机动车禁行区街区尺度污染物时空分布——基于自行车车载走航

以武汉第七届世界军人运动会期间为研究时段,以机动车辆管控的东湖风景区为研究区域,开展基于自行车车载走航形式的大气污染物浓度实时观测,填补该区域空气质量监测数据空白,为管控措施的效果评估和街区尺度健康风险评估提供精细数据.结果表明,走航观测所测得的ρ(CO)、ρ(NO₂)、ρ(PM_2.5)和ρ(O₃)平均值均高于监测站点,平均超过2.1倍.管控期机动车禁行区ρ(CO)、ρ(BC)、ρ(NO₂)、ρ(PM_2.5)和ρ(O₃)的平均值分别为0.97mg/m³,5.6μg/m³, 57.8μg/m³, 76.3μg/m³和208.3μg/m³,非禁行区分别为1.1mg/m³, 4.7μg/m³, 60.9μg/m³, 72.2μg/m³和197.7μg/m^3<...     

室内木柴燃烧排放水溶性离子粒径分布特征

基于实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用荷电低压撞击采样器采集了6种典型木柴燃烧排放的14级粒径段颗粒物.采用离子色谱分析了8种水溶性离子,获得水溶性离子的分粒径排放因子和排放特征.结果表明,Ca²⁺的排放因子呈双峰分布,在0.25~0.38和2.5~3.6μm粒径段出现峰值,分别为0.14和0.16mg/kg.其余离子的排放因子为单峰分布.NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-的排放因子在0.25~0.38μm粒径段出现峰值,分别为0.41、0.58和0.84mg/kg.K⁺和Cl^-的排放因子在0.15~0.25μm内出现峰值,分别为0.89和0.99mg/kg.木柴燃烧排放总水溶性离子的质量中值粒径为（0.30±0.07）μm,各离子的质量中值粒径范围为0.24~0.44μm.PM_0.094、PM_0.94、PM_2.5和PM₁₀中水溶性离子的排放因子变化范围分别为1.04~9.33、5.00~48.87、5.46~52.00和6.14~53.68mg/kg.木柴燃烧排放颗粒物中K⁺/Cl^-、K⁺/NO₃^-、K⁺/SO₄^2-和SO₄^2-/NO₃^-比值随粒径变化而变化,其排放初始值在应用于源解析和生物质燃烧排放气溶胶传输老化研究时需引起关注.木柴燃烧排放PM₁₀中的阴阳离子当量比值为0.80±0.11,颗粒物的酸度随颗粒物粒径而改变,亚微米颗粒物和细颗粒物的酸度高于超细颗粒物和粗颗粒物的酸度.本研究对构建生物质燃烧排放分粒径水溶性离子清单,更新和改进相关气候和空气质量模型的参数设置,识别烟气传输过程中的老化具有重要意义.     

1996~2016年湖北省氨排放时空差异及影响因素

搜集10类氨（NH₃）的人为源活动水平数据,采用排放因子法,计算了1996~2016年湖北省NH₃排放量,利用GIS进行1km×1km的空间分配.分析了不同地理单元（西部山区城市、中部平原城市、东部特大城市和东部中小城市）的NH₃排放源结构和单位排放量的差异.结果表明,湖北省NH₃排放量由1996年的375.0kt增长至2016年的475.4kt,年均增长率为1.2%.西部山区城市NH₃排放增加最快,年均增长率为3.5%,高于全省平均水平.农业源是最主要贡献源,畜禽养殖和氮肥施用排放的NH₃分别占总排放量的71.6%和15.8%.除畜禽养殖和氮肥施用外,废弃物处理和生物质燃烧分别是东部特大城市和中部平原城市NH₃的重要排放源,分别占全省该类源NH₃排放总量的76.1%和41.5%.值得注意的是,东部特大城市的工业生产、人体排泄、机动车尾气排放和化石燃料燃烧等排放的NH₃占比均高于其它3种地理单元,需引起关注.     

