核壳模型下黑碳的吸收对南京大气消光贡献研究

黑碳是气溶胶粒子中最重要的吸收性组分,对大气辐射过程、气候系统具有重要影响.理论上黑碳的光吸收能力除了与质量相关外,还与粒径分布、混合方式有关,由于黑碳粒子的不可溶性,核壳结构可能是含黑碳气溶胶粒子的重要存在形态.本研究利用2013年10月15日—11月13日的观测数据,结合κ-EC-米散射模型对核壳结构假设下的大气气溶胶的消光特性进行了定量分析,计算了核壳结构假设下气溶胶的吸收系数和吸收对消光的贡献,并对不同粒径段吸收系数随相对湿度增长的规律进行了分析.结果表明,观测期间吸收对消光的平均贡献在干态下为5.8%,而在环境相对湿度下只有3.4%,在所有粒径段消光系数随相对湿度都是显著增加的,而吸收系数的吸湿增长曲线与气溶胶粒径密切相关,小粒径段的吸收随相对湿度的增加而增加,而大粒径段的吸收随相对湿度的增加而减小,在不同粒径段的粒子综合作用下吸收随相对湿度变化不明显.     

广州市城区干湿季黑碳气溶胶污染特征及来源分析

为了解广州市城区不同季节黑碳气溶胶(BC)的时间变化规律及污染特征,利用广州市天河区暨南大学大气超级监测站AE-33黑碳仪在2015年干季(10、11月)和2016年湿季(4、5月)观测得到的BC数据及常规气象资料,针对BC在不同时间段的污染特征及来源进行了分析.结果表明:广州城区干季和湿季的BC平均浓度分别为(3.75±2.55)、(2.62±1.39)μg·m~(-3),本底浓度分别为(2.09±0.61)、(1.85±0.49)μg·m~(-3),干季BC污染较湿季严重,干季BC变化范围大于湿季;广州城区BC浓度呈白天低,夜间高的特点,BC波动在夜间更加剧烈;干湿两季的BC日变化特征有明显差异,干季呈现"双峰形",湿季呈现"单峰形";基于AAE的分析得出广州城区BC主要来源于化石燃料燃烧,干季AAE值大于湿季,是由于干季广州周边地区生物质燃烧事件增多,导致干季生物质燃烧对广州城区BC的贡献大于湿季.     

卤素离子对溶解性黑碳光化学活性的影响

溶解性黑碳(DBC)是天然有机质的重要组分,但其在河口水环境中的光化学活性尚不清楚.为解决这个问题,以大豆秸秆溶解性黑碳为目标物,使用山梨酸能量转移同分异构方法研究河口水卤素离子浓度条件下激发三重态DBC (³DBC^*)的生成速率(F_T)、淬灭速率(k_s')、稳态浓度([T]_ss)变化规律,并使用2,4,6-三甲基苯酚电子转移探针方法研究卤素离子对³DBC^*电子转移过程的影响.结果表明,卤素离子及其离子强度作用对F_T无显著影响,但k_s'因离子强度和Br^-重原子效应而减小,导致³DBC^*的[T]_ss增加.高浓度DBC光化学实验证实离子强度作用引起DBC分子聚集,导致³DBC^*的电荷转移过程减弱,从而抑制³DBC^*的淬灭.山梨酸探针实验表明,卤素离子及其离子强度作用对³DBC^*的能量转移无直接影响,主要是通过抑制³DBC^*的淬灭,增加[T]_ss.进一步研究发现卤素离子及其离子强度作用对低能态³DBC^*(E_T < 250kJ/mol)无显著影响,但抑制高能态³DBC^*(E_T > 250kJ/mol)的电子转移,且随卤素离子和离子强度的增加而愈发明显.     

