温压条件下不同含水高岭石对NH4+吸附的分子模拟

为研究高岭石对NH₄⁺吸附的微观情况,通过Material Studio软件对高岭石单胞进行收敛性测试后构建了4×2×1不同水化程度高岭石模型,采用量子力学和经典力学方法对模型晶胞进行了理论计算和吸附实验研究.结果显示,在交换关联泛函GGA-PW91,K点4×3×2,截断能600eV条件下,得到了高岭石稳定结构模型（误差<2%）;高岭石对NH₄⁺的吸附受温度影响明显,随温度升高,吸附量逐渐减少,与吸附实验结果一致;动力学结果显示吸附类型主要为物理吸附,吸附作用力为范德华力和库仑力.     

三峡水库水动力分区及总磷标准研究

采用EFDC模型计算2010~2018年三峡水库流域水龄.结果表明,三峡水库水龄由上游库尾至下游库首愈来愈大,尤其坝前水龄高达100余天,湖泊属性增强,坝前支流受库区影响大,大坝调度对水龄影响较大,高水位运行期水龄将增长至2~4倍.基于水龄空间分布将三峡水库及其17条主要支流划分为河流型、河湖过渡型和湖泊型.水龄影响因素定量分析表明,水龄与水位呈正相关,与流量呈负相关,泄水期变化速率较蓄水期明显,单位流量与水位内水龄变化幅度高达6~7d,变化区间介于30~100d之间.最后,提出基于水龄权重法的河湖过渡区总磷评价标准,该标准可揭示库区水体总磷的时空变化特征.     

南漪湖沉积物磷的赋存形态及对上覆水的影响

以宣城市南漪湖为例,采用改进的无机磷分级提取方法对全湖共39个点位沉积物中磷(P)赋存形态进行系统研究,并分析其与上覆水体、间隙水等相互关系。结果表明,南漪湖水体磷污染水平已经处于高位,沉积物间隙水磷与上覆水体磷空间分布特征具有密切关系。南漪湖沉积物中总磷(TP)含量变化范围为463.3~1016.6mg/kg,其中各形态磷空间分布具有明显的差异性,与外源磷输入等密切相关。赋存形态含量大小、相对比例顺序依次为:钙结合态磷(Ca-P)>铁结合态磷(Fe-P)>铝结合态磷(Al-P)>还原剂可溶性磷(RS-P)>残渣态磷(Res-P)>弱吸附态磷(L-P)。沉积物中TP含量与Fe-P、RS-P、Res-P极显著正相关,与L-P含量显著正相关。外源磷输入和水产养殖对南漪湖沉积物内源磷中Fe-P和RS-P贡献可能较大。南漪湖沉积物内源磷对上覆水体的潜在风险较高,其中生物有效性较高的L-P、Al-P、Fe-P和Rs-P的总和相对比例可达60%左右。沉积物中磷形态与间隙水磷浓度关系较密切,其中Al-P、Ca-P对间隙水中磷迁移转化具有重要影响。南漪湖主要出入湖河口沉积物磷的吸附解吸平衡浓度(EPC₀)变化范围为0.009~0.014mg/L,均表现为EPC₀<总溶解性活性磷浓度(SRP),主要河口沉积物目前仍为外源磷输入的汇。     

淄博市化工园区夏季环境VOCs污染特征及健康风险评价

为研究山东省淄博市某化工园区环境空气中挥发性有机物（VOCs）的污染特征,于2019年夏季对园区12家企业厂界及2处园区边界进行VOCs采样,共获得64组有效样品,分析VOCs浓度水平及空间分布,并评价环境影响及人体健康风险.结果表明:（1）研究期间,化工园区ρ（TVOC）(TVOC为总挥发性有机物,total volatile compound)为（275.07±115.03）μg/m³,范围为46.64～460.40μg/m³,其中烷烃占比最高,浓度为（173.42±79.29）μg/m³,占总浓度的63.05%.主要贡献物种为2, 3-二甲基戊烷和2, 4-二甲基戊烷.（2）烯烃和芳香烃为主要臭氧贡献组分,关键活性物种为顺-2-丁烯、反-2-戊烯和间/对-二甲苯.异戊二烯的臭氧贡献较高,企业K、企业L为异戊二烯的主要工业来源.（3）人体健康风险评价表明,苯和乙苯对人体造成的非致癌风险均在美国环境保护局推荐的最大可接受水平内,可忽略不计.苯的平均致癌风险为8.42×10^-6,会对人体造成致癌风险...     

