西安市冬季霾污染过程PM2.5上蛋白质的浓度变化与来源分析

利用2019年12月至2020年1月在西安市3次灰霾污染过程中采集的PM_2.5样品,采用BCA试剂法、离子色谱和气相色谱-质谱检测法分别对样品中的蛋白质含量及无机有机化学成分进行了分析测定,结合相关性分析和气团后向轨迹模型分析探讨了PM_2.5上蛋白质对灰霾污染的响应及其在污染过程中可能的作用.结果表明,冬季灰霾污染期间,西安市PM_2.5中蛋白质组分的平均浓度为(5.587±2.421)μg/m³,处于较高水平;蛋白质浓度变化呈现出显著的短期连续变化特征,夜晚略高于白天.蛋白质的浓度与Cl^-和K⁺呈显著的正相关,说明气溶胶中蛋白质的来源与燃煤和生物质燃烧有关;与NO₃^-与SO₄^2-的浓度呈现显著的正相关,表明蛋白质可能参与NO₃^-与SO₄^2-的氧化转化;蛋白质具有良好的吸湿性,在湿度较大时,以其为核心吸附空气中的水蒸气及易溶于水的气态污染物(O₃、SO₂、NO_X以及挥发性有机物等)形成的气溶胶易于发生吸湿增长及非均相反应,可能利于二次气溶胶的生成.     

基于多源资料天津一次雾-霾过程的边界层特征

为探究雾-霾过程的边界层特征,选取天津市2019年12月7~10日一次严重的雾-霾典型过程,采用常规自动气象站资料、环境小时浓度资料、以及微波辐射计、风廓线雷达、气溶胶激光雷达等多种观测资料及WRF-Chem源追踪方法对此次污染过程进行综合分析. 结果表明,此次雾-霾过程可明显分为雾生成、雾与霾交替、霾、霾消散等4个阶段;雾-霾天气与大气温度层结密切相关,伴随着逆温生成,相对湿度和液态水含量最大增长速率分别达13.44%/h和0.013g/(m³·h),呈爆发性增长,相对湿度快速增至92%,微波辐射资料可较好预报雾的生成;雾与霾交替出现阶段雾天气改变了边界层结构,雾层内大气呈中性状态,相对有利于污染物在雾区内扩散,PM_2.5高浓度主要出现在边界层400m以下,雾顶持续逆温抑制了污染物向上层大气扩散,造成雾区内污染物浓度加重,地面PM_2.5质量浓度为135~223μg/m³,维持中度-重度污染;雾-霾天气与垂直风场有较好的对应关系,雾与霾交替出现阶段存在低风速和较大风速(西南风带来充沛水汽)两种有利于雾维持的情况,雾顶逆温层以上风速为6~12m/s,雾层内为1~2m/s,雾的存在不利于近地面空气质量的改善;此次雾-霾过程天津本地源排放贡献为36.1%,区域输送贡献为63.9%,整个过程表现出明显的区域输送特征.     

1980~2016年陕西省冬季霾日数时空变化及增多成因初探

利用陕西省地面气象观测站观测资料、中国国家统计局统计资料、美国NASA的MODIS气溶胶光学厚度（AOD）资料以及NCEP/NCAR月平均再分析资料,对1980~2016年陕西省冬季霾日数的时空变化特征及可能原因进行了分析,结果表明：（1）1980~2016年冬季陕西省平均霾日数为12d左右,并且伴有明显的年代际变化;其中1980~2012年冬季霾日数波动明显,1980~1993年偏多,1994~2012年偏少,2013年之后霾日数增加明显.（2）1980~2016年冬季陕西的霾日数有显著的区域差异.关中地区的霾日数最多,平均每年大于18d;陕南地区次之,年平均霾日数为10d左右;陕北地区最少,平均霾日数仅3d左右.陕北、关中、陕南3大区域冬季的霾日数均在2013年后出现了明显的增多.（3）2000~2016年冬季MODIS卫星监测的陕西AOD在关中咸阳、西安、渭南以及汉中南部和安康南部存在明显的高值区,大于0.4,其中关中气溶胶高值区域与关中地区霾日数大值区域有很好的对应关系.（4）2013~2016年冬季我国中东部的对流层低层的东风异常是向陕西关中地区输送气溶胶的有利条件,是霾天气的产生原因之一;2013~2016年陕西冬季对流层低层存在一个明显的位温梯度增大的区域,是不利于霾向高空扩散的大气层结条件,是霾日数明显增加的另一个原因.     

