京津冀臭氧污染特征、气象影响及基于神经网络的预报效果评估

基于生态环境监测和气象观测数据,分析了2016~2020年京津冀13个城市臭氧（O₃）浓度特征,讨论了O₃污染高发月份日最高温度（T_max）、日均地面气压（p）、日均地面相对湿度（RH）和日均地面风速（v）等气象要素对O₃-8h浓度和O₃-8h超标情况的影响规律,并采用AQI级别预报准确率、O₃浓度范围预报准确率和O₃级别预报准确率等方法,评估了基于神经网络的O₃统计预报效果.结果表明,2016~2020年期间京津冀13城市ρ（O₃-8h-90per）分别为157.4、177.2、177.3、190.6和175.6μg·m^-3,区域臭氧浓度5a上升了11.6%,2016~2019年期间总体呈波动上升趋势,2020年环比下降;2020年与2016年相比,除北京、张家口和承德略有下降外,其他10个城市ρ（O₃-8h-90per）上升了6~45.5μg·m^-3.O₃-8h月均值呈现"两头低,中间高"现象,ρ（O₃-8h）在4~9月的月均值超过了100 μg·m^-3,在6月最高,为158.10 μg·m^-3.城市O₃-8h超标率范围为8.6%~19.2%,97.8%的O₃-8h超标情况发生在4~9月.区域尺度上O₃-8h浓度与日最高温度相关性最强,当T_max在25~28℃区间时,所有城市开始出现O₃-8h超标.O₃-8h浓度与日均地面气压呈负相关关系;当RH在60%以下时,大部分城市O₃-8h浓度随相对湿度上升缓慢增长;当RH在61%~70%以上时,大部分城市O₃-8h浓度随日均相对湿度上升而下降.O₃-8h超标时的地面主导风向主要为偏南风,大部城市O₃-8h浓度高值易集中出现在2~3m·s^-1及以下低风速区间.OPAQ统计模式提前1~9 d预报相关系数范围为0.72~0.86,AQI级别预报平均准确率为67%~86%,O₃-8h浓度范围预报平均准确率为63%~84%.在O₃-8h超标情况多发的4~9月,模式对O₃轻度污染和O₃-8h超标情况提前3 d预报准确率分别为69%和66%,可为O₃-8h超标管控提供参考依据.     

大连市夏季VOCs化学反应活性及来源

为了解大连市环境空气挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,基于2020年6~8月高时间分辨率VOCs在线观测数据,对大连市大气VOCs的浓度水平、组成特征、反应活性及来源情况进行了分析.结果表明φ（VOCs）的平均值为（10.21±5.71）×10^-9,其中烷烃占比为66.35%,烯烃为11.89%,炔烃为7.75%,芳香烃为14.01%.VOCs和NO_x呈现夜间高,白天低的特征,而O₃变化趋势相反.综合考虑物种活性,确定甲苯、乙烯、间/对-二甲苯、1-己烯、正丁烷、异戊烷、正戊烷和异戊二烯是影响大连市大气VOCs的关键物种,优先控制烯烃和芳香烃类化合物的排放是改善大连市夏季O₃污染的关键.PMF源解析结果显示交通源（26.38%）、燃烧源（22.75%）、工业排放源（17.09%）、溶剂使用源（14.59%）、天然源（11.72%）和其他（7.47%）为监测期间VOCs的主要来源,交通源和燃烧源排放是大连市夏季O₃防控的重点污染源.     

三峡库区支流库湾消落带土壤磷形态赋存特征及其释放风险

三峡库区消落带经历反复的淹水-落干循环影响,消落带土壤磷迁移转化过程加快,可能加剧支流库湾水体富营养化.采集了三峡库区腹心支流库湾典型消落带土壤,测定磷赋存形态与磷素饱和度(DPS)等,分析磷释放风险.结果表明,(1)消落带土壤ω[总磷(TP)]、ω[无机磷(IP)]和ω[有机磷(OP)]均值分别为771.80、485.33和166.30 mg·kg^-1,IP和OP均以非活性形态磷为主.(2)消落带土壤形态磷的赋存格局受落干-淹水方式影响,Ex-P和NaHCO₃-Po含量显著高于对照土壤,Fe-P、HCl-Po和Fulvic-Po含量沿高程下降而显著降低(P<0.05),反复的干湿交替促进了消落带土壤活性磷的生成和中等活性磷的释放和积累.(3)消落带土壤生物ω[有效磷(Bio-P)]为49.19～148.78 mg·kg^-1,占TP的质量分数为7.71%～24.78%,磷素饱和度(DPS)为5.85%～22.00%.目前,支流库湾消落带土壤整体磷释放风险较低,170 m高程土壤需要重点关注.Fe-P、HCl-Po和...     

