黑碳仪测量气溶胶吸收系数的校正算法和影响因素研究进展

黑碳仪作为常用的吸收系数测量方法之一,广泛应用于气溶胶光吸收特性的实验室和外场观测研究.然而,受测量方法的限制,吸收系数测量的准确性受到颗粒物负载效应,以及滤膜和颗粒物的多重散射效应的影响.本文综述了黑碳仪的测量原理及现有校正算法,探究了其吸收系数测量的影响因素,分析了黑碳气溶胶的混合状态对其吸收系数测量偏差（C_ref’）的影响,探讨了C_ref’与气溶胶单次散射反照率（SSA）的关系以及C_ref’的波长依赖关系,并提出了今后相关研究的建议.     

西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性的观测研究

为研究西安泾河夏季黑碳气溶胶及其吸收特性,利用2011年夏季西安远郊泾河大气成分站观测的黑碳气溶胶浓度、颗粒物质量浓度、探空资料、地面气象资料,计算边界层顶高度、气溶胶吸收系数、大气消光系数,导出单次散射反照率,并对其进行分析讨论.结果表明:西安夏季黑碳气溶胶浓度为6.07μg/m3;黑碳气溶胶占颗粒物质量浓度PM1.0比值为21.9%,黑碳气溶胶与颗粒物质量浓度PM1.0、PM2.5、PM10相关系数分别为0.69、0.85、0.91;黑碳气溶胶浓度受城市边界层顶高度影响,风向、风速对泾河黑碳气溶胶的堆积输送有不同作用;气溶胶吸收系数和大气消光系数日变化显著,气溶胶吸收系数占大气消光系数比值范围在12%~30%;季单次散射反照率平均值为0.76,变化范围在0.70~0.84.     

苏州市气溶胶消光特性及其对灰霾特征的影响

为研究气溶胶消光特性对城市灰霾特征及形成的影响机制,采用2010年1月─2013年12月4 a的苏州市逐时散射系数、能见度、颗粒物质量浓度以及风速、风向、气温、气压、相对湿度等数据,对该市气溶胶散射系数、消光特性及影响因子进行了研究. 结果表明:苏州市气溶胶散射系数为(301.1±251.3)Mm-1,日变化呈双峰型,早高峰出现在07:00─08:00,晚高峰出现在20:00─21:00;其年内变化呈夏季低、冬季高. 气溶胶散射系数与ρ(PM_2.5)的相关系数为0.77,高于与ρ(PM₁)和ρ(PM₁₀)的相关性,PM_2.5散射效率为6.08 m2/g. 气溶胶散射系数受风速、风向等气象要素的影响:风速<4 m/s时,气溶胶散射系数下降迅速;风速在4～6 m/s时,气溶胶散射系数随风速下降缓慢. 苏州市气溶胶单次散射反照率平均值为0.84,散射消光比平均值为0.79,说明该地区气溶胶消光以散射性气溶胶为主. 气溶胶散射消光、气溶胶吸收消光、空气分子散射消光、NO₂吸收消光分别占大气消光的82.33%、13.63%、2.72%和1.32%. 研究表明,对气溶胶散射消光贡献最大的非吸收性PM_2.5是苏州市能见度下降、灰霾增加的最重要原因.      