石油类污染物淡水短期水质基准研究及其对我国标准修订的意义

环境管理、应急处置和水质标准修订工作亟需石油类污染物淡水水质基准研究作为支撑. 本文筛选整理了大量本土物种毒性数据,利用SSD (物种敏感度分布法)和TPR (毒性百分数排序法)分析了5种典型石油类污染物(原油、苯、甲苯、乙苯和二甲苯)的淡水水生生物急性毒理数据,获得了保护我国淡水水生生物的短期水质基准值. 通过综合对比分析,认为利用SSD获得的基准值可作为石油类污染物的短期水质基准推荐阈值,原油和BTEX(苯系物,包括苯、甲苯、乙苯、二甲苯)的短期水质基准值分别为0.065、2.000、2.340、1.295和1.595 mg/L. 结果表明:①原油的毒性远大于BTEX,这可能是由于毒性的联合作用使得石油的毒性变强. ② 绿水螅对原油最敏感,原因可能是水螅更容易通过摄食或直接摄取获得原油WAF(水溶性组分)的有毒成分;鱼类相较于其他物种对苯更为敏感,而对其他BTEX而言,最敏感物种为节肢动物,原因可能是鱼类和节肢动物器官分化程度以及试验时的龄期选择存在差异,鱼类更易在短时间内将苯代谢为有毒的代谢产物. ③ 不同BTEX的敏感物种虽存在一定差异,但基准值未有数量级的差异. 研究显示,我国现行地表水环境质量标准中石油类标准未单独针对保护水生生物制定,BTEX标准的保护目标是基于人体健康而非水生生物,研究结果对我国石油类污染物环境管理、突发油类污染物对水生生物的危害及风险评估以及淡水水生生物特别是本土物种保护的水质标准制修订工作具有重要的借鉴作用.      

基于UV-Vis辽河保护区地表水DOM的时空分布特征

为探讨辽河保护区地表水中DOM（dissolved organic matter,溶解性有机质）组成、腐殖化程度及时空变化,采集辽河保护区上游至下游及主要支流入辽河干流河口处丰水期和枯水期地表水样品,基于UV-Vis（紫外-可见吸收光谱）揭示地表水中DOM结构组成的时空变化特征. 结果表明:①从季节上看,辽河保护区地表水丰水期DOC（dissolved organic carbon,溶解性有机碳）浓度(11.73 mg/L)高于枯水期(6.76 mg/L),且丰水期DOM中类蛋白质组分相对浓度高于枯水期,而类腐殖质组分的相对浓度较低;从空间上看,辽河保护区支流DOC平均浓度高于干流浓度,且丰水期地表水DOM中类蛋白物质与类腐殖质浓度增加. ②基于UV-Vis特征参数可知,辽河保护区地表水中DOM主要以内源释放为主;从季节上看,丰水期降水量和地表径流增加,DOM的芳香性、分子量、腐殖化水平降低;从空间上看,辽河保护区地表水DOM的腐殖化程度沿河流上游至下游呈现逐渐递减趋势,且支流DOM腐殖化程度较高,具有较高的芳香性及疏水性. 研究显示,河流地表水中DOM的芳香性与分子量大小受周边沿岸生态环境系统、生物条件、土地利用类型等因素影响,不同类型地表水中DOM具有显著差异.      

沉积物电缆细菌的生长特征及其对物质循环影响的研究进展

沉积物-水界面物质循环主要受铁锰化合物和微生物氧化还原过程的影响. 微生物氧化还原通常发生在细胞周质空间和外膜表层,或通过微生物纳米导线、细胞被膜等机制发生在细胞间. 近年来,电缆细菌介导的长距离电子传递机制的发现,使得微生物氧化还原反应的发生距离从纳米级扩展到厘米级. 本文重点综述了电缆细菌的生理特性及其对沉积物-水界面物质循环的影响,总结了电缆细菌的环境效应及未来的研究方向. 电缆细菌主要栖息于高硫化物含量、高电导率和低生物扰动的咸水沉积物中,在淡水沉积物中较少见. 电缆细菌对硫化物的氧化是一种反向硫酸盐还原过程,使得表层沉积物处于偏碱性的环境中,并利用多种电子受体来实现硫氧化,从而在与其他微生物的竞争中获得优势. 电缆细菌通常以O₂为电子受体将H₂S和FeS氧化为硫酸盐,并在沉积物-水界面处形成一层铁氧化物保护层,在吸附间隙水中磷的同时也阻止了其他物质的释放. 电缆细菌能够通过溶解FeS间接地促进硝酸盐异化还原作用,进而影响沉积物氮循环. 未来有必要加强微尺度电缆细菌对物质循环的影响和电缆细菌与其他细菌的协作关系研究,建议创新电缆细菌的纯化培育条件并开展其在硫污染沉积物修复中的应用,从而为水生态环境保护工作的开展提供技术支持.      

