大气中二次有机气溶胶估算方法研究进展

大气中二次有机气溶胶产生于光化学反应或挥发性及半挥发性有机物的气-粒转化,目前没有直接测定二次有机气溶胶的方法,一般采用间接方法估算二次有机气溶胶的贡献.通过分析对比各种二次有机气溶胶估算方法的优缺点及应用条件,认为EC示踪法操作简单,参数容易获得,但参数的不确定性高; 化学迁移模型法能详细反映二次有机气溶胶形成情况,但所需参数不易获得; 有机物受体模型示踪法,不需要模拟复杂的情况,但难于保证成分谱的准确性及可靠性.因此,在选择估算方法时应充分考虑到各种方法的局限性及适用范围,将试验观测与环境空气质量模型联合用于二次有机气溶胶估算应成为今后重要的发展方向.     

一次航班飞行全过程大气污染物排放特征

飞机发动机以航空煤油为燃料,在运行过程中会排放多种大气污染物,对空气质量和人体健康存在较大影响.选择A320作为典型机型,提取了一次真实航班飞行过程中的机载飞行数据,基于BM2及BM2-FOA耦合模型,获得了其在飞行全过程中每一时刻CO、UHC、NO_x及PM_(2.5)的排放指数,并计算了CO、UHC、NO_x、SO_2、CO_2及PM_(2.5)的精确排放量.结果表明,飞行过程中CO和UHC排放指数与推力变化趋势相反,数值范围分别为0.67~595.34 g·kg~(-1)和0.05~0.43 g·kg~(-1).NO_x排放指数与燃油流量变化趋势一致,数值范围是0.96~114.25 g·kg~(-1).PM_(2.5)排放指数全过程变化较小,约为0.25~0.36 g·kg~(-1).飞行全过程中,CO_2排放总量最大,约为2.0×10~4kg.同时,NO_x的排放量约为213.4 kg,SO_2也排放了24.5 kg.CO、PM_(2.5)和UHC的排放量分别为7.5、2.2和0.5 kg.将本次精确计算结果与使用ICAO基准模型对LTO起降阶段的估算结果进行对比后发现,基准模型LTO飞行时间较真实时间偏长37%.基准模型估算LTO阶段CO、UHC污染物排放量偏高,NO_x偏低,且偏差较大;而SO_2、CO_2和PM_(2.5)的排放量估算结果偏差相对较小.与机动车相比,A320飞机的一次LTO起飞着陆飞行,NO_x排放量约等于一辆小客车行驶8.6×10~4km,或相当于1274辆小客车1 d的排放量.     

民航飞机起飞过程气态污染物排放特征分析

民航飞机在起飞过程中发动机推力高、耗油量大,并且飞行高度低,由其排放的污染物对局地空气质量和人体健康存在较大影响.选择B737-800作为典型机型,通过对飞机性能参数的模拟,精确计算了其在全推力和减推力等多种方式下起飞离场爬升至1 000 m高度过程中NO_x、CO、HC和SO_2的排放量,并与ICAO基准模型估算结果进行对比.结果表明,NO_x是排放量最大的污染物.其中,全推力起飞过程4种污染物的排放量分别为4.849、0.062、0.031和0.229 kg.减推力起飞方式下,选择更高的灵活温度后,NO_x和CO排放量分别降低和升高,HC和SO2排放量变化不大.经过对比发现,ICAO的基准排放模型,对4种污染物的估算结果存在较大偏差.与机动车相比,单次全推力起飞过程与一辆小客车行驶9 508 km的NO_x排放量相当.精确计算方法为准确估算机场区域飞机污染排放清单提供基础.     

菏泽市PM2.5源方向解析研究

为了定量解析环境受体中不同方向PM_2.5的源贡献水平,利用“源方向解析”（source directional apportionment,SDA）法〔综合PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子）方法和后向轨迹模型〕对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_2.5进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ（PM_2.5）变化范围为42.73~191.72 μg/m3,平均值为92.54 μg/m3.SO₄2-、NO₃-和NH₄+是菏泽市环境受体中PM_2.5的主要化学组分;ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和ρ（NH₄+）的平均值分别为29.78、22.11和7.91 μg/m3,三者之和占ρ（PM_2.5）的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_2.5的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_2.5贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM_2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.      

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

常州市大气PM_(2.5)中水溶性离子组成及来源

于2013年3月~2014年4月采集常州市郊区、工业区、居民区和背景点的春季、秋季大气PM_(2.5)样品,用离子色谱法分析其中水溶性离子成分,对其组成、分布特征及来源等进行研究。结果表明:SO_4~(2–)、NO_3~–和NH_4~+是常州市PM_(2.5)中的主要水溶性离子,3种离子在PM_(2.5)中占比为18%~33%。不同功能区之间水溶性离子的占比和差异较小,常州背景点可能受到周边城市污染输送的影响。在PM_(2.5)中,NH_4~+与SO_4~(2–)和NO_3~–主要以(NH_4)_2SO_4和NH_NO_3存在;硫转化率(SOR)和氮转化率(NOR)是衡量二次无机粒子转化的有效手段,常州市各功能区的SOR均大于NOR;春季SOR0.25,NOR0.1,满足发生强烈光化学氧化反应的条件。     