基于气溶胶光学特性的颗粒物来源分析

为初步探讨利用气溶胶光学指标判别污染物来源的适用性,选取天津市冬季一次重污染过程（2017年11月17—21日）,对气溶胶的七波段吸收系数、三波段散射系数及其化学组分进行在线观测及分析,研究气溶胶光学特性的变化,并结合化学组分定性分析污染过程不同阶段的污染来源.结果表明:SSA（单散射反照率）可以从散射性组分和吸光性组分对消光贡献的变化判断污染来源.污染积累期,颗粒物中散射性组分（SO₄2-、NO₃-、NH₄+）的增幅高于吸光性组分EC（元素碳）,导致污染积累期的SSA值高于污染前期和污染消散期,说明污染积累期存在较明显的二次转化过程.SAE（散射波长指数）可以从粒径角度推断污染来源.此次观测的污染积累期SAE值呈较明显的下降趋势,说明在细粒径段（2.5 μm以下）颗粒物粒径有增大的趋势,这主要与颗粒物中无机盐的吸湿增长及颗粒物之间的碰并有关.AAE（吸收波长指数）在一定程度上可以指示吸光颗粒物的类型.污染前期,BrC（棕色碳）在370、470 nm处对光吸收的贡献率分别为50.7%、33.8%;同期PM_2.5中ρ（Cl-）、ρ（K+）同步升高,卫星遥感显示,观测点周围有大量火点出现,推测主要受祭祖活动的影响.研究显示,气溶胶光学指标能够从散射性组分和吸光性组分对消光贡献变化、粒径变化、吸光颗粒物类型角度定性解析一部分污染来源,但其对于燃煤源和机动车等重要源类的指示作用还有待进一步研究.      

北京秋冬季有机碳和元素碳(黑碳)测试结果的细节研究

长期以来,对碳气溶胶的定量研究主要关注OC（有机碳）、EC（元素碳）或BC（黑碳）的整体测定结果,很少有对测定结果细节特征的深入解读.为全面掌握和利用仪器分析结果包含的科学信息,使用热光法IMPROVE_A协议（model 2001A）测定了2015年10月（秋季）和2016年1月（冬季）北京市PM_2.5中的ρ（OC）和ρ（EC）,使用光学法（黑碳仪AE31）测定了相应的ρ（BC）.结果表明:① ρ（OC）和ρ（EC）的秋季平均值分别为8.59、3.89 μg/m3,冬季分别为16.45和6.19 μg/m3,冬季明显高于秋季;② 热光法测定结果显示,秋季样品中ρ（OC₁）/ρ（OC）的平均值为0.08±0.04,而冬季则升至0.22±0.05,这可能与冬季较高的挥发性有机物（VOCs）排放及低温带来的冷凝效应有关;③ 七波长黑碳仪测定结果显示,在秋季,紫外波段（370 nm）测定的BC当量[ρ（BC370）]与红外波段（880 nm）测定的BC标准量[ρ（BC880）]的比值[ρ（BC370）/ρ（BC880）]为1.05±0.11,说明棕色碳（BrC）的吸光影响非常弱,而冬季该比值升至1.47±0.11,升幅达40%;④ 结合两种方法对强吸光碳的测定结果,发现ρ（BC）/ρ（EC）与ρ（PM_2.5）的变化趋势一致,证明污染程度加重会带来EC内混合比例上升,因而提高其吸光能力,使黑碳仪测得的ρ（BC）上升.然而,进一步考察表明,这种上升是有限度的,当ρ（PM_2.5）达到50~70 μg/m3时,ρ（BC）/ρ（EC）进入"平台状态",秋季"平台值"约为1.05,冬季约为0.55.研究显示,仪器的测定结果包含大量被忽略的信息,对其细节的深入解读有利于更好地了解碳气溶胶的综合特征.      

机动车排放细微/超细颗粒物消光特性的Mie理论研究

机动车等燃烧源排放颗粒物离散系统的消光特性主要取决于颗粒群的物理化学组分和粒径分布特征. 利用内部混合模型,确定典型机动车排放颗粒物的密度和光学复折射系数(m),通过Mie理论模型研究不同粒径下单体颗粒物的光学特性,从而研究机动车排放的nm/μm级粒径下细微/超细颗粒物的无量纲光散射率(Q_scat)、无量纲光吸收率(Q_abs)以及无量纲消光率(Q_ext). 结果表明,不同国家的轻型柴油车(LDV)排放超细颗粒物的化学组分差异较大,而重型柴油车(HDV)则没有显著差别. 相关性分析表明,机动车排放颗粒物的EC组分所占比例与复折射系数的实部(n)和虚部(k)均有极强相关性,相关系数(R>/sup>2)分别为0.995 6和0.993 8.通过Mie理论计算 4种复折射系数下典型机动车排放颗粒物Q_scat,Q_abs和Q_ext随粒径的变化特征发现,粒径为400～600 nm范围的单体颗粒物消光作用最大. 当颗粒物粒径>1 μm时,Q_scat,Q_abs和Q_ext逐渐稳定为常数1.2,1.0和2.2, 此时消光率与复折射系数无关.      

