中国环境科学研究院依据建筑扬尘产生类型测定的排放因子,估算获得2017年西安市建筑施工扬尘PM_(10)、PM_(2.5)排放总量分别为6.8×10~4、1.4×10~4 t,其中,作业施工扬尘排放量占总排放量的74%,风蚀扬尘占26%;②引用北京市环境保护科学研究院构建的建筑扬尘季节性排放因子,估算西安市建筑施工扬尘PM_(10)、PM_(2.5)排放总量分别为10.8×10~4、2.2×10~4 t,建筑扬尘排放量存在着明显的季节差异,夏季、秋季、冬季的扬尘排放量明显低于春季,但冬季略高于夏季、秋季;③综合两套排放计算结果表明,估算的建筑扬尘排放量存在50%的差异,西安2017年建筑扬尘PM_(10)排放量约为6.8×10~4～10.8×10~4 t,PM_(2.5)排放量约为1.4×10~4～2.2×10~4 t;④空间分布上,主城区建筑施工扬尘排放量大,约占总排放量的72%;主城区建筑施工扬尘排放强度高,约为郊区县的29倍.     

郑州-新乡冬季PM2.5中元素浓度特征及其源分析

为了探究郑州-新乡地区PM_(2. 5)中各化学组成的污染特征和可能来源,用中流量大气采样器于2016年冬季分别在郑州、新乡市区进行连续1个月大气PM_(2. 5)膜采集,利用重量法、电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)和离子色谱法分别进行了PM_(2. 5)浓度、17种金属元素的含量和7种水溶性离子含量的测定,并采用富集因子法和主成分分析法分析元素污染特征及其来源.结果表明,新乡地区2016年冬季PM_(2. 5)的质量浓度日均值为223. 87μg·m~(-3),郑州2016年冬季PM_(2. 5)质量浓度日均值为226. 67μg·m~(-3),两地污染水平相对较高.两地PM_(2. 5)中主要常量元素均为Al、Ca和Fe,约占17种元素总量的50%,而主要重金属含量差异明显,新乡PM_(2. 5)中重金属的含量均高于郑州地区,其中Cd、Ag和Pb富集因子超过1 000,新乡Cd元素富集突出.两地水溶性盐离子均以SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子为主,占水溶性离子总量超过94%,(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3是两地PM_(2. 5)中主要存在形式.源解析结果显示,新乡2016年冬季的主要来源是生物质燃烧及二次气溶胶混合源,贡献率为34. 94%.郑州2016年冬季PM_(2. 5)的主要来源是燃煤及交通混合源,贡献率为33. 99%.     

郑州市大气细颗粒物中水溶性离子季节性变化特征及其源解析

为探究郑州市PM_2.5的污染水平,水溶性离子组成特征并进行来源分析,于2016年四季进行PM_2.5周年膜采样,每个季节连续采集30 d共采集有效样品170个.分别采用重量法测定PM_2.5的质量浓度,离子色谱法测定水溶性离子浓度,并使用主成分分析法对其进行来源解析.结果表明,在采样期间郑州市PM_2.5年均质量浓度为150.72μg·m^-3,季节性特征明显,冬季最高,夏季最低,秋季略高于春季.NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-是郑州PM_2.5中最主要的无机水溶性离子,三离子之和占所测7种水溶性离子总含量的比例分别为92.55%（春）、92.94%（夏）、93.06%（秋）和93.15%（冬）.阴阳离子电荷当量年均值为0.886,PM_2.5呈弱碱性.春、夏季节铵盐的存在形态为NH₄NO₃和（NH₄）₂SO₄,秋季铵盐的存在形式可能为NH₄NO₃、（NH₄）₂SO₄和NH₄HSO₄,冬季NH₄⁺除上述3种存在形式外,可能还以NH₄Cl或其他形式存在.郑州市大气中存在较强的SO₂、NO₂二次转化过程,水溶性离子的主要来源是二次转化过程,化石燃料和生物质燃烧、矿尘、农业活动以及土壤和建筑尘等.     

新乡冬季PM2.5中金属元素与水溶性离子年际变化及其来源解析

为了探究新乡地区年际间冬季PM_(2.5)组分的变化特征和污染来源,于2015年冬季和2016年冬季分别在新乡市区进行连续1个月的膜采样,测定PM_(2.5)质量浓度、金属元素含量及其水溶性离子成分含量,并结合气象因素进行分析.结果表明,新乡地区2015年和2016年冬季采样期间PM_(2.5)的质量浓度日均值分别为226μg·m~(-3)和224μg·m~(-3),污染水平较高.观测期间,新乡冬季PM_(2.5)中Cd和Pb金属元素富集明显,富集因子超过1000.且与2015年相比,2016年金属元素(除Ag和Ni)浓度下降约7. 83%～73. 33%,富集程度均趋于降低.水溶性离子以SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种为主,2016年在PM_(2.5)中占比上升25. 1%.综合两种成分分析,新乡地区的PM_(2.5)污染呈现出金属污染向二次水溶性离子污染转移的趋势.综合PCA和PMF源解析结果显示,新乡市冬季有4种主要排放源,即尘土、二次源、工业源和化石燃料燃烧源,2015年冬季主要来源是土壤和建筑扬尘混合源,贡献率37. 46%,2016年主要来源是交通及工业生产中的二次气溶胶污染源,贡献率为34. 94%.     

“大气十条”实施结束川南城市群秋季霾污染过程中水溶性离子特征

为了解《大气污染防治行动计划》（“大气十条”）实施结束后川南城市群大气PM_2.5的污染状况,于2018年11月7～19日在内江、自贡、宜宾和泸州这4个城市同步采集PM_2.5样品,结合天气形势分析了秋季PM_2.5及主要水溶性离子的污染特征,并利用后向轨迹聚类分析探讨了区域输送对该地区大气污染的影响.结果表明,川南城市群秋季大气平均ρ(PM_2.5)为（67.2±38.3）μg·m^-3,泸州最高而内江最低;SNA(SO^2-₄、 NO^-₃和NH⁺₄)在PM_2.5中占比为33.3%,其中NO^-₃为首要离子组分;由“大气十条”实施中期（2015年）至实施结束（2018年）,内江、宜宾和泸州秋季ρ(PM_2.5)分别增加了13.8%、 47.2%和69.1%,自贡持平;由于大气...