中国碳排放及影响因素的市域尺度分析

评估区域碳排放及其与社会经济状况的关系对于制定碳减排措施至关重要.以中国339个地级及以上城市(不含新疆部分城市和港澳台地区)为研究对象,探究了非化石能源占比、土地开发度、常住人口城镇化率、第二产业占比、人均GDP和人均建设用地面积对人均CO₂排放量的影响.通过构建模拟人均CO₂排放量的贝叶斯信念网络,识别各因素对人均CO₂排放量的全局影响;采用多尺度地理加权回归模型,分析各因素对人均CO₂排放量的局部影响.结果表明：(1)2020年,中国地级及以上城市人均CO₂排放量呈现出由南向北递增,东部沿海向内陆递减的格局.(2)从全局来看,人均CO₂排放量对各因素的敏感性从高到低依次为：人均建设用地面积>人均GDP>常住人口城镇化率>土地开发度>第二产业占比>非化石能源占比.(3)从局部来看,各因素与人均CO₂排放量的空间关系方向与全局关系一致,关系强度上存在空间异质性.(4)清洁能源、脱碳技术、土地节约集约利用...     

沈阳工业区夏季VOCs组成特征及其对二次污染形成的贡献

利用2019年和2020年夏季沈阳市工业区大气挥发性有机物(VOCs)的观测数据,研究沈阳市夏季工业区大气VOCs的组成特征并初步判断其来源,并利用最大增量反应活性(MIR)和气溶胶生成系数(FAC)法分别估算该地大气VOCs的臭氧生成潜势(OFP)及二次有机气溶胶生成潜势(AFP).结果表明,观测期间沈阳市工业区ρ(总VOCs)平均值为41.66μg·m^-3,烷烃、烯烃、芳香烃和乙炔分别占总VOCs浓度的48.50%、 14.08%、 15.37%和22.05%.浓度排名前10的物种累计占总VOCs浓度的69.25%,其中大部分为C2～C5的烷烃,还包括乙炔、乙烯和部分芳香烃.总VOCs整体上呈现出早晚浓度高、中午浓度低的日变化特征,峰值分别出现在06:00和22:00,11:00～16:00处于较低水平.由甲苯/苯(T/B)和异戊烷/正戊烷的比值判断工业区主要受机动车尾气排放、溶剂使用、燃烧源和LPG/NG的影响.工业区大气VOCs的总AFP为41.43×10^-2μg·m^-3,其中芳香烃的贡献最大;总OFP贡献值为1...     

镉砷在针铁矿界面共吸附的相互作用机制

通过吸附动力学和吸附热力学结合表面物理化学表征等手段,研究了As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面上的相互作用过程,解析了As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面共吸附过程中形成三元络合物的形态.结果表明：(1) As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿界面的吸附过程均符合准二级动力学模型,吸附以化学吸附为主;(2) As(Ⅴ)在针铁矿界面吸附均以内圈吸附为主,具有单层吸附的典型特征,Cd(Ⅱ)在针铁矿界面单吸附过程与As(Ⅴ)类似,而添加了As(Ⅴ)的共吸附过程则出现了外圈吸附,呈现多层吸附的典型特征;(3) As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)共存时可通过静电作用以及形成三元络合物的方式相互促进对方在针铁矿界面上的吸附;(4)通过对比各种表征结果,推导As(Ⅴ)和Cd(Ⅱ)在针铁矿上共吸附过程中生成了“Fe-As-Cd”形式的三元络合物.研究结果进一步丰富了对土壤-氧化铁界面重金属元素微化学相互作用过程的理解.     

微塑料诱导下污泥造粒潜能变化及微生物富集特征

微塑料(MPs)是污水处理厂中普遍检出的新兴污染物之一,目前研究主要集中于传统污水处理系统的污染水平及分布特征,但有关微塑料暴露对污泥颗粒化过程的研究鲜见报道.为探究微塑料对污泥颗粒化的诱导影响,选用环境中广泛检出的聚对苯二甲酸乙二醇酯微塑料(PET-MPs)作为研究对象,通过微塑料暴露试验研究PET-MPs对污泥造粒过程中系统潜能、胞外聚合物(EPS)组成和菌群富集特征的影响.结果表明,PET-MPs暴露显著加快污泥颗粒化进程,同时以蛋白质(PN)为主导的EPS含量上升会增强污泥表面疏水性,造粒速度和EPS分泌量与暴露粒径成正比,微塑料和EPS协同促进颗粒污泥的形成.然而微塑料持续暴露会导致系统除污性能恶化,250μm PET-MPs暴露下亚硝酸盐氮积累的负面影响最严重,浓度高达(5.08±0.24)mg·L^-1.高通量测序结果进一步表明,变形菌门(Proteobacteria)和拟杆菌门(Bacteroidota)是促进颗粒污泥形成的主要优势门;红环菌科(Rhodocyclaceae)、鞘氨醇杆菌科(Sphingomonadaceae)、黄杆菌科(Flavob...     