青岛市PM2.5化学组分特征及综合来源解析

为明确青岛市环境受体中PM_(2.5)的化学组分特征及来源,该研究于2016年在青岛市7个点位采集了PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)中的无机元素、水溶性离子、碳等组分的质量浓度,采用CMB模型估算法,估算了青岛市的一次源类、二次源类对PM_(2.5)的贡献,并结合排放源清单及系数分配得到综合的PM_(2.5)源解析结果。结果表明:青岛市环境受体中PM_(2.5)平均质量浓度为62μg/m~3。PM_(2.5)中占比较高的组分是OC(16.44%)、SO_4~(2-)(15.07%)、NO_3~-(11.27%)、NH_4~+(8.86%)和EC(5.21%)。OC/EC的年平均值为3.62,说明存在二次有机气溶胶污染;SO2-4/NO-3的年平均值为2.71,夏季明显高于其他季节。冬季重污染过程中主要离子呈现出累积的现象。夏季二次硫酸盐的贡献上升为第一位(24.7%);机动车尘四季的贡献均较高(17.5%~20.5%),燃煤在冬季(15.1%)、秋季(13.3%)贡献高,扬尘在春季(16.5%)、冬季(15.6%)贡献高。     

基于典型城市隧道观测的机动车排放年际变化与控制政策评估

为探究典型城市机动车污染物排放特征和年际变化,分别于2017年、2019年和2021年在天津城市隧道开展机动车污染物排放观测研究,并对交通排放政策控制效果进行量化评估.结果表明,2021年天津市混合车队的NOx、CO和PM_2.5平均排放因子分别为(30.1±4.2)、(316.4±23.9)和(6.9±1.5) mg·km-1·辆-1,比2019年分别降低了51.2%、22.3%和17.9%,比2017年分别降低了62.3%、33.0%和25.8%.污染物排放呈明显的日变化特征,0:00—5:00时段车队平均排放因子显著高于白天,这与柴油车占比高度相关.通过最小二乘法线性回归分析发现,2021年观测期间隧道内柴油车NOx、CO和PM_2.5平均排放因子分别为403.7、1597.4和112.8 mg·km^-1·辆^-1,分别是汽油车排放因子的18.4、5.3和34.2倍.基于排放因子年际变化的政策评估分析表明,老旧车淘汰政策对NO_x、CO和PM_2.5减排分别贡...     

烟台市典型工业排放PM2.5源成分谱特征研究

鉴于烟台市本地化源成分谱研究缺乏的现状,以及颗粒物精细化来源解析及环境管理的需求,采用NK-ZXF颗粒物再悬浮采样器,对6家烟台市典型工业下载灰源样品进行再悬浮采样,构建6类〔燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉、钢铁（烧结）行业、玻璃行业和垃圾处理行业〕PM_2.5源成分谱,并对PM_2.5源成分谱特征及其排放颗粒物携带重金属特征进行评估.结果表明:①燃煤电厂PM_2.5源成分谱的标识组分包括Si、Cl-和SO₄2-,其质量分数分别为15.2%、9.3%和7.8%;与燃煤电厂相比,供热锅炉排放的PM_2.5中w（OC）偏高、w（SO₄2-）偏低;生物质锅炉排放的主要组分有K、Cl-和OC等,其质量分数分别为7.4%、13.3%和8.6%;钢铁（烧结）行业PM_2.5源成分谱中w（Ca）、w（Fe）和w（Cl-）较高;SO₄2-和Ca为玻璃行业PM_2.5源成分谱的主要组分,其质量分数分别为20.6%、8.2%;垃圾处理行业重金属质量分数最高,其主要组分为Cl-和SO₄2-.②CD（coefficient of divergence,分歧系数）计算结果表明,各源成分谱有一定相异性（CD范围为0.53~0.70）,其中生物质锅炉与垃圾处理行业PM_2.5源成分谱差异（CD为0.70）最大.③各典型工业排放PM_2.5所携带重金属特征显示,垃圾处理行业排放PM_2.5中的重金属质量分数（2.3%）最高,燃煤电厂、供热锅炉、生物质锅炉和玻璃行业排放的重金属中Cr、Ni和Cu相对质量分数较高,钢铁行业和垃圾处理行业排放的重金属中Pb相对质量分数较高.研究显示,所构建的烟台市各典型工业排放PM_2.5源成分谱特征鲜明,能够反映各行业PM_2.5排放特征.      

我国中西部典型城市PM2.5中痕量金属的时空分布特征和健康影响

为研究我国中西部地区大气细颗粒物中的痕量金属区域分布、季节分布特征以及健康风险,在西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州四城市布点采样,利用ICP-AES（电感耦合等离子体原子发射光谱仪）测定了PM_2.5中9种痕量金属（V、Cr、Cd、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb）的质量分数.结果表明：在痕量金属的时空分布特征方面,各城市主导痕量金属存在差异,西安、乌鲁木齐、洛阳以及兰州的主导痕量金属为Mn、Zn、Pb、Pb,除了主导痕量金属,对于单个金属,其空间分布及季节分布都存在差异;利用分歧系数法分析了城市间颗粒物中痕量金属的组成,洛阳与其他城市颗粒物中痕量金属的CD值在0.4左右,表明洛阳与各城市颗粒物中痕量金属的组成有很大差异,而西安与乌鲁木齐、兰州两个城市的CD值几乎都小于0.2,则他们组成相似;健康风险评结果显示,颗粒物PM_2.5中的痕量金属Cr对成年人有着显著的致癌和非致癌风险,而且Cd、As对4个城市居民的致癌风险是显著的,Ni对其致癌风险不显著.长期处于该研究环境,对人体健康存在一定健康威胁.此外痕量金属对人体的健康风险也具有季节性,所有痕量金属ILCR值都高于10^-6,尤其是As、Cd、Cr的致癌风险超过了安全水平（10^-4）,尤其是Cr和As春冬季的致癌风险最高.