合肥市典型交通干道大气苯系物的特征分析

为研究合肥市交通干道大气苯系物污染状况,采用自主研制的差分吸收光谱(DOAS)系统,于2016年3月期间对合肥市交通主干道大气苯系物(苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯)以及常规污染物NO_2、SO_2等进行了连续观测.观测结果显示,观测期间苯、甲苯、间二甲苯和邻二甲苯的平均浓度分别为:21.7、63.6、33.9和98.7μg·m~(-3).与国内外其它城市比较显示,合肥市交通干道大气苯和甲苯的污染处于中等水平,二甲苯的污染较为严重.结合观测期的间风速风向、T/B特征比值以及与CO等污染物的相关性,对上述苯系物来源进行了分析,结果显示观测期间T/B值为0.8~4.5,苯、甲苯与CO的相关性系数R分别为0.55和0.34.表明机动车尾气排放是观测区域苯和甲苯的主要排放源之一,同时也受到周边工业园区排放的影响,二甲苯的主要排放源为观测地点北偏东方向的涂料行业工业园区.苯和甲苯的夜间高浓度峰值分析结果表明,夜间的高浓度苯和甲苯可能主要来源于观测地点周边工业园区的排放.观测区域苯系物的臭氧生成潜势(OFP)表现为邻二甲苯间二甲苯甲苯苯,其中二甲苯的OFP占总OFP的85%,表明周边工业园区的排放对该地区臭氧生成的贡献较大.     

大气中HONO来源的研究进展

由于亚硝酸(HONO)在大气中所扮演的重要角色如:OH自由基的前体物以及对臭氧和光化学烟雾形成的促进作用而引起科学界的广泛关注,然而对于大气中HONO的来源问题,特别是它的非均相形成过程目前尚未清楚.本文从HONO在大气中的重要意义及目前国际上对HONO来源的研究现状,特别是它的非均相形成机理进行了阐述;由于其在大气化学中的重要意义,提出我国开展大气HONO研究的重要性,并对其来源问题进行了讨论与展望.     

北京夏季大气HONO的监测研究

在2007-08-14～2007-08-24期间,利用差分光学吸收光谱（DOAS）技术,对北京市大气中HONO、NO₂和O₃等污染物进行了连续监测,分析了HONO和NO₂的日变化特征,讨论了夜间直接排放对HONO来源的贡献,进行了24 h和夜间13 h HONO非均相反应形成与黑碳气溶胶（BC）和相对湿度（RH）等要素的相关分析.结果表明,HONO和NO₂均在01:00左右达到峰值,HONO的另一峰值浓度出现在06:00,比NO₂第2个峰值出现时间07:00早1 h;夜间（19:00～次日07:00）直接排放对HONO的贡献最大达到31.3％,出现在20:00,平均贡献为15％;夜间HONO_corr/NO₂比率与BC和RH具有非常明显的相关性,说明HONO的非均相生成速率与NO₂的浓度以及反应介质BC表面的吸附水的浓度即RH成正比,得到夜间HONO平均转化率(HONO/NO₂)为0.8%·h^-1;而且RH的增加对HONO的非均相形成有利,但是当RH>80%对反应也将产生抑制作用,通过对监测期间的个例分析也证实了这一假设.     

大气中NH3的光学监测技术研究进展

NH3是大气中含量仅次于NO和N2的含氮化合物,也是大气中重要的碱性气体,作为酸性污染物的中和剂,NH3越来越受到人们的重视。文章介绍了大气NH3的主要农业和非农业排放来源,并详细介绍了近年来大气NH3的光谱测量技术(光声光谱技术,量子级联激光吸收光谱技术,傅里叶红外分析技术,可调谐半导体激光器吸收光谱技术以及紫外差分吸收光谱技术)及其进展,总结并分析了这些技术的技术要点、应用领域以及在最近10年对大气NH3的测量结果和研究热点。     

奥运期间北京市交通污染的DOAS监测与分析

采用差分吸收光谱(DOAS)这一光学遥感技术,对2008年奥运期间北京海淀区福寿寺桥位置的交通排放进行实时监测,获得自2008年7月6日至9月21日大气主要污染物SO2、NO2、光化学烟雾的重要产物O3和苯的体积分数,并与微脉冲雷达获得的车流量进行数据融合,评估机动车对奥运期间北京空气质量的影响.结果表明,监测位置NO2和苯释放源主要为交通排放,O3的生成主要与其前体物和光辐射相关,而SO2和车流量没有明显的相关性.研究表明,机动车排放仍是北京主要污染源之一.     