中国东部秋季大气黑碳分布和来源的数值模拟

应用耦合黑碳源示踪方法的区域大气化学WRF-Chem模式,对中国东部秋季黑碳气溶胶（BC）分布特征进行研究.研究发现中国中东部BC浓度较高（>2μg/m³）,BC高值区（>4μg/m³）分布在华北平原、长江三角洲、两湖及四川东部等地区.工业源、居民生活源、交通源是BC的主要排放源,其中工业源会造成近地层BC分布呈点状高值,地形及气象条件也是影响BC累积和传输的重要因素.BC浓度较高的京津冀BC以本地源贡献为主,在不同的风场及大气扩散条件下,外来源对京津冀BC贡献占比的变化较大.BC来源可分为两种情形：一是传输型：地面风速较大,外来源贡献占比达35.1%;二是静稳型：地面风速小,大气条件静稳,以本地贡献（80.1%）为主,来自京津冀周边省份（山东、河南、山西和陕西）的贡献较少（6.9%）.本地源与外来源对京津冀BC贡献比呈相反的日变化特征,其中傍晚~早上,本地贡献占比维持在较高水平;午后本地贡献占比减小,外来输送明显增强.当京津冀地区受外来输送影响更大时,日变化特征更明显,外来贡献在午后占比可超过40%.     

广州城区黑碳气溶胶吸光增强特性研究

本研究运用最小相关系数法（MRS）,使用元素碳（EC）作为示踪物,得到一次排放的质量吸光效率（MAE_p）,结合黑碳仪（AE33）和有机碳/元素碳分析仪获得实测的质量吸光效率MAE_t,进而通过MAE_t/MAE_p的比值得出吸光增强系数（E_abs）.采样站点位于广州市城区暨南大学大气超级监测站,采样时间涵盖了干季（2019年1月26日~3月31日）和湿季（2018年5月1日~7月31日）.对广州市城区的黑碳气溶胶及其光学特征进行分析,EC在干季的平均浓度（1.93±1.38）μgC/m³高于湿季（1.46±0.75）μgC/m³,而E_abs520在干季的均值（1.26±0.34）低于湿季（1.63±0.55）.E_abs520在干湿季的日变化差异明显,但有机碳（OC）、EC、OC/EC、波长指数（AAE_470-660）均为干季高于湿季.分析发现气溶胶负载补偿参数k值与E_abs520在湿季呈现出较好的相关性,而在干季相关性较差,可能与生物质燃烧的影响有关;探讨了O₃、NO₂和SOC/OC对E_abs520的影响,在干季O₃与E_abs520的相关性较差（R²=0.21）,在湿季较好（R²=0.46）,SOC/OC却展现出了相反的关系,而NO₂在干季和湿季与E_abs520的相关性都较差（R²=0.01）,并发现温度对E_abs520存在一定的影响.通过后向轨迹聚类分析发现,长距离传输气团的的黑碳E_abs520值较高.     

苏州市区能见度变化特征及影响因素分析

近一年的观测结果表明,苏州市区能见度年均值为15.8 km.一年之中,7月能见度水平最高,11月能见度水平最低,月均值为10.5 km.一日之中,早8时左右能见度最差,14时左右最好.导致苏州市区能见度水平下降的主要污染因子为PM2.5,相同PM2.5浓度下,能见度随着湿度的升高而下降.     

新疆干旱区季节性积雪中黑碳气溶胶研究

利用中分辨率成像光谱仪（MODIS）遥感数据与2018年1月野外实测的28个雪样,综合分析新疆干旱区季节性积雪中黑碳气溶胶浓度（BC）分布特征与气溶胶光学厚度（AOD）等.利用HYSPLIT-4后向轨迹模式获取釆样点逐日的后向轨迹,分析BC的可能传输路径.结果表明：①北疆地区积雪覆盖率从11月份到次年1月份逐渐增加,冬季积雪覆盖率可达到97.5%,冬季AOD平均值为0.173,高值出现在天山北坡经济带区域与东部区域（0.2~0.35）,低值区域主要在阿勒泰地区（0.06~0.1）.②表层积雪的BC浓度范围为44.08~1949.9ng/g,平均值为536.71ng/g,BC浓度分布特征为：天山北坡经济带BC浓度（913.24ng/g） > 艾比湖东南部区域（816.56ng/g） > 艾比湖北部区域（421.94ng/g） > 艾比湖西部区域（407.97ng/g） > 克拉玛依区域（162.28ng/g） > 古尔班通古特沙漠区域（124.89ng/g） > 阿勒泰地区（98.51ng/g）.随着海拔升高积雪中BC浓度有微弱上升,相关系数R²为0.03,随着纬度增加积雪中BC浓度均呈下降趋势,R²为0.255.③艾比湖流域后向轨迹中以博乐-精河-艾比湖向东北方向输送路径为主,对采样点的BC浓度影响较大;天山北坡经济带区域主要以精河-石河子-乌鲁木齐的天山北坡城市群向东北输送路径为主,局地污染较为严重;阿勒泰地区的后向轨迹以俄罗斯南部-哈萨克斯坦北部-东哈萨克斯坦输送路径为主,局地污染贡献较少;克拉玛依区域主要来自哈萨克斯坦东部和西部向东方向的输送,局地污染不明显;沙漠区域主要以西南方向输送路径为主.     