冬季德州市大气颗粒物消光与化学组成关系研究

为了深入探究华北地区冬季大气颗粒物的消光特性和化学组分之间的关系,本研究于2017年11月—2018年1月在山东省德州市平原县对大气颗粒物消光和化学组成进行了连续在线观测.运用多元线性回归方法和MIE散射模型定量分析了颗粒物各化学组成对颗粒物消光的贡献,进一步地,利用高分辨飞行时间气溶胶质谱(HR-ToF-AMS)结合正矩阵因子解析模型(PMF)得出二次气溶胶(OOA)、生物质燃烧有机气溶胶(BBOA)、还原性气溶胶(HOA)、燃煤燃烧排放的有机气溶胶(CCOA)的浓度,并进一步结合线性回归模型得到OOA、BBOA、HOA、CCOA对消光的贡献.结果显示元素碳(EC)是颗粒物吸光的最主要贡献者, OOA、BBOA和CCOA对颗粒物吸光也具有一定贡献,这主要是由于二次生成和一次排放的棕色碳的吸光造成的.颗粒物各组分与散射关系的分析结果表明,有机物对颗粒物散射影响最大,其中OOA的散射截面最大,对颗粒物散射的贡献也最高,可以占到总散射的53.4%.颗粒物中有机物对大气总消光的贡献可达75.5%,其中OOA、BBOA、CCOA和HOA对总消光的贡献分别为47.8%、14.7%、9.0%、4.0%. Mie散射的结果与多元回归结果比较一致,但部分时间段偏差较大,因此在不同的研究中应根据不同情况选择研究方法.     

光散射法与β射线衰减-光散射联用法颗粒物在线测量方法对比

为考察光散射法和β射线衰减-光散射联用法的适用性,以β射线衰减法颗粒物自动监测仪（BAM）为标准,于2016年2月4日-4月18日,在中国环境科学研究院利用β射线衰减-光散射联用法颗粒物自动监测仪（MP-CPM）与光散射法传感器对ρ（PM₁₀）和ρ（PM_2.5）测量结果进行了对比.结果表明:① MP-CPM与BAM测量ρ（PM₁₀）的结果具有较好的一致性,相关系数为0.92,平均相对偏差为0.04%;ρ（PM_2.5）结果一致性较差,相关系数为0.69,MP-CPM测量ρ（PM_2.5）整体较高于BAM,平均相对偏差为45.8%.② 光散射法传感器与BAM测量ρ（PM_2.5）结果一致性较好,相关系数为0.85,平均相对偏差为11.24%,但ρ（PM₁₀）远低于BAM,平均相对偏差为-44.64%.在特殊污染情景下,光散射法将因受到较大影响而严重错估颗粒物浓度.烟花燃放期间,MP-CPM和光散射法传感器严重低估颗粒物浓度,与BAM测量颗粒物浓度的平均相对偏差均低于-50%;沙尘污染过程中,MP-CPM严重高估ρ（PM_2.5）,与BAM测量ρ（PM_2.5）结果平均相对偏差为79.27%,光散射法传感器严重低估ρ（PM₁₀）,与BAM测量ρ（PM₁₀）结果平均相对偏差为-59.35%.研究显示,不同原理的仪器,在不同的使用场景下应该区别对待.      

