Fe3+强化NaClO2溶液脱硝过程研究

以NaClO_2-Fe~(3+)为复合吸收剂,在填料吸收塔中进行了脱硝实验。实验结果表明:Fe~(3+)能够显著提高NaClO_2的氧化活性,1.0 mmol/L NaClO_2溶液加入0.10 mmol/L Fe~(3+)后即可达到5.0 mmol/L NaClO_2溶液不加Fe~(3+)时的脱硝水平;在NaClO_2浓度1.0 mmol/L、Fe~(3+)浓度0.10 mmol/L、吸收液初始pH 3.75、反应温度60 ℃、液气比8 L/m~3的优化工艺条件下处理NO 140 mg/m~3的进气,NO氧化率和NO_x脱除率分别达到92.63%和83.62%。脱硝前后吸收液组成的测定结果表明:起主要脱硝作用的是ClO_2;反应消耗的NaClO_2与NO的摩尔比为1.06。通过补加消耗的NaClO_2可达同样的脱硝效果,循环3次后吸收液中的有效成分基本稳定。     

均相催化强化US/FCME协同体系降解硝基苯

考察了NaCl、AlCl3、Na2SiO3、CuSO44种均相催化剂对超声波(US)/铁炭微电解(FCME)协同体系降解硝基苯的催化效果,结果表明,CuSO4的催化效果最好,在体系反应液初始pH为3.0,混合填料投加量为5.0 g/L(铁炭质量比为1∶1),CuSO4投加量为800 mg/L时,体系对硝基苯的降解率达到99.2%,但溶液COD值仅下降了24.6%,矿化效果一般,红外光谱分析表明降解体系的主要中间产物为苯胺。     

钴酸镧基钙钛矿耦合非热等离子体催化转化CO2的实验研究

CO₂的减排与利用是实现碳达峰和碳中和目标的重要途径.本文通过溶胶凝胶法将Sr和Zr掺入钙钛矿型LaCoO₃结构中,合成了一系列钙钛矿催化剂,包括LaCoO₃、La_0.9Sr_0.1CoO_3-σ、La_0.9Sr_0.1Co_0.9Zr_0.1O_3+σ和La_0.9Sr_0.1Co_0.9Zr_0.1O₃,并考察了非热等离子体催化还原CO₂为CO和CH₄的性能.同时在A位掺杂Sr和B位掺杂Zr的催化剂(La_0.9Sr_0.1Co_0.9Zr_0.1O₃)反应活性最高,其CO₂转化率为28.7...     

CeCl3和CeO2对松木屑的催化热解作用研究

以松木屑为研究对象,分别负载CeCl₃和CeO₂两种催化剂,制备松木屑原位催化热解原料,探究不同添加比例的CeCl₃和CeO₂两种催化剂在不同热解温度下对松木屑热解产物的产率和气体组分的影响。结果表明:在CeCl₃和CeO₂两种催化剂的催化作用下均能使热解气和焦炭产率增加、焦油产率减小,且随着两种催化剂添加比例的增加,松木屑热解产物的产率和气体组分均有所变化;在650℃的热解温度下,与无催化剂相比,当CeCl₃添加比为10.0%时焦油产率降低至53.05%,下降了11.70%,当CeCl₃添加比为7.5%时热解气产率达到最大值18.58%,当CeCl₃添加比为10.0%时焦炭产率为26.85%,增加了7.48%,热解气H₂和CO₂组分的百分比含量显著增加;当CeO₂添加比为7.5%时焦油产率达到最小值59.95%,下降了4.80%,当CeO₂添加比为10.0%时热解气产率增加了2.39%,当CeO₂添加比为10.0%时焦炭产率相对较大值为21.66%,增加了2.29%,各热解气组分的百分比含量变化较小;在原位催化热解中,CeCl₃催化剂的催化效果优于CeO₂催化剂。     

多活性位点的磁性氮掺杂石墨烯活化过一硫酸盐研究

通过简单的一锅法制备Fe₂O₃、Fe₃N、单原子Fe（SA-Fe）和N掺杂的磁性石墨烯材料（Fe-MNG）应用于催化活化过一硫酸盐（PMS）.结果表明,Fe-MNG/PMS体系可在宽的pH范围（3-10）氧化降解磺胺异恶唑（SIZ）,降解率均达到99%以上.经过五次循环使用其对SIZ的降解率仍保持在95%以上.Fe-MNG中的SA-Fe、N等活性位点可高效催化活化PMS产生各种活性氧物种（ROS）.淬灭实验和电子顺磁共振波谱分析表明Fe-MNG/PMS体系中产生多种ROS,包括硫酸根自由基（SO₄·^-）、羟基自由基（HO·）和单线态氧（¹O₂）,证明存在自由基和非自由基两种氧化过程.此外,Fe-MNG具有大的比表面积（446.18m²/g）,能将水中有机微污染物吸附富集到材料表面,同时在Fe-MNG表面催化PMS产生大量ROS,实现对有机微污染物的原位、高效氧化去除.Fe-MNG还具有磁性,易于分离和回收,具有潜在的应用前景.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

