大气环境高灵敏光谱探测技术

大气环境高灵敏光谱探测技术是以光与环境相互作用为基础发展起来的学科交叉方向,使用光学的方法和手段来探知研究环境问题。大气环境高灵敏光谱探测技术能够实现从现场瞬态灵敏探测到污染时空分布等不同尺度的遥测,从而获得大气污染"点-线-面"的时空变化规律,由于光谱探测技术具有多组分、非接触、无采样、高灵敏度、大范围快速以及遥测等特点,已经成为国际上大气环境监测技术的主要方向之一。大气环境高灵敏光谱技术在污染源、工业园区、空气质量以及区域污染等监测方面都有很广泛的应用。针对化工园区复杂的环境污染问题,光谱探测技术可以高灵敏、非接触地获取多种污染物浓度特征,掌握化工园区污染时空分布状况,为化工园区的大气污染治理提供有效支撑;针对京津冀、长三角等地区大气重污染过程的核心问题,大气环境高灵敏光谱探测技术通过地基组网观测,车载/机载平台移动观测等三维立体监测手段获取重点区域污染物的生成、转化过程以及重污染过程的形成机制,为区域大气污染成因追溯、污染控制措施评估提供科学的数据和技术支撑。高灵敏光谱探测技术在大气环境领域的成功应用,为污染源、化工园区和重点区域的环境综合诊断和治理奠定了技术基础。     

秸秆焚烧期的碳黑气溶胶观测及研究

2007年5～6月在合肥市郊3个站点连续实时监测碳黑气溶胶,研究其在秸秆焚烧期的变化特征和来源.正常时期碳黑气溶胶平均质量浓度约为4.85　μg/m³,而秸秆焚烧期其平均浓度约为 8.38　μg/m³,这说明秸秆焚烧是碳黑气溶胶的重要来源.同步监测的PM₁₀与BC一致性较好,相关系数为0.74,一般情况下BC约占PM₁₀的4.7%,而秸秆焚烧期BC/PM₁₀的统计平均值较高,约为7.9%.比对2004年秸秆焚烧期BC浓度数据,证实了合肥市在实行农作物秸秆禁烧后,碳黑气溶胶的污染情况有较大好转.     

仲丁醇对苯乙烯臭氧化反应生成二次有机气溶胶的影响:实验和模型研究

通过烟雾箱实验,研究了仲丁醇对苯乙烯臭氧化反应生成二次有机气溶胶(SOA)的影响.结果发现,在烟雾箱实验中,过量仲丁醇的加入导致生成SOA的产率明显下降.同时,结合MCM气相机理和气-粒分配理论,将Criegee中间体与醛类的双分子反应添加到箱式模型中模拟烟雾箱中SOA的生成过程.模拟结果表明,在没有仲丁醇存在的情况下,次级臭氧化物在SOA组分中占1/2左右的比例.仲丁醇的加入消耗了大量的·OH,同时使得[HO_2]/[RO_2]比值升高,影响自由基相关的反应机制,使得SOA产率下降.另外,研究发现,Criegee中间体与醛类反应的速率常数也是影响SOA生成模拟的一个重要参数,需要进一步开展相关的动力学实验和理论研究.     

氨对甲苯二次有机气溶胶形成和化学组分的影响研究

氨(NH_3)是大气中常见的主要碱性污染气体,能够影响二次有机气溶胶(SOA)的形成和化学组分.本文利用自制的烟雾腔系统开展了NH_3对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,先后采用扫描移动粒径谱仪(SMPS)、气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALTOFMS)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、衰减全反射傅里叶变换红外光谱仪(ATR-FTIR)和荧光光谱仪(MF)测量反应产生的SOA粒子的物理化学性质.结果显示,在光照60 min的时间范围内,有NH_3条件下形成的SOA质量浓度和中心粒径相比于无NH_3条件下分别增加了50%和25%,这说明NH_3能够显著促进甲苯SOA的形成.与无NH_3条件下相比,NH_3存在时甲苯SOA化学组分的紫外可见吸收光谱在270 nm处有明显的吸收峰;红外吸收光谱出现了CN、C—N、N—H键的吸收峰;激光解吸附质谱图中含有m/z=67(C_3H_3N_2~+)、m/z=41(C_2H_2N~+)和m/z=28(CH2N+)碎片峰.这些谱图信息综合表明是NH_3和甲苯SOA中的二醛组分反应形成了咪唑类新产物.这为研究人为源SOA的形成机制提供了实验依据.     

