北京城区夏冬两季VOCs时间变化和光化学特征的质子转移反应飞行时间质谱(PTR-TOF-MS)观测

为增进对北京地区不同季节大气挥发性有机物(VOCs)变化特征的认识,利用高时间分辨率质子迁移反应-飞行时间质谱(PTR-TOF-MS)于2016年在北京城区开展了VOCs(甲醛、乙醛、丙酮、异戊二烯、苯、甲苯和8碳芳香烃)夏季(6月8日—20日)和冬季(11月22日—12月10日)的连续观测.VOCs体积分数(浓度)的均值为(夏季/冬季,×10~(-9)):甲醛(8.56/24.58)、乙醛(3.95/7.57)、丙酮(5.06/3.50)、异戊二烯(0.66/0.52)、苯(0.53/1.78)、甲苯(1.03/2.54)、8碳芳香烃(1.34/3.42).受大气扩散条件的影响,夏冬两季大部分VOCs浓度波动趋势相近,仅异戊二烯在夏季拥有明显的白天浓度高于夜间的时间序列,其白天的高浓度与植被排放较强有关.由日变化可见:冬季,所有VOCs在中午浓度处于全天较低水平,在早高峰期间VOCs浓度上升明显;夏季,甲醛、乙醛和丙酮等3种含氧VOCs(OVOCs)在中午有短暂的浓度峰值,这与它们光化学二次生成加快有关.由VOC与苯浓度比值的日变化可知:冬季与夏季类似,中午前后3种OVOCs(甲醛、乙醛和丙酮)的光化学生成以及甲苯和8碳芳香烃的光化学消耗都会增强,只是冬季增强的程度明显弱于夏季;在夏冬两季,甲醛中午的光化学生成速率均强于乙醛和丙酮.8碳芳香烃光化学消耗速率大于甲苯的速率仅出现在夏季;异戊二烯在冬季白天不存在植被排放增强的现象,但有光化学消耗加快的特征;夏季北京城区VOCs以机动车排放影响为主,而冬季VOCs还可能来自于燃煤排放.     

北京地区PM10与秸秆燃烧排放单颗粒对比分析

采用场发射带能谱扫描电镜(FESEM/EDS)法分析北京怀柔地区PM₁₀与秸秆燃烧排放颗粒的形貌特征和成分差异。结果显示:秸秆燃烧后排放颗粒物多为大粒径颗粒,成分上都含S、Cl和K元素。含有生物质燃烧标志元素K的PM₁₀颗粒物多为含Si、Al和Na元素的燃煤飞灰和矿物颗粒,与秸秆燃烧排放颗粒组成化学元素差异明显。据此推断,北京区域PM₁₀受秸秆燃烧排放影响相对较弱,化石燃料燃烧来源影响仍然显著。     

2015年冬季京津冀两次重污染天气过程气象成因

为了分析京津冀地区2015年11月27日~12月1日和12月19日~25日这2次重污染过程,从环流形势、大气稳定度条件、动力条件、水汽条件、近地层风场输送等几个方面对重污染天气的形成机制展开分析,结果表明：这2次重污染天气过程均属于静稳型,津京冀各地重度以上污染时长均超过50%.在大范围静稳形势存在时,过程一期间边界层内的垂直扩散条件较过程二偏弱,过程一期间地面辐合线位置偏北且维持不动,过程二期间辐合线位置偏南且略微南北摆动,导致了2次过程重污染区域和污染增长速率的不同.对北京而言,过程一前期降雪融化提供了有利水汽条件,弱偏南风有利于污染物和水汽的输送,混合层高度持续异常偏低（京津冀平均混合层高度339m）、过程期间伴随弱下沉运动（0~2Pa/s）、多层逆温（且厚度大）造成日变化不明显,地面辐合线在北京中部维持等多重因素,使得污染浓度极高,北京地区PM_2.5峰值浓度达593mg/m³.过程二前期采取了减排措施,能见度和PM_2.5日变化大、污染发展较过程一前期平缓;后期不利气象条件叠加污染排放,导致了PM_2.5爆发式增长,其中邢台PM_2.5峰值浓度达70mg/m³,增长率超过7.2mg/（m³·h）.     