以一种黏土矿物材料为非均相类芬顿催化剂对甲基橙的降解

为实现以甲基橙为代表的偶氮类染料的高效降解,采用一种黏土矿物材料——Quantum Energy? Radiating Material（下称QE）为催化剂,系统分析了其在非均相类芬顿反应中的催化剂协同静态吸附作用,并考察了不同因素对甲基橙去除效果的影响,同时基于降解过程中Fe2+和总Fe析出量（以ρ计）、·OH等的变化过程,探讨了QE降解甲基橙的作用机制.结果表明,QE对甲基橙具有良好的吸附作用,同时,其作为非均相类芬顿催化剂对甲基橙的降解受到pH、温度、c（H₂O₂）、催化剂投加量等因素的影响.优化后的降解条件:初始ρ（甲基橙）为50 mg/L、QE投加量为5 g/L、c（H₂O₂）为100 mmol/L、pH为2、温度为60℃,在该条件下反应40 min后,甲基橙的去除率可达到99%.以叔丁醇作为·OH淬灭剂,随着c（叔丁醇）的增高,反应体系中甲基橙的去除率随之下降,说明·OH在该体系甲基橙降解中起重要作用;对在反应过程中Fe2+和总Fe析出量的监测数据表明,体系中QE对甲基橙的降解为均相芬顿反应、非均相芬顿反应和吸附作用协同作用的结果.研究显示,以QE为催化剂,通过吸附协同催化氧化作用可以有效处理含甲基橙的染料废水.      

二氧化氯催化氧化法处理PTA废水的研究

叙述了PTA废水国内外处理技术状况,实验中系统地考察了pH、反应时间和氧化剂投加量对COD值、色度去除率的影响,优化了废水处理的操作条件,最终以较低的成本和方便的操作将PTA混合污水的COD值降至420mg/L左右,该废水可进入生物降解系统进行处理使其COD值降至150mg/L以下。方法操作简单,工艺流程合理,处理效果好,可操作性强,环境友好。     

钙化物在废弃物基活性炭制备过程中的影响

研究了以城市垃圾中3种典型的固体有机废弃物——锯木屑、纸张和塑料的热解产物（分别简称木炭、纸炭和塑料热解物）为原料,水蒸气为活化剂制备废弃物基活性炭时钙化物含量对活化过程、活性炭吸附性能（以碘值表征）及其孔结构的影响。结果表明,钙化物可加快活化反应的速度,且钙化物含量在1.5%时活化反应速度即已不再随钙化物含量的增加而增加;活性炭的吸附性能则随钙化物含量的增加而减少,同时钙化物对活性炭的孔径分布基本无影响,但降低了活性炭的比表面积、微孔孔容及中孔孔容;钙化物的2种前驱体（即CaO和Ca（OH）2）对活化过程具有相同的催化作用。     

纳米TiO2催化燃烧固硫的实验研究

通过纳米TiO₂催化CaO燃烧后粉煤灰的成分分析和燃烧烟气中SO₂含量的测定确定固硫效果,探讨了纳米TiO₂添加量、Ca/S摩尔比、不同条件制备的纳米TiO₂及燃烧温度对分析纯CaO固硫的影响,比较了纳米TiO₂对不同煤种以及不同钙基固硫剂的固硫效果,并对反应产物进行了X射线衍射和扫描电镜分析.结果表明,纳米TiO₂与CaO共同作用时,纳米TiO₂最佳的添加量为8%;在Ca/S摩尔比为2、燃烧温度为850℃时纳米TiO₂催化分析纯和工业纯CaO固硫效率达87.8%和60.3%,比不添加纳米TiO₂时增加13.4%和29.6%.纳米TiO₂对不同煤种燃烧时CaO固硫有较好地催化作用,能够促进SO₂转化成SO₃的本征反应,同时增加煤灰的孔尺寸,促进二氧化硫的扩散从而提高CaO的固硫效果.