民用燃煤排放分级颗粒物中碳组分排放因子

中国是全球碳质气溶胶最重要的贡献者之一,民用燃煤排放占有很大的比重.排放因子的不确定性直接影响碳气溶胶排放清单的准确性.本研究基于室内模拟燃烧实验和稀释通道采样系统,采用FA-3型9级撞击采样器采集了3种蜂窝煤(考虑明烧和闷烧)和包括烟煤与褐煤在内的4种块煤燃烧排放的九级粒径颗粒物,采用热光法分析了不同粒径颗粒物中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量,计算得到排放因子.结果表明:(1)对于蜂窝煤的明烧与闷烧,PM2.1中OC排放因子分别为0.07g·kg~(-1)和0.10 g·kg~(-1),EC的排放因子为0.002 g·kg~(-1)和0.001 g·kg~(-1);闷烧排放的有机碳颗粒物高于明烧;元素碳排放因子低于明烧.块煤排放PM2.1中OC与EC排放因子分别是1.4 g·kg~(-1)和0.02 g·kg~(-1),高出蜂窝煤排放一个数量级.(2)粒径分析结果表明,民用煤燃烧排放的颗粒物及其载带的碳组分集中在细颗粒物上,碳组分的质量中值粒径均小于2.5μm,总碳(OC+EC)的排放因子粒径分布表明蜂窝煤燃烧排放的碳组分富集于≤0.43μm粒径段,块煤富集于0.43~0.65μm粒径段.     

华北南部冬季大气亚微米颗粒物数浓度变化

2018年1月华北平原经历了一段持续时间久、影响范围广和颗粒物浓度高的重污染时期.本研究通过SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪,选取华北平原南部某郊区点位,对此次重污染期间颗粒物数浓度粒径分布演化进行连续观测研究.结果表明,观测期间环境空气质量尤其是PM_2.5平均浓度为141.32 μg/m³.大气亚微米颗粒物数浓度主要集中在核模态和爱根核模态的超细粒径段（78.9%）,呈递减型单峰分布,颗粒物平均数浓度为83174cm^-3.重污染天时,核模态颗粒物数浓度明显增高,对应低风速（1.5±0.4）m/s、高相对湿度（90.8±4.5）%和低O₃浓度（15.8±8.3）μg/m³.48h后向轨迹显示,观测点位气溶胶主要受湖北省、陕西省和山西省临近省份的传输影响.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹表明,气溶胶潜在源区主要为本地源和观测点位以北的区域.     

薪柴和经济作物秸秆燃烧VOCs排放特征

薪柴及经济作物秸秆在中国农村地区仍普遍使用,其燃烧是挥发性有机物(VOCs)的重要排放源,当前对其排放特征研究仍比较薄弱.本研究选取了3种薪柴(白杨树、杉木和柑橘枝)和6种经济作物秸秆(黄豆秆、芝麻秆、玉米棒、棉花秆、花生秆和玉米秆),通过实验室模拟燃烧和稀释通道采样系统,采用Tedlar袋和Agilent 7820A/5977E气相色谱/质谱联用法采集和分析了烟气中102种VOCs组分组成,并对不同类型生物质燃烧排放VOCs的臭氧生成潜势进行分析.结果表明,不同类型的生物质燃烧排放的VOCs组分存在差异,乙烷(11.1%)、反-2-戊烯(15.4%)、乙烯(8.3%)和二氯甲烷(11.9%)是白杨树和杉木燃烧排放的主要VOCs组分;甲苯(49.8%)是柑橘枝燃烧排放的VOCs含量最丰富的物种;乙烯(11.8%～17.5%)和丙酮(9.2%～14.7%)是秸秆类燃料燃烧的主要VOCs组分.玉米秆、花生秆和柑橘枝具有相似的VOCs源成分谱,分歧系数小于0.1.本研究及已有报道中的生物质燃烧排放苯/甲苯比值范围是0.030～6.48,在开展源解析研究中,采用苯/甲苯比值大于1认定为受到生物质燃烧排放影响值得商榷.烯烃、含氧VOCs和芳香烃对生物质燃烧排放VOCs的臭氧生成潜势的贡献分别为30.6%～80.3%、 6.5%～21.0%和3.8%～56.5%,对臭氧生成潜势贡献比例超过10.0%的组分为乙烯、丙烯、反-2-戊烯、顺-2-戊烯、甲苯和丙醛.     