北京市气温与黑碳和PM2.5对疾病死亡影响的交互效应

通过收集北京市2010~2016年逐日呼吸和心脑血管疾病死亡数据、污染物（BC、PM_2.5、SO₂、O₃和NO₂）日均浓度资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）中的主效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探讨了北京市气温、PM_2.5和BC单效应,以及气温与PM_2.5和BC交互作用分别对呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈“J”型分布特征,最适温度为24℃;累计滞后一天情况下PM_2.5和BC的健康效应均最显著,此时PM_2.5和BC浓度每升高四分位间距（IQR）,呼吸系统疾病死亡人数超额增加百分比（ER）分别为2.21%和1.80%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为2.02%和1.48%.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或BC）对疾病死亡的影响存在协同效应,且高温条件下BC对疾病死亡影响的健康风险大于PM_2.5,当气温大于24℃时,BC和PM_2.5浓度每升高IQR对应的呼吸系统疾病死亡人数ER分别为6.22%和6.17%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为5.01%和3.97%.虽然BC只占PM_2.5的一部分,但BC对人群健康的影响不容忽视,应该引起足够的重视.     

气溶胶中不同类型碳组分粒径分布特征

了解气溶胶碳组分粒径分布特征对于研究区域气溶胶生成转化机制、辐射特性等非常重要,但北京地区针对气溶胶碳组分粒径分布特征的相关研究非常少.本研究利用MOUDI-120采样器在北京地区3个季节开展气溶胶分级样品的采集,并分析其中不同类型的碳组分的含量,进而系统研究不同季节及污染状况下,各碳组分的粒径分布特征、来源及相互关系.结果表明,碳组分主要富集在细粒子中,秋冬季细粒子中碳组分的比重高于夏季.碳组分主要分布在两个模态,即积聚模态和粗模态. OC1和OC2主要分布在积聚模态,在0. 056～0. 56μm范围内有较高比例,OC3+OC4在粗模态的分布较为明显.Soot-EC浓度较低,没有明显的粒径分布特征,在0. 10～0. 18μm粒径段浓度较高,表明高温燃烧排放的EC主要分布在超细粒径段. Char-EC浓度远高于Soot-EC,在EC中占绝大部分比重.各主要碳组分在白天和夜晚的分布形态基本一致.夏季和冬季较有利于SOC的形成,OC/EC比值明显高于秋季. OC/EC值在不同粒径区间中差异很大,由于水溶性有机物(WSOC)主要分布在0. 056～0. 10μm,OC/EC值明显高于其他粒径段.白天及高温有利于气态有机物氧化生成SOC,致使夏季白天的OC/EC比值明显高于夜晚.各碳组分之间,EC1和OC1相关性最强,此外EC1和K+也有很强的相关性.     

基于车载雷达探测的一次华北冬季重污染天气成因研究

基于车载微脉冲气溶胶激光雷达、多普勒风廓线激光雷达和扭转拉曼廓线激光雷达的中山大学环境气象综合观测车,于2018年12月18日-22日在河北省望都县PM_2.5重污染期间开展定点观测.结合地面PM_2.5浓度和气象要素观测资料,对本次污染过程的成因展开分析.本次重污染过程日均PM_2.5浓度为163.2μg·m^-3,PM_2.5浓度的日变化特征明显,表现为白天PM_2.5浓度降低,傍晚至次日早晨PM_2.5浓度升高.气溶胶激光雷达观测结果发现,污染期间,700 m高度以下存在明显的消光系数高值区;夜间存在明显的消光系数高值区分层现象,气溶胶消光系数高值区出现高度可达1700 m.本次PM_2.5重污染过程受静稳边界层气象条件和高空气溶胶输送、沉降共同影响.在污染时段内,大气边界层低层小风持续,近地面和大气低层逆温和同温层频发,静稳边界层条件不利于PM_2.5的输送和扩散;此外,夜间高空气溶胶伴随强西风带出现...     

基于长时序“地-星”数据的京津冀大气污染时空分布及演变特征

为了促进区域社会经济与生态环境协调发展,构建美好人居环境,精准防污治污,对大气污染有准确充分了解,开展对京津冀大气污染状况深度摸排和普查.基于2014～2019年6 a地面环境观测数据和2000～2019年卫星数据,分析大气污染在不同尺度时间和空间上的分布特征和演变态势.结果表明：（1）站点PM_2.5日均值浓度显示,京津冀污染呈现天数多、等级重和总体向好的特征.污染主要发生在10月到次年4月,占近半年时间.张家口PM_2.5表现最优,其次秦皇岛;（2）卫星近20年PM_2.5年平均浓度呈现出平原大于山区,城市大于郊区的空间分布特征.时间上呈现出四阶段双峰结构的“M”型演变特征,从2000年开始逐渐增加,2006年出现第一峰,2007年开始逐渐降低,直到2012年. 2013年骤升为第二高峰,之后逐年降低,到2017年;（3）基于卫星每10 a的月平均AOT数据看月度变化特征,总体上,第一时间段（2000～2009年）的AOT月均值大于第二时间段（2010～2019年）同月,最大值在7月,最小值在12月.张家口和承德近20年月...     

