花状CoMOF中间层修饰钯/泡沫镍电极对三氯乙酸脱氯研究

针对常规污染控制技术难以去除饮用水中三氯乙酸(Trichloroacetic acid,TCAA)的问题,制备了花状CoMOF中间层修饰钯/泡沫镍电极(Pd/CoMOF/RNF),采用SEM、TEM、XRD、XPS等方法对其进行表征分析,探究了Pd/CoMOF/RNF电极对TCAA的还原脱氯影响因素和实际潜在应用及脱氯强化机制.结果表明：所制备电极具有中空微米花结构,Pd纳米颗粒均匀分布在CoMOF纳米片上;当阴极电位为-1.0 V、TCAA初始浓度为1 mg·L^-1、初始pH值为5.5时,反应90 min后,TCAA降解效率达到最高98.2%,且经过5次循环实验后,TCAA脱氯效率基本不变,具有较好的稳定性;氯乙酸(Chloroacetic acid,CAAs)在60 min后就可降至60μg·L^-1以下;结合电化学测试、电子自旋共振谱(Electron spin resonance,ESR)测试和密度泛函理论(Density functional theory,DFT)计算,花状CoMOF中间层的引入增加了电极活性面积,提供更多的活性位点...     

生物电催化方法处理三氯乙酸的研究

利用吸附法将血红蛋白(Hb)固定在碳纳米管修饰电极表面,研究了Hb在碳纳米管修饰电极的直接电化学行为.固载Hb碳纳米管修饰电极在pH=7.0的PBS缓冲溶液中于-0.300V(vsSCE)处有一对相当可逆的循环伏安还原氧化峰,为Hb血红素辅基Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)电对的特征峰.利用循环伏安法和恒电位电解法研究了固载Hb的碳纳米管修饰电极对有机氯模型污染物三氯乙酸的电催化还原脱氯,并通过鉴定中间产物探讨了其催化还原机理.结果表明,固载Hb的碳纳米管修饰电极对三氯乙酸的还原具有很高的催化活性,三氯乙酸是按照三氯乙酸→二氯乙酸→一氯乙酸→乙酸的途径分布还原脱氯.将固载Hb的碳纳米管修饰电极组装成三维填充床电解反应器,进行了三氯乙酸连续流动电解还原的初步研究.-0.6V(vs.SCE)电解180min,三氯乙酸去除率为40.13%.     

超高效液相色谱/质谱联用仪分析消毒副产物——卤乙酸

目前,大多数自来水的消毒主要是采用氯消毒法,该法便捷、经济,目的是控制水中致病菌,使其满足人类的健康要求,然而,氯消毒会产生副产物,如三卤甲烷(THMs)、卤乙酸(HAAs)等.这使得饮用水的致癌风险明显增加,研究表明:饮用氯消毒水使患膀胱癌、直肠癌和结肠癌的危险增加,早期消毒副产物的毒理学研究偏重于三卤甲烷类,最近对卤乙酸的致癌性研究逐渐增加,目前,消毒副产物问题是国际给水界的热点问题之一.     

超高效液相色谱串联质谱法检测饮用水中卤乙酸

卤乙酸可引起DNA损伤,导致遗传毒性,是饮用水监测中被广泛关注的消毒副产物.我国现行的《生活饮用水卫生标准》(GB5749—2006)规定:二氯乙酸和三氯乙酸分别不得超过20和100μg.L-1;WHO推荐的限值分别为50和100μg.L-1;美国EPA则规定一氯乙酸、二氯乙酸、三氯乙酸、一溴乙酸、二溴乙酸的总和不超过60μg.L-1.     