大气环境高灵敏光谱探测技术

大气环境高灵敏光谱探测技术是以光与环境相互作用为基础发展起来的学科交叉方向,使用光学的方法和手段来探知研究环境问题。大气环境高灵敏光谱探测技术能够实现从现场瞬态灵敏探测到污染时空分布等不同尺度的遥测,从而获得大气污染"点-线-面"的时空变化规律,由于光谱探测技术具有多组分、非接触、无采样、高灵敏度、大范围快速以及遥测等特点,已经成为国际上大气环境监测技术的主要方向之一。大气环境高灵敏光谱技术在污染源、工业园区、空气质量以及区域污染等监测方面都有很广泛的应用。针对化工园区复杂的环境污染问题,光谱探测技术可以高灵敏、非接触地获取多种污染物浓度特征,掌握化工园区污染时空分布状况,为化工园区的大气污染治理提供有效支撑;针对京津冀、长三角等地区大气重污染过程的核心问题,大气环境高灵敏光谱探测技术通过地基组网观测,车载/机载平台移动观测等三维立体监测手段获取重点区域污染物的生成、转化过程以及重污染过程的形成机制,为区域大气污染成因追溯、污染控制措施评估提供科学的数据和技术支撑。高灵敏光谱探测技术在大气环境领域的成功应用,为污染源、化工园区和重点区域的环境综合诊断和治理奠定了技术基础。     

差分吸收光谱测定北京市冬季大气中的CS2

2006年2月17～23日在北京市丰台区,利用差分吸收光谱技术(DOAS)对大气中的CS2以及SO2、O3进行连续监测.结果表明,大气中CS2具有明显的日变化特征,日变化曲线存在明显的"双峰"结构,浓度峰值分别出现在早晨700～900和午夜0000左右.测量期间CS2最大体积分数达到9.3×10-9.CS2与SO2日变化趋势基本相同,二者存在较好的相关性.北京市CS2可能主要来源于冬季供暖燃煤、居民用煤和周边地区污染源的贡献.     

基于Stacking集成学习模型的气态亚硝酸预测

建立了基于Stacking集成学习下气态亚硝酸（HONO）预测模型.利用非相干宽带腔增强吸收光谱（IBBCEAS）系统获得的北京城区HONO的浓度,结合HONO的来源,选取了O₃、CO、SO₂、NO、NO₂、NO_y、温度（T）、相对湿度（RH）、风速（WS）、j（HONO）、j（NO₂）、j（O¹D）作为特征数据,通过对HONO的平均日变化分析,将测量时间按小时转换为新特征.分别以极端梯度提升（XGBoost）、轻量化梯度促进机（LightGBM）以及随机森林（RF）算法构建基模型,采用5折交叉验证的方式划分训练集,将基模型输出的结果作为新特征集,并将新特征集作为第二层线性回归模型的输入,通过对这两层中的模型进行训练,最终得到Stacking集成学习HONO预测模型.通过对模型的特征重要度分析和计算夜间交通直接排放所占的贡献,表明CO是模型预测中重要的影响因子,说明机动车的直接排放是该区域冬季时期HONO的重要来源.利用测试集分别对单模型和融合后模型的预测性能进行评估,3个单模型的预测结果与测量值的相关系数都达到了0.91以上,其中Stacking融合后的模型性能最好,相关系数达到了0.94,平均绝对误差和均方根误差分别为0.307×10^-9和0.453×10^-9,结果表明基于Stacking集成学习方式下HONO预测模型的可解释性和推广性.     

广州市交通主干道空气中苯系物的测量

为了研究广州市道边空气中苯系物的污染状况,利用差分吸收光谱(DOAS)系统于2010年11～12月广州亚运会期间对广州市荔湾区黄沙大道道边空气中的苯系物(苯、甲苯、二甲苯等)及常规污染物NO2、O3等进行了监测.结果表明,在整个测量期间,苯系物在夜间显示了较高的浓度值,苯的平均浓度为15.9μg·m-3、甲苯为61.3μg·m-3、对-二甲苯为6.5μg·m-3、间-二甲苯为16.9μg·m-3、苯酚为0.88μg·m-3.甲苯与苯的平均浓度与国内其他城市的平均水平较为接近,两者的比值变化范围在1.2～6.16.通过比对甲苯与苯的相关性,在整个测量期间内其相关系数为0.86,在浓度值较高时段,其相关系数达到0.985,表明在该区域苯与甲苯存在同源性;以甲苯为例,分析其与CO的相关性,相关系数为0.78,表明交通排放是苯、甲苯的一个主要来源.结合风速风向等气象数据的分析得出气象条件是影响苯系物污染物浓度水平的一个重要因子,并给出了可能的点污染源.