有关南极臭氧洞形成原因的几种假说

南极臭氧洞是大气臭氧含量改变的一个典型例子,是大气臭氧层被破坏的重要标志。搞清南极臭氧洞形成的条件和原因,对搞清人类活动对大自然的影响,防止大气臭氧层被进一步破坏,保护地球上的生命,有着重大的意义。因此,自1985年第一次发现南极臭氧洞以来,越来越多的科学家把注意力集中到这个题目上来,从大气动力学、大气化学及天     

差分吸收光谱测定北京市冬季大气中的CS2

2006年2月17～23日在北京市丰台区,利用差分吸收光谱技术(DOAS)对大气中的CS2以及SO2、O3进行连续监测.结果表明,大气中CS2具有明显的日变化特征,日变化曲线存在明显的"双峰"结构,浓度峰值分别出现在早晨700～900和午夜0000左右.测量期间CS2最大体积分数达到9.3×10-9.CS2与SO2日变化趋势基本相同,二者存在较好的相关性.北京市CS2可能主要来源于冬季供暖燃煤、居民用煤和周边地区污染源的贡献.     

激光质谱法对机动车尾气中污染物的测量

本文详细介绍了一种全新的污染物测试方法－－激光质谱法的原理和特点。我们应用这一方法对机动车尾气进行了初步探讨，得到了266nm激光作用下汽车尾气的激光电离质谱图，并对摩托车发动机运行状态与苯系列污染物排放量之间的关系进行了初步的在线测量。     

基于Stacking集成学习模型的气态亚硝酸预测

建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸（HONO）预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O₃、CO、SO₂、NO、NO₂、NO_y、温度（T）、相对湿度（RH）、风速（WS）、j（HONO）、j（NO₂）、j（O¹D）作为特征数据,通过对HONO的平均日变化分析,将测量时间按小时转换为新特征.分别以极端梯度提升（XGBoost）、轻量化梯度促进机（LightGBM）以及随机森林（RF）算法构建基模型,采用5折交叉验证的方式划分训练集,将基模型输出的结果作为新特征集,并将新特征集作为第二层线性回归模型的输入,通过对这两层中的模型进行训练,最终得到Stacking集成学习HONO预测模型.通过对模型的特征重要度分析和计算夜间交通直接排放所占的贡献,表明CO是模型预测中重要的影响因子,说明机动车的直接排放是该区域冬季时期HONO的重要来源.利用测试集分别对单模型和融合后模型的预测性能进行评估,3个单模型的预测结果与测量值的相关系数都达到了0.91以上,其中Stacking融合后的模型性能最好,相关系数达到了0.94,平均绝对误差和均方根误差分别为0.307×10^-9和0.453×10^-9,结果表明基于Stacking集成学习方式下HONO预测模型的可解释性和推广性.     

蚊香烟气气溶胶单粒子的粒径和质谱测量

在自行研制的气溶胶飞行时间质谱仪上,对两种蚊香烟气气溶胶单粒子的粒径和质谱进行了实时在线测量。通过分析蚊香烟气气溶胶的统计粒径数据和大量单粒子质谱图,发现其粒径主要分布在小粒径的纳米区间,且粒子中可能包含K+、Na+、碳氢化合物离子、重金属元素离子以及多环芳香烃化合物离子如苊、芴和苊烯的分子离子峰C12H10+、C13H10+和C12H8+等物质。并总结出微烟蚊香和有烟蚊香在粒径分布和化学成分等方面的异同点。金彩虹微烟蚊香烟气中包含的Mo+可以作为其区别于雷达有烟蚊香的特征标志。     

北京秋冬季空气严重污染的特征及成因分析

近年来北京大气环境质量达标天数明显增加,但是严重污染日依然占近6个百分点,并且没有明显减少的迹象。弄清严重污染,尤其是秋冬季节(9-12月,1-2月)积累型严重污染的时空分布特征和成因,对于污染预警、污染控制具有重要意义。文章首先分析了2000-2005年秋冬季节北京市大气污染达到4-5级的44个案例,发现该类严重污染具有发生时间连续、空间范围广和垂直散布高等特点。运用追踪过程的诊断分析方法剖析了2004年国庆期间和2005年11月初两个典型严重污染过程,说明了气象因子在秋冬季严重污染发生、持续和结束过程中的主导作用。文中最后给出了44个严重污染日气象条件的统计特征:850百帕温度偏高,可高于月均值5-15℃;海平面气压偏低;低空逆温发生概率大于75%;高湿度发生概率大,地面温露差在0-7.5之间约占80%;各层风速都很小,海平面0-2米/秒,850百帕风速2-16米/秒。