利用黑碳仪获取北京市冬季气溶胶吸光系数的方法研究

黑碳仪是最常用的气溶胶吸光碳测试仪器,但其测得的吸光性能受到滤膜多重散射效应、颗粒物散射效应、颗粒物遮蔽效应的影响,只能算是b_ATN（光衰减系数）,而不是b_in-situ（原位吸光系数）.虽然已有学者提出几种将b_ATN转换为b_cor（校正后吸光系数）的算法,但多是基于实验室模拟或高海拔地区气溶胶而开展的,与我国城市的气溶胶在理化性质方面有明显差别.为探索我国城市气溶胶将b_ATN转换为b_cor的问题,于2016—2017年冬季在北京市城区使用黑碳仪及光声消光仪分别测量b_ATN和b_in-situ,在分析多种算法的基础上,提出了面向城市气溶胶的校正方法.结果显示:在我国北方城市（以北京市为例）,适应城市气溶胶的f值（遮蔽因子,为计算遮蔽校正系数的一个参数）为1.13,C（综合散射效应系数）为5.44;使用这些校正系数,将观测点由黑碳仪获取的b_ATN转换为b_cor.与光声消光仪测定的b_in-situ对比发现,无论是滤膜样点周期内还是长期观测时间内,b_cor与b_in-situ均呈一致性,其中,长期观测时间内二者的相关性表达为y=0.954x+0.829（r2为0.996）,证明了校正方法的有效性和可信性.研究显示,b_cor与b_in-situ整体相关性较高,并且获得了本地化的校正因子,实现了仅通过黑碳仪获取准确颗粒物吸光系数的目的.      

兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征

利用兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)2007年1月1日至2009年8月28日黑碳气溶胶浓度和同期常规气象资料,分析了兰州远郊区黑碳气溶胶浓度特征.结果表明,该区黑碳气溶胶日平均浓度为1568ng/m3,低于东部地区区域本底站浓度,表明该地区污染较轻;黑碳浓度具有明显的季节变化,从春季到冬季平均浓度依次增大,分别为1234.74,1290.23,1669.06,2088.73ng/m3,日变化具有明显的双峰结构,最大值出现在09:00,最小值出现在17:00.黑碳浓度的变化特征与本地区的盛行风向、人类活动及天气过程有密切关系.沙尘气溶胶对黑碳浓度的影响取决沙尘过程的强度、沙尘携带的人为污染物的种类及数量、黑碳颗粒被其他气溶胶混合和包裹的程度.统计分析得出该地区大气黑碳气溶胶本底浓度约为1000ng/m3.     

上海某地铁站黑碳浓度水平及个体暴露特征

基于对职业环境空气污染物的个体暴露风险关注,在上海某地铁站进行了ρ(黑碳)的连续定点(新风井和车辆控制室)监测;同时对地铁工作人员进行个体黑碳暴露采样,并与定点监测的ρ(黑碳)比较,探讨个体采样在黑碳暴露研究中的作用. 结果表明:某地铁站新风井处ρ(黑碳)与ρ(NO₂)呈显著相关(R=0.75,P<0.05),而与ρ(PM₁₀)无显著相关性(R=0.43,P>0.1);由ρ(黑碳)日变化及其在工作日和休息日的差异可知,地铁站内ρ(黑碳)可能与室外机动车尾气排放相关;与定点监测结果不同,个体黑碳暴露浓度波动范围大,出现了未在定点监测中观测到的极高值,并且个体黑碳暴露浓度的四分位差值(IQR)是定点监测结果的2倍;尽管车控室内平均个体黑碳暴露浓度较低,但由于个体72%的工作时间是在车控室内度过的,因此车控室的个体黑碳暴露剂量比非车控室环境高.