霾污染环境大气能见度参数化方案的改进

霾污染是高浓度大气气溶胶造成低能见度的大气现象,为了完善目前空气质量模式的大气能见度参数化方案,以准确地预报霾污染过程的能见度变化,基于已有的大气总消光系数与大气能见度的关系,依据Mie理论和大气分子的消光特性,计算颗粒物和NO₂的消光系数,提出一种改进的大气能见度参数化方案.为了验证这一改进的参数化方案的大气能见度预报性能,①利用空气质量模式WRF-Chem3.7模拟2013年12月南京地区两次霾污染个例,并且与实际观测数据对比,证实其能够准确地模拟大气颗粒物和NO₂的浓度变化;②利用模拟的大气颗粒物和NO₂的浓度数据,分别采用改进的能见度参数化方案及已有的IMPROVE方案和CHEN的能见度参数化等3个方案,计算两次霾污染个例的大气能见度变化;③与观测能见度比较,评估3个能见度参数化方案的模拟准确性。评估表明,改进的参数化方案模拟的两个霾污染个例能见度的平均标准化偏差和平均偏差分别为17.19%、3.18%和517、173 m,并且和观测能见度的相关系数分别提高到0.76、0.87,其能见度模拟的准确性优于其它两种已有的参数化方案,并在不同相对湿度（RH）和能见度范围内改进的参数化方案模拟的标准化平均误差均小于其它两种参数化方案,其中,在RH < 80%和能见度≥ 1 km范围内标准化平均误差均低于50%.研究显示,改进的大气能见度参数化方案能够有效地提高空气质量模式的霾污染环境大气能见度的预报准确性.      

杭州市PM2.5中水溶性离子的污染特征及其消光贡献

对杭州市2013年大气PM_(2.5)进行采样分析,探讨了其中水溶性离子的污染特征和消光贡献.杭州市PM_(2.5)中总水溶性离子的质量浓度为37.5μg·m~(-3),占PM_(2.5)质量浓度的44.4%,二次离子SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)是水溶性离子的主要成分,共占到水溶性离子的83.4%.PM_(2.5)和主要水溶性离子的质量浓度都在冬季最大,夏季最低,夏秋季水溶性离子占PM_(2.5)的比值明显高于冬春季,而SNA在总水溶性离子中的比例4个季节非常接近.燃料燃烧和汽车尾气排放导致的二次离子生成,对杭州市PM_(2.5)贡献最大.SOR和NOR的年平均值分别为0.27和0.15,SO_2在大气中的转化率大于NO_x,SOR和NOR与相对湿度都呈现出明显正相关,非均相氧化过程对SO_4~(2-)和NO_3~-的生成具有重要贡献.气溶胶中[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]的年平均值为0.63,主要受到燃煤排放的影响.霾天随着霾污染等级的逐渐加重,PM_(2.5)、水溶性离子和SNA的浓度都逐渐增大,SOR和NOR值也不断升高,霾天稳定的天气条件,能有效促进污染物的积累和二次转化.PM_(2.5)和SNA的质量浓度与大气消光系数都呈现出明显正相关,使用IMPROVE公式对不同化学组分消光系数的计算结果能够基本反映出气溶胶对大气散射的变化趋势,其结果显示SNA对大气总消光系数的贡献达60.8%.SNA的消光系数冬季最高,夏季最低,随着霾污染等级的加重,SNA的消光系数和对总消光的贡献比例也逐步增加.     

秋冬季节华北背景地区PM1污染特征及来源

利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区——上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(NR-PM_1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段为2015年10月17日至2016年1月27日,涵盖了秋、冬两季.结果表明,整个观测期间NR-PM_1平均质量浓度为25.2μg·m~(-3),PM_1中有机物占绝对优势,硝酸盐占的比例高于硫酸盐.各化学组分平均粒径分布以积聚模态为主,其中,有机物峰形最宽,峰值粒径最小,硝酸盐峰值粒径最大,表明有机物在颗粒物形成、增长初期及老化阶段均有贡献,硝酸盐在气溶胶粒子老化过程中更易于增长为大粒子.有机物种元素特性分析结果显示,秋、冬季有机气溶胶平均氧碳比(O/C)和氢碳比(H/C)为0.58和1.58,OM/OC达1.91,有机气溶胶的氧化程度高于城市站点平均水平.在华北地区污染环境下,有机气溶胶演变途径Van Krevelen拟合曲线斜率为-0.21,其老化潜质和速率较珠三角地区和欧美地区城市要慢.对比污染时段和清洁时段化学组成特征发现,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM_1的贡献率超过硫酸盐,有机物氧化程度明显高于清洁时段.后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显.     

浙江北部一次爆发式发展重度大气污染的气象特点和成因

基于全国空气质量指数和PM_(2.5)监测、常规气象观测、浙江省6种主要大气污染物和自动气象监测、宁波镇海激光雷达、美国国家环境预报中心GDAS和欧洲中期天气预报中心ERA-interim再分析等多种资料,对2017年12月30日―2018年1月1日浙江北部一次爆发式发展大气污染事件气象特点及成因进行分析,应用HYSPLIT4模式进行粒子后向轨迹分析.结果表明:PM_(10)和PM_(2.5)质量浓度在浙江省表现出明显的爆发性增长和自西北向东南传输的特征,污染程度自浙北向浙中、浙南逐渐减轻,重度污染时浙北大范围出现2000 m以下的重度霾,污染粒子主要来自上游的安徽和江苏省.大气污染爆发式发展与冷空气有关,1000 m以下边界层内冷空气偏弱,但足以将盛行风改变为西北风,是污染物粒子输送的动力条件,污染粒子集中在该层内,层内没有下沉运动,因此水平风场对污染事件爆发有决定性作用;1000 m以上层次冷平流表现明显,且伴有下沉运动,抑制了边界层粒子的垂直扩散,对污染事件的发展和维持有间接影响.激光雷达的消光系数变化不仅与污染物粒子浓度变化有关,还与气象条件密切相关.污染物粒子质量浓度通量散度的变化对预报粒子浓度的增减有较好的参考作用.     