陕北矿区典型河流多环芳烃的赋存特征、来源及毒性风险分析

为研究陕北矿区内典型河流窟野河水体中多环芳烃(PAHs)的赋存水平、空间分布、来源和生态风险,采用高效液相色谱-二极管阵列检测器串联荧光检测器法,对研究区水体中59个采样点的16种PAHs进行了定量检测分析.结果表明,窟野河水体中■范围为50.06～278.16 ng·L^-1,平均值为128.22 ng·L^-1;单体浓度范围为0～121.22 ng·L^-1,其中■的检出浓度最高,平均值为36.58 ng·L^-1,其次是苯并[a]蒽和菲;各单体检出率均在70%以上,12种单体的检出率为100%; 59个采样点中4环PAHs的相对丰度较大,占比范围为38.59%～70.85%;各采样点间浓度差异显著,浓度高值点主要集中在矿业活动工业区和人口密集区;与国内外其它河流相比,窟野河水体中PAHs浓度处于中等水平.运用正定矩阵因子分解法(PMF),结合特征比值法,对PAHs的来源种类与来源贡献进行了定量分析,表明窟野河中上游工业区水体中PAHs主要来源于焦化和石油类物质排放(34.67%)、煤炭燃烧(30.62...     

基于大田试验的铅镉复合污染土壤中甜糯玉米低积累特性

为筛选适合在铅（Pb）、镉（Cd）复合污染土壤种植的低积累特性甜糯玉米品种,选取39个玉米品种,通过大田试验,研究其籽粒和秸秆对Pb和Cd的富集特性和差异.将玉米产量、富集系数和基于土壤Pb和Cd风险阈值的方法作为筛选低积累玉米品种的评价指标.结果表明,不同品种玉米的产量、籽粒和秸秆的Pb和Cd含量之间存在显著差异（P<0.05）.籽粒对Pb和Cd的富集系数分别为0.00003~0.00230和0.01~0.15,秸秆对Pb和Cd的富集系数分别为0.003~0.065和0.64~4.28.通过对不同玉米富集系数的聚类分析,综合不同品种玉米的土壤Pb和Cd风险阈值得出,惠甜5号、新美甜818和玉糯9号可在Pb和Cd含量超风险管制值的耕地安全生产,天贵糯937和金萬糯2000可在Cd含量超风险筛选值的耕地安全生产.惠甜5号、新美甜818和玉糯9号作为Pb和Cd复合低积累品种,适宜在广西铅镉复合污染土壤上推广种植,天贵糯937和金萬糯2000作为籽粒低积累、秸秆Cd高积累品种,建议将其作为植物修复资源加以利用.     

聚苯乙烯微塑料对铜绿假单胞菌生物膜形成和结构变化的影响

微塑料在水环境中的污染情况日益严重,对水生生物的生长发育造成严重影响,而目前有关微塑料对生物膜形成影响机制的研究十分有限.为探究聚苯乙烯微塑料（PS-MPs）对铜绿假单胞菌生物膜形成发育的影响,选用不同浓度和粒径PS-MPs进行暴露试验,研究其对生物膜内生物量、氧化应激水平、生物膜结构和群体感应系统的影响.结果表明,PS-MPs诱导严重氧化应激反应并抑制生物膜形成和发育,粒径越小,产生的抑制作用越强烈,抑制效果表现为0.1 μm>0.5 μm≈1 μm>5 μm.PS-MPs通过与细胞接触造成严重物理损伤,形成的生物膜厚度显著减小且结构稳定性遭到破坏,膜内细菌通过分泌胞外聚合物来抵御PS-MPs的胁迫作用.PS-MPs进一步通过干扰铜绿假单胞菌群体感应系统,下调关键基因lasI、lasR、rhlI和rhlR的表达水平,抑制信号分子和相关毒力因子的合成与分泌,降低细菌对毒性作用的防御功能,最终影响生物膜形成和结构稳定性.