土壤中三价锑的老化对秀丽隐杆线虫毒性的影响

为明确老化过程对土壤外源三价锑〔Sb(Ⅲ)〕毒性的影响,结合土壤中Sb的化学分析和生物毒性测试,以模式生物秀丽隐杆线虫(Caenorhabditis elegans)为测试生物,研究经Sb(Ⅲ)处理后老化7和56 d的2种土壤(安徽黄棕壤和新疆灰漠土)中不同价态Sb浓度、可提取态Sb浓度以及对线虫生长、生育、繁殖毒性的变化. 结果表明:①经Sb(Ⅲ)处理后老化56 d的安徽黄棕壤和新疆灰漠土中Sb(Ⅴ)的占比均显著高于老化7 d的土壤,与安徽黄棕壤相比,新疆灰漠土中Sb(Ⅲ)能更快地转化为毒性较低的Sb(Ⅴ). ②相较经Sb(Ⅲ)处理后老化7 d的土壤,经56 d老化的安徽黄棕壤和新疆灰漠土中可提取态Sb浓度分别下降了9.3%~36.8%和3.3%~47.0%. ③经Sb(Ⅲ)处理后老化56 d的安徽黄棕壤和新疆灰漠土对线虫生长毒性的EC₅₀(50%效应浓度)值较老化7 d的土壤分别提升1.7和2.3倍,对线虫生育毒性的EC₅₀值分别提升1.1和2.4倍,对线虫繁殖毒性的EC₅₀值分别提升1.2和1.9倍. 研究显示,老化过程可降低土壤中可提取态Sb浓度和毒性较高的Sb(Ⅲ)占比,导致外源Sb(Ⅲ)对线虫毒性的减弱,pH、有机质含量以及铁锰铝氧化物含量对土壤中Sb(Ⅲ)氧化和Sb吸附过程的影响导致外源Sb(Ⅲ)老化效应以及对线虫毒性的差异.      

近10年来我国污染场地再利用的案例分析与环境管理意义

及时掌握污染场地修复过程中所关注污染物和修复后再利用土地类型信息对深化建设用地环境管理具有重要意义. 本文基于文献调研和信息公示平台资料查询等途径获取了我国537个污染场地案例信息数据,分析了我国近10年来污染场地修复与再利用的变化情况. 统计分析结果表明:我国537个污染场地中约有66%集中在北京市、上海市、浙江省、江苏省和重庆市等先行地区;从2016年《土壤污染防治行动计划》颁布实施开始,场地修复管控数量增势凸显,2018年污染场地修复管控数量达到峰值;原用地类型归属化学工业、金属制品、冶炼等行业的比例较大,且重金属、苯系物为主的再利用挥发性有机物、多环芳烃类为主的半挥发性有机物和总石油烃是典型污染物;在GB 36600—2018《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》实施前后,包含苯系物、多环芳烃类和总石油烃等污染物的出现频次增加趋势最为明显,而有机农药类和多氯联苯(总量)的出现频次有所减少;污染场地用途大部分是敏感用地类型中的居住用地,且这类场地的原行业类型为化学工业、金属制品等特征污染物危害较大的行业. 研究显示,利好政策和标准的颁布与实施促进了我国经济欠发达地区污染场地的修复管控工作,以多环芳烃类为主的半挥发性有机物是我国未来场地土壤环境治理工作的重点,需要进一步提升对再利用类型为敏感用地类型场地的关注.      

制备高通量、抗污染PDA/PEI纳米颗粒膜用于农村含油生活污水处理

水处理分离膜具有纳米尺度筛分孔道,虽适合分散式处理农村生活污水中油水乳化液,但膜污染严重,导致膜通量较低.因此,设计抗污染、高通量水处理分离膜可实现农村含油生活污水高效处理.本文采用真空辅助自组装技术,在高分子膜表面及内部负载聚多巴胺（PDA）/聚乙烯亚胺（PEI）纳米颗粒,制备了PDA-NP膜.由于纳米颗粒含有丰富的亲水基团,改性后膜纯水通量及农村含油生活污水通量恢复率分别高达（741.23±17） L/（m²·h）及99.4%,实现了高通量、抗污染目标;另外,对农村含油生活污水TOC的去除率达45.12%,具有较强的实际意义.