铜锌内电解法降解水中三氯乙酸的研究

在饮用水液氯消毒副产物中,三氯乙酸的致癌风险最高,且难以生物降解,具有"三致"(致癌、致畸、致突变)作用,对人们的身体健康危害大。铜锌催化内电解法可有效地对三氯乙酸以催化脱氯的方式进行降解,实验考察了pH、Zn/Cu质量比、Zn/Cu投加量和反应时间等参数对三氯乙酸降解效果的影响。含有1.0mg/L三氯乙酸的模拟用水其最佳反应条件为:Zn与Cu最佳质量比为4:1;Zn与Cu总质量为1.0g;最佳pH值为3;搅拌反应时间为10min;在该条件下,三氯乙酸的降解率可达到95.1%,实验结果表明,铜锌催化内电解法对三氯乙酸的脱氯还原具有很高的催化活性。通过鉴定中间产物探讨了其催化还原机理,三氯乙酸是按照三氯乙酸→二氯乙酸→一氯乙酸→乙酸的途径分步还原脱氯。     

三氯乙酸与其他有机物在活性炭上的竞争吸附

通过等温吸附实验,考察了三氯乙酸(TCAA)与十二烷基苯磺酸钠(DBS)、腐殖酸(HA)在活性炭(GAC)上的竞争吸附现象。结果表明,GAC对TCAA的吸附符合Langmuir模型,对DBS和HA的吸附均符合Freudlich模型;在GAC上,DBS和HA对TCAA构成竞争吸附,大分子HA阻塞GAC的微孔,使得TCAA与DBS难以进入微孔;GAC对3种物质的吸附能力由大到小依次为DBS、TCAA和HA;离子型表面活性剂DBS憎水性一端与TCAA竞争吸附位,亲水性一端与TCAA形成吸附,使GAC总饱和吸附量有所加大。     

钯负载泡沫镍电极电化学还原水中三氯乙酸

采用非电沉积法制备了钯负载泡沫镍电极,运用SEM技术对其进行了表征,并以其阴极、铂丝为阳极进行了电化学还原三氯乙酸的研究,考察了工艺条件对三氯乙酸降解效果的影响,并对反应动力学和反应机理和进行了探讨。结果表明:钯负载泡沫镍电极具有较高的比表面积和良好的储氢性能;以20 mmol/L硫酸钠为电解质,在电解温度为20℃、钯负载量为4.5 mg/cm~2的条件下恒流(10 mA)电解240 min,三氯乙酸降解率达99.76%,氯原子脱除率达73.86%;三氯乙酸的电化学还原反应过程以及三氯乙酸上未脱除氯原子浓度的变化均符合拟一级反应动力学方程;三氯乙酸在电化学还原过程中逐个脱除氯原子。     

离子色谱法测定饮用水中亚氯酸盐、氯酸盐、溴酸盐、二氯乙酸及三氯乙酸

消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)是指用消毒剂对饮用水消毒时,消毒剂与水中含有的天然有机物反应生成的化合物.随着水处理技术的发展,对水处理中产生的各类消毒副产物的研究也日益关注.氯气、漂白粉和臭氧在消毒过程会产生少量对人体健康不利的副产物,如亚氯酸盐、溴酸盐和氯酸盐等.其中溴酸盐是饮用水中臭氧消毒的副产物,已被世界卫生组织和美国EPA列为潜在的致癌物,甚至在含量低至1μg.L-1也有致癌的作用.美国环境保护署(USEPA)和世界卫生组织(WHO)在最新的饮用水法规中规定饮用水中溴酸盐的含量不得超过10μg.L-1.我国最新的饮用水规范中也建议生活饮用水中溴酸盐的最高含量不允许超过10μg.L-1.卤代乙酸(haloacetic acids,HAAs)是饮用水加氯消毒时氯与水中存在的天然有机物反应生成的一类消毒副产物,通     

饮用水中卤乙酸致癌性的研究进展

目前饮用水中主要氯化消毒副产物卤乙酸由于难挥发和难降解,其危害研究特别是致癌性越来越引起人们的重视,为此笔者对饮用水中卤乙酸(主要包括二氯乙酸、三氯乙酸、二溴乙酸)的暴露水平、代谢、致癌性、致癌机制、流行病学研究等方面的研究工作进行了综述,并指出了今后研究的方向.