南京北郊大气棕碳吸光特性、来源及其季节变化特征

大气棕碳(BrC)是对大气颗粒物中具有吸光能力的一类有机物的总称，其对空气能见度及气候系统均有重要影响.自2021年3月至2022年2月底于南京北郊利用黑碳仪测定了气溶胶中BrC的光吸收系数，利用最小相关性法分别定量一次(BrC_pri)和二次棕碳(BrC_sec)贡献，结合后向轨迹、潜在来源和日均变化，分析季节变化特征.结果表明，观测期间BrC的平均光吸收系数(370 nm)为(7.76±7.17)Mm^-1,对于总气溶胶光吸收贡献率为(22.0±8.8)%.不同波长下棕碳吸光系数在四季呈现U字形变化，即春季和冬季高，夏季和秋季低.BrC_pri和BrC_sec(370 nm)全年光吸收贡献分别为(62.9±21.4)%和(37.1±21.4)%;前者在四季均占主导，但随着波长增加，BrC_sec的贡献逐渐增加并最终占主导(如在660 nm时).除冬季以外，BrC在其他季节受到来自海上气团的显著影响，而冬季受当地及周边地区排放影响更为显著.交通排放在春、夏和秋季对一...     

成都地区气溶胶散射吸湿增长因子双变量模型

基于成都市2017年10～12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次的能见度（V）、相对湿度（RH）以及二氧化氮（NO₂）监测资料,利用“光学综合法”计算气溶胶散射吸湿增长因子,并探究了气溶胶散射吸湿增长因子单变量f（RH）模型的适用性及其改进方案.结果表明：幂函数、二次多项式、幂指函数形式的f（RH）模型在低RH条件下（RH<85%）均能很好地模拟气溶胶散射吸湿增长因子随RH的变化特征,但在高RH条件下（RH>85%）的模拟值会出现较大的偏差.黑碳质量浓度（C_BC）是影响气溶胶散射吸湿增长因子的另一关键变量,二者之间满足非线性关系.以RH和C_BC为自变量构建了气溶胶散射吸湿增长因子双变量f（RH,C_BC）模型,模型计算值和实测值之间的决定系数R²为0.763,平均相对误差MRE为14.28%.双变量模型f（RH,C_BC）的应用显著改善了气溶胶散射消光系数的模拟效果.     

天津城区大气气溶胶复折射指数的反演及消光贡献分析

气溶胶的复折射指数是直接影响其散射特性和吸收特性的基本物理量之一.为深入研究城市大气气溶胶的复折射指数特征,引入一种具有高时间分辨率优点的反演方法来反演气溶胶复折射指数.依据辐射传输理论,将天津大气边界层观测站观测到的高精度散射系数、吸收系数和数浓度谱分布数据利用查表法代入Mie理论气溶胶粒子群消光计算公式,对大气气溶胶复折射指数进行反演.结果表明:①天津城区2011年4月观测地点0.55 μm波长处的气溶胶复折射指数实部平均值为1.64,虚部平均值为0.015.②气溶胶复折射指数实部和虚部均有明显日变化规律,实部和虚部均与相对湿度呈正相关,与风速呈负相关.③利用反演得到的复折射指数对不同粒径大气气溶胶的消光特性进行计算发现,对散射特性而言,>0.25~1.00 μm粒子对散射系数的贡献率达86%;对吸收特性而言,>0.25~2.50 μm粒子对吸收系数的贡献率为53%,>2.50~32.00 μm粒子对吸收系数的贡献率为47%.研究显示,>0.25~1.00和>1.00~32.00 μm的粒子对吸收系数的贡献率均较高,但对散射系数而言,>0.25~1.00 μm的粒子贡献率较高,因此综合考虑气溶胶散射系数、吸收系数和消光系数,控制>0.25~1.00 μm的气溶胶粒子数浓度可有效改善大气能见度.      