春节前后华北平原农村地区黑碳浓度及来源

在河南某农村站点利用黑碳仪（AE33）对春节前后（2018年2月12日~3月12日）黑碳气溶胶（eBC）进行在线连续监测,获得其质量浓度、昼夜变化及来源.结果表明：春节期间的eBC浓度最高,（8.22±4.17）μg/m³,该时期人为活动对eBC影响最为明显.春节前,生物质燃烧产生的eBC占其总浓度百分比最大,为（41.1±5.3）%,并随时间推移逐渐减小,降至（26.8±12.0）%.AAE（1.40±0.16）说明,该地区春节前后eBC的化石燃料排放和生物质燃烧贡献程度接近.与城市点位相比,本研究的AAE值较高.春节前后,观测地区的eBC昼夜变化存在2个明显高值时段,分别在7：00~9：00和20：00左右.春节期间的eBC昼夜变化无明显波动.根据浓度权重轨迹分析显示,春节期间eBC的潜在源区有山西、陕西、安徽和江苏等省份,其他时期集中在河南、湖北境内.本研究对于识别冬季农村燃烧源排放黑碳演化特征及其对区域重霾形成和发展的影响具有重要意义,也可为黑碳气溶胶气候、环境和健康模拟提供基础数据.     

典型工程机械排放碳质气溶胶组成特征研究

为识别不同类型工程机械排放碳质气溶胶组成,选取叉车、压路机、平地机、推土机和挖掘机5种工程机械,并考虑怠速、行走、运行三种工况以及国Ⅰ前、国Ⅱ和国Ⅲ三种不同排放标准,对其排放细颗粒物(PM_2.5)进行采集,采用热光碳分析仪分析PM_2.5碳质组分.结果表明,有机碳(OC)平均占比为(70.1±13.2)%,元素碳(EC)的占比为(11.9±7.5)%.叉车、压路机、推土机和挖掘机排放OC中OC1占比最高为(58.0±9.5)%.而OC2为平地机OC主要部分,占比为(42.3±8.1)%.工程机械OC/EC比值的平均值为12.7±9.5,表明受工程机械排放影响的大气环境条件下,用最小比值法会高估大气中二次气溶胶的占比.不同类型工程机械的OC/EC比值在不同状态下变化范围较大,为3.0～36.3.叉车3、压路机、平地机和推土机排放的PM_2.5中OC/EC的比值在行走状态下比值最高,分别为24.9,15.7,36.3和5.3.叉车2和挖掘机1碳组分排放的比值在运行状态下达到最大值,分别为18.1和14.9.叉车1和挖掘机2中比值...     

夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm^-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态（< 20nm）呈线性分布,爱根核模态（20~100nm）呈多项分布,积聚模态（>100nm）呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.     

牛粪燃烧实时排放挥发性有机物特征研究

在实验室模拟青海和西藏2种牛粪在民用炉具中的燃烧过程,采用稀释通道系统与质子转移飞行时间质谱（PTR-TOF-MS）在线分析牛粪燃烧排放的挥发性有机物（VOCs）,通过电子秤实时记录燃料质量的动态变化,获得牛粪燃烧排放VOCs浓度的时间序列与实时排放因子.结果表明,70g牛粪一次燃烧过程持续1100~1500s.牛粪燃烧排放VOCs浓度的时间变化趋势总体上呈单峰分布;西藏牛粪在燃烧450s左右VOCs浓度达到峰值7.92×10^-6;青海牛粪在燃烧400s左右VOCs浓度达到峰值6.01×10^-6.牛粪燃烧VOCs实时排放因子变化范围为40.74~156.88mg/g,趋势不同于VOCs浓度变化,随燃烧过程进行排放因子呈上升趋势.牛粪燃烧至3~4min左右,VOCs排放因子最低.甲醇、甲醛和乙醛3种VOCs排放因子占比最大,其中西藏牛粪燃烧3种VOCs排放占比分别为24.0%±1.9%、11.9%±1.8%和27.4%±1.4%,青海牛粪为22.0%±1.1%、13.3%±2.9%和17.7%±4.6%.本研究首次给出了牛粪燃烧VOCs实时排放因子,可为高时间分辨率排放清单建立和青藏高原地区室内空气污染的健康效应研究提供基础数据.