2016年冬季北京地区一次重污染天气过程边界层特征

利用中国气象局地面常规观测资料、微脉冲激光雷达（MINI-MPL）、风廓线雷达资料、生态环境部大气成分等资料,对2016年12月16~21日京津冀多地污染过程的生消特征、与气象条件的关系以及边界层的结构特点进行了分析.结果表明：大气处于静稳状态,低层大气盛行偏南气流,大气湿度持续增加,加之北京三面环山不利于污染物扩散的特殊地形是造成北京此次严重空气污染的重要因素.重污染期间,污染物主要聚集在800m高度以下,严重污染时,污染物高度甚至仅有400m左右.风廓线雷达反演风场显示：2次PM_2.5浓度快速上升阶段低层伴随持续偏南风或偏东风.污染过程期间,逆温结构明显,两次污染快速发展阶段恰好出现在两次逆温最强时段.此次污染天气过程,激光雷达退偏振比总体小于0.25,反映污染主要是人类活动产生气溶胶,前期以一次排放颗粒物为主,后期以二次转化颗粒物为主.退偏振比污染过程前期呈明显日变化特征,且白天退偏比比夜间高.     

边界层方案与垂直混合对京津冀地区O3模拟的影响研究

采用WRF-Chem模式中的3种边界层方案YSU、MYJ和ACM2对2019年6月京津冀及周边地区典型O₃污染月份开展模拟研究.详细对比了各方案对地面气象要素、NO₂和O₃浓度时空分布,以及温湿风要素和O₃浓度垂直分布的模拟效果.结果表明：3种方案对地面气象要素的时空分布和温湿风要素的垂直变化模拟较为合理.MYJ方案模拟地面气象要素整体效果最佳.各方案对边界层高度的日变化特征模拟较好,相关系数为0.58~0.69,但存在白天偏高、夜间偏低的现象,YSU方案相比效果最佳.3种边界层方案对NO₂浓度模拟普遍高估,而O₃模拟结果则出现低估.白天模拟偏差较小而夜间偏差较显著.模拟最佳的是ACM2,其次为YSU和MYJ.3种方案均较好地模拟出了O₃的垂直分布特征,但整体低估了O₃浓度.对上午O₃垂直分布的模拟差异较下午更为明显.此外,基于YSU方案设置了3个敏感实验,通过调整化学模块所用的湍流扩散系数阈值,对比分析了垂直混合过程改变对O₃浓度模拟的影响,模拟的变化只反映由于边界层的垂直混合过程改变造成的污染差异,而不是由于热动力场的调整造成的变化.模拟结果表明3个方案均可改善区域上地面NO₂和O₃的模拟性能,尤其是对原3种边界层方案模拟O₃均明显低估的华北平原地区提升效果最显著,平均偏差降低了23.7%.在垂直方向上,湍流扩散系数阈值的调整增加了早间近地面模拟的O₃浓度,改善了模拟偏低的现象,但同时增大了高层O₃浓度的负偏差.敏感性方案显著改善了夜间的模拟,白天则并不明显.这些结果显示出湍流扩散系数对O₃垂直混合的重要影响.因此,改进湍流扩散系数的参数化对O₃模拟是必要的.     

京津冀与长三角地区氢氯氟碳化物本底特征

基于北京上甸子与浙江临安区域大气本底站2011—2019年氢氯氟碳化物(HCFCs)采样观测数据,开展了京津冀与长三角地区6种HCFCs(HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b、HCFC-124、HCFC-132b和HCFC-133a)本底特征研究。研究结果表明:临安站HCFCs浓度水平和浓度变率比上甸子站明显更高,尤其是HCFC-133a,其浓度及浓度变率均比上甸子站高1个量级,表明长三角地区HCFCs排放量可能较京津冀地区更大。2个站点HCFCs本底浓度基本一致,差异范围为-6.1%~7.1%。上甸子站本底数据占比为26.4%~69.0%,而临安站本底数据占比不足23%。在《关于消耗臭氧层物质的蒙特利尔议定书》的约束下,2个站点多数HCFCs年均浓度呈下降趋势或变化较小。2个站点HCFC-132b浓度相对较低,但2019年相比2018年有明显升高。结合风向进行分析,发现上甸子站HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b和HCFC-132b高浓度水平主要由西南扇区(北京城区方向)的WSW、SSW及SW方向贡献,而HCFC-124和HCFC-133a在各风向上的浓度和载荷差异较小。临安站HCFC-124高浓度水平主要由SSE和NNE方向贡献,分别对应金华和湖州方向;其他5种HCFCs的高浓度水平主要由东北扇区的ENE方向贡献,对应杭州城区方向。