广西背景大气中生物质燃烧对碳质气溶胶组成和吸光性的影响

碳质气溶胶是大气细颗粒物（PM_2.5）的重要组成部分,对空气质量、人体健康和气候变化均有重要影响.针对生物质燃烧（BB）这一碳质气溶胶的重要来源,于2017年11月至2018年10月在广西壮族自治区背景地区采集了PM_2.5样品,分析了样品中的碳质组成、糖类化合物和水溶性棕色碳（BrC）的吸光系数（b_abs）.使用气团老化指数（AAM）校正LG浓度以消除LG降解带来的影响,进而结合贝叶斯混合模型与分子示踪剂法量化了BB对有机碳（OC）的贡献率,并通过相关性分析法探讨了BrC的可能来源.结果表明,研究期间AAM指数平均值为0.40±0.28,表示LG存在光化学降解过程.农作物秸秆是广西地区最主要的生物质燃料类型,在未考虑LG降解下,全年玉米、水稻和甘蔗秸秆焚烧排放的OC分别占总OC的22%、23%和18%;考虑LG在大气中的降解后,相对贡献率分别降低至16%、21%和17%.LG的降解会导致BB对OC的贡献率评估被低估,经过AAM指数校正后,全年BB对OC的贡献率平均值为49.0%.水溶性BrC的b_abs全年的平均值为（8.7±10.7） Mm^-1,其中BB、化石燃料燃烧以及初级生物气溶胶排放可能是BrC的重要来源.     

水溶性有机碳对菲吸附系数测定的影响

以菲为代表性化合物,利用摇瓶吸附实验研究土壤水分配体系中溶解态有机碳(DOC)对有机碳归一化吸附系数测定结果的影响.研究结果表明,在吸附系数测定过程中土壤溶出的DOC会导致水相中菲的浓度显著增加,很大程度上改变了菲在土水两相中的分配平衡,从而导致吸附系数的测定误差.根据文献报道的菲与DOC相互作用常数(K_doc)以及实测体系中DOC浓度可以对实验数据进行校正,以获得更为可靠的结果,本文对线性吸附系数和Freundlich吸附系数分别进行了校正,得到有机碳归一化的吸附系数lgKoc为4.35 ,lgK_Foc为7.01.校正前后的lgK_oc与文献数据的对比从侧面反映出在水土体系的吸附研究中可能普遍包含因不同浓度DOC影响所造成的偏差,考虑这种影响对于准确比较不同研究得到的吸附参数具有重要意义.     

基于半分析模型的太湖春季水体漫衰减系数Kd(490)估算及其遥感反演

漫衰减系数是水体重要的光学参数,是水生态系统的重要影响因素.利用2009年4月和2010年5月太湖实测数据,基于光学闭合原理,首先求解出490 nm处水体总的吸收系数[a(490)]和后向散射系数[bb(490)],进而研究了其与模拟的环境一号卫星多光谱数据不同波段遥感反射率之间的关系,在此基础上构建了太湖春季水体Kd(490)反演的半分析模型并将其应用到环境一号卫星影像上进行了太湖春季水体Kd(490)的遥感反演.结果表明,①基于光学闭合原理,可以较为准确地求解出a(490)和bb(490),a(490)实测值与求解值的平均相对误差为17.1%,bb(490)与模拟的环境一号卫星第四波段的遥感反射率具有很好的指数关系;②本研究所构建的模型具有较好的精度和稳定性,利用与卫星影像准同步的地面采样点对模型进行验证,得出模型反演的平均相对误差为21.6%,均方根误差为1.68 m-1;③太湖春季水体Kd(490)具有较强的空间差异性,太湖北部和东太湖大部分区域为Kd(490)的低值区,太湖西部和南部为Kd(490)的高值区,而太湖中部大部分区域介于两者之间.     