16届亚运会期间广州城区PM2.5化学组分特征及其对霾天气的影响

于2010年11月4～30日在广州城区每天昼夜各采集一个PM2.5样品.对样品进行有机碳、元素碳和水溶性离子分析,同步收集了在线PM2.5浓度、大气消光系数(bext)以及气象因子,探讨了PM2.5特征及其与大气消光系数的关系,并利用修正后的IMPROVE消光系数方程重建大气消光系数.结果发现:亚运期间PM2.5日均值质量浓度为(77.0±24.4)μg·m-3,比亚运前低27.8%.PM2.5和相对湿度是导致霾天气的重要因素.亚运期间大气消光系数为418 Mm-1,比亚运前低28.3%,(NH4)2SO4、POM(particulate organic material)和LAC(light-absorbing carbon)是主要贡献因子,贡献率达到87.0%.广州及其周边城市采取的减排措施对于缓解亚运期间广州城区的霾天气作用明显.     

2011~2012北京大气PM2.5中重金属的污染特征与来源分析

为研究北京PM_(2.5)中重金属污染特征,于2011年夏季~2012年夏季每3 d采集一次PM_(2.5)样品.利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分析了Li、V、Cr、Mn、Co、Cu、Zn、As、Se、Ti、Ga、Ni、Sr、Cd、In、Ba、Tl、Pb、Bi和U的浓度,选取其中Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr 7种主要重金属元素进行深入讨论.北京市PM_(2.5)中重金属Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr的平均质量浓度分别为(331.30±254.52)、(212.64±182.06)、(85.96±47.00)、(45.19±27.74)、(17.13±19.02)、(4.92±3.38)和(9.04±7.84)ng·m-3.采样期间秋冬季节PM_(2.5)中重金属污染较春夏季节严重,这可能与北京秋冬季节取暖导致煤燃烧增加有关.霾过程会加剧北京PM_(2.5)中主要重金属Zn、Pb、Mn、Cu、As、V和Cr的污染,霾天对重金属污染的增加作用呈现一定的季节变化特征.源分析结果表明北京大气颗粒物中重金属主要来源于扬尘(包括建筑扬尘和道路扬尘)和煤燃烧,少量来自远距离输送和其他工业来源.     

北京春季一次霾-沙天气污染特性与成因分析

2017年5月3～5日,北京发生一次特别的重污染过程,与之相配的气象条件较为特殊,对污染形态和成因展开研究.基于北京35个环境监测站和与之最近的35个自动气象站,获取本次污染过程的总体特征及PM_(10)、PM_(2.5)浓度与地面风场的匹配形态;利用MODIS和CALIPSO研究污染空间分布、输送路径、污染物类别;根据欧洲中期天气预报中心ECMWF第三代再分析资料ERA-Interim及风廓线雷达数据研究污染成因.以期以地-空立体监测技术手段配合气象条件得到本次污染特有的形态特征和影响因素.结果表明,利用以上多源数据,对本次污染进行立体观测和综合分析,能较好地反映污染特性和受制因素.本次污染骤然开始,陡然下降,持续约30h,整个过程PM_(10)和PM_(2.5)浓度高,分别可达600～1 000μg·m~(-3)和200～700μg·m~(-3).全过程分为三段,前半段、间歇期、后半段.前、后半段污染成因以及由此造成的PM_(10)和PM_(2.5)浓度在空间分布上各有特点.前半段主导风向为西北风,风速小,PM_(10)浓度空间差异小,在800μg·m~(-3)以上,而PM_(2.5)浓度空间差异大,南部和城区高,达600～700μg·m~(-3),其余地方低,在350～500μg·m~(-3).间歇期低层风向从西北风切变为南风,高层维持西北风,南部和城区PM_(10)浓度下降明显,到650μg·m~(-3),北部依然在800μg·m~(-3),而此时北部PM_(2.5)浓度甚至降到200μg·m~(-3).后半段主导风又回到了西北风,且风速激增,此时PM_(2.5)浓度空间差异小且同一站点的浓度均小于前半段,在250～500μg·m~(-3).而PM_(10)浓度又回到了800μg·m~(-3)的水平.说明本次过程属典型霾-沙混合型污染.在偏西气流的影响下,对北京污染的主要贡献是沙尘型的PM_(10),而在偏南气流下,对北京污染的贡献除了沙尘外,还有PM_(2.5).污染重的同时,风速也大,大气垂直运动交汇于大约2～3 km高度,在此高度层内有大量污染物累积.