鹤山气溶胶光学性质和单颗粒化学组分的研究

2014年10~11月在广东省鹤山大气超级站利用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）、积分式浊度仪和黑碳仪在线观测了单颗粒气溶胶的化学组成与气溶胶光学特征.采用Art-2a分类法将单颗粒分为9类：有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（OC-Sulfate/Nitrate）、元素碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（EC-Sulfate/Nitrate）、元素碳有机碳-硫酸盐/硝酸盐颗粒（ECOC-Sulfate/Nitrate）、高分子有机碳颗粒（HOC）、海盐颗粒（Sea-salt）、硅酸盐颗粒（Si-rich）、左旋葡聚糖颗粒（Lev）、钾-硫酸盐/硝酸盐颗粒（K-Sulfate/Nitrate）、金属颗粒（Metal）.从清洁期到灰霾期气溶胶的吸收系数、散射系数和单次散射反照率（SSA）显著升高,气溶胶消光能力增强,同时EC-Sulfate/Nitrate颗粒占比从34.8%降至31%,OC-Sulfate/Nitrate颗粒从9.9%增加至23.6%,K-Sulfate/Nitrate二次颗粒从8.5%增加至14%,且灰霾期OC-Sulfate/Nitrate颗粒与硫酸盐、硝酸盐和铵盐的混合程度增强,因此老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒和二次组分颗粒对气溶胶消光系数的增加有重要贡献.在大气相对湿度从50%增加到70%以上的过程中,气溶胶散射系数和吸收系数升高,消光系数由326.1Mm^-1增加到362.9Mm^-1,SSA有所下降,PM_2.5质量消光效率由4.98增加到5.99,EC-Sulfate/Nitrate颗粒和K-Sulfate/Nitrate二次颗粒占比下降,而OC-Sulfate/Nitrate颗粒的占比由7.79%增加到14.29%,且OC-Sulfate/Nitrate颗粒中富含硫酸盐、硝酸盐和铵盐,表明高相对湿度下老化的OC-Sulfate/Nitrate颗粒数目增多对气溶胶消光系数的增强有重要影响.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据（大气能见度、相对湿度RH和NO₂质量浓度）,通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf（RH）,并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f（RH）,探究了Gf（RH）与f（RH）之间的关系.结果表明：当RH<85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf（RH）和f（RH）随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f（RH）=17.34/（1+e^{-2.43·[Gf（RH）-2.15}]）较好地拟合了f（RH）随Gf（RH）的变化形态,其f（RH）拟合值与测量值之间的决定系数（R²）和平均相对误差（MRE）分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf（RH）,模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数b_sp（RH）和吸收系数b_ap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R²分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

Characterization of aerosol optical properties, chemical composition and mixing states in the winter season in Shanghai, China

Physical and chemical properties of ambient aerosols at the single particle level were studied in Shanghai from December 22 to 28, 2009. A Cavity-Ring-Down Aerosol Extinction Spectrometer（CRD-AES） and a nephelometer were deployed to measure aerosol light extinction and scattering properties, respectively. An Aerosol Time-of-Flight Mass Spectrometer（ATOFMS）was used to detect single particle sizes and chemical composition. Seven particle types were detected. Air parcels arrived at the sampling site from the vicinity of Shanghai until mid-day of December 25, when they started to originate from North China. The aerosol extinction,scattering, and absorption coefficients all dropped sharply when this cold, clean air arrived.Aerosol particles changed from a highly aged type before this meteorological shift to a relatively fresh type afterwards. The aerosol optical properties were dependent on the wind direction.Aerosols with high extinction coefficient and scattering Angstrom exponent（SAE） were observed when the wind blew from the west and northwest, indicating that they were predominantly fine particles. Nitrate and ammonium correlated most strongly with the change in aerosol optical properties. In the elemental carbon/organic carbon（ECOC） particle type, the diurnal trends of single scattering albedo（SSA） and elemental carbon（EC） signal intensity had a negative correlation. We also found a negative correlation（r =-0.87） between high mass-OC particle number fraction and the SSA in a relatively clean period, suggesting that particulate aromatic components might play an important role in light absorption in urban areas.     

北京地区大气消光特征及参数化研究

为了研究大气消光系数的特征及规律,从2013~2014年在北京地区对大气能见度、气溶胶质量浓度、气溶胶散射系数、黑碳质量浓度、反应性气体以及气象要素开展了系统加强观测,并对已发表的气溶胶光散射吸湿增长因子[f(RH)]拟合方案进行了对比,系统分析了大气消光特征和影响大气消光能力的关键因子,最终建立了大气消光系数参数化模型,探讨不同季节、不同污染条件下参数化方案的特征.结果表明,气溶胶散射作用占环境总消光作用的94%以上,在夏秋季,相对湿度可以使气溶胶的散射能力提升70%~80%.包含气溶胶质量浓度和相对湿度两个因子的参数化模型,可以较好地体现出气溶胶和相对湿度对大气消光系数的影响机制,以及消光能力的季节差异.