石家庄市冬季一次重污染过程分析与反馈效应研究

为深入探究高ρ（PM_2.5）地区重污染过程的发展变化规律,以石家庄市一次重污染过程（2017年1月13-20日）为例,结合空气质量监测数据、PM_2.5组分测试数据、气象观测资料,从重污染发展阶段（简称"P1阶段"）、维持阶段（简称"P2阶段"）和清除阶段（简称"P3阶段"）分析PM_2.5及其化学组分的变化特征、气象条件和高低空天气形势演变特征,并利用WRF-Chem模型定量研究重污染过程气溶胶反馈效应对典型气象要素的影响.结果表明:①此次重污染过程属于逐步累积增长、快速清除型,在P2阶段ρ（PM_2.5）平均值为241.0 μg/m3,最大值为367.5 μg/m3.②P1和P2阶段高低空大气环流配置稳定,大气边界层高度范围为620.6~712.2 m,风速范围为1.3~2.5 m/s,相对湿度范围为60%~80%.③P2阶段SOR（硫氧化率）和NOR（氮氧化率）均为0.3,ρ（SNA）（SNA为SO₄2-、NO₃-和NH₄+的统称）为128.8 μg/m3,占ρ（PM_2.5）的56.2%;OM[有机质,ρ（OM）=ρ（POA）+ρ（SOA）,其中,POA为一次有机气溶胶,SOA为二次有机气溶胶]是除SNA以外的第二大组分,在P1和P3阶段ρ（POA）大于ρ（SOA）,而在P2阶段ρ（SOA）与ρ（POA）相等,均为28.0 μg/m3,表明在重污染过程中二次污染严重;整个污染过程ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.0,表明石家庄市移动源和固定源对ρ（PM_2.5）贡献相当.④WRF-Chem模型模拟结果表明,太阳辐射量、温度和大气边界层高度受气溶胶反馈效应的影响在P2阶段的下降量分别为75.1 W/m2、2.7℃和109.9 m,比P1阶段分别高33.6%、91.4%和18.6%,比P3阶段分别高147.0%、305.3%和24.1%.研究显示,此次静稳天气下的重污染过程二次污染严重,气溶胶反馈效应整体使得太阳辐射量、温度和大气边界层高度均向不利于污染扩散的趋势发展,造成石家庄市的ρ（PM_2.5）进一步增加.      

京津冀典型城市一次重污染过程特征及边界层结构变化对其影响

为探究典型重污染过程的污染特征与大气边界层结构演变规律,基于PM_2.5采样数据、气象观测数据及WRF-Chem模式,以北京市和石家庄市2016年12月27日—2017年1月10日一次重污染过程为研究对象,对气象要素、PM_2.5化学组分、天气背景场、边界层结构演变特征,以及大气边界层结构变化对ρ(PM_2.5)及其主要化学组分的影响进行分析.结果表明:①研究期间,北京市和石家庄市ρ(PM_2.5)分别为(165.63±110.89)(247.67±95.22)μg/m3,石家庄市污染程度高于北京市;高空纬向环流和地面弱高压控制的天气背景场,低于1.75 m/s的风速以及超过75%的相对湿度是造成北京市与石家庄市重污染的不利气象条件.②重污染时段北京市与石家庄市SNA(SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的统称)与碳质组分(OC、EC)占比之和超过76%,是PM_2.5中的两大主要组分;重污染时段ρ(SNA)占比明显上升,北京市与石家庄市ρ(SNA)占比由非重污染时段的42.23%、45.93%分别升至重污染时段的58.87%、59.62%;北京市与石家庄市ρ(OC)/ρ(EC)分别为5.13、3.51,表明在重污染时段两城市存在明显的二次有机气溶胶污染.③WRF-Chem模式模拟结果表明,PM_2.5污染严重时北京市与石家庄市在300~500 m处均出现明显的逆温,垂直风场主要表现为低层偏南风顺时针向上切变为偏西风,切变高度在400~1 000 m,逆温层结与明显垂直风切变的边界层特征共同抑制了污染物的湍流与扩散.④北京市与石家庄市重污染时段的PBLH(Planetary Boundary Layer Height,大气边界层高度)日均值与非重污染时段相比分别下降了202、128 m,PBLH每下降100 m,北京市与石家庄市ρ(PM_2.5)分别上升18.81、29.85 μg/m3,PBLH下降是导致两城市ρ(PM_2.5)快速上升的重要因素.北京市与石家庄市的PBLH与PM_2.5组分质量浓度之间的相关性不同,北京市PBLH与ρ(SNA)的相关性高于与碳质组分质量浓度的相关性,石家庄市PBLH与ρ(EC)相关性最高,表明此次重污染过程中北京市PM_2.5污染特征以二次形成为主,而石家庄市以一次排放为主.研究显示,北京市与石家庄市此次重污染过程与大气边界层结构变化密切相关.      

承德市大气污染源排放清单及典型行业对PM2.5的影响

以承德市为研究对象,基于拉网式实地调查,获得了该地区2013年各类典型行业污染源详细的活动水平数据,以大气污染物排放清单编制指南为参考,辅以排放因子研究的系统梳理,建立了2013年承德市各行业区县分辨率大气污染源排放清单,并结合人口、路网、土地利用等数据进行了1 km×1 km网格分配.在此基础上建立气象-空气质量模型系统(WRFCAMx),应用颗粒物来源识别技术(PSAT),选取2013年典型季节代表月1、4、7、10月,针对承德市电力、建材、冶金等典型行业对PM_(2.5)的影响进行了定量评估.结果表明,2013年承德市SO_2、NO_x、TSP、PM_(10)、PM_(2.5)、CO、VOCs、NH_3的总排放量分别为81 134、72 556、368 750、119 974、51 152、1 281 371、170 642、81 742 t.工业源是SO_2、NO_x、CO、VOCs的主要排放源,分别占总排放量的89.5%、51.9%、82.5%和45.6%,NO_x的主要排放源还包括道路移动源和非道路移动源,分别占总排放量的26.7%和10.8%;TSP、PM_(10)、PM_(2.5)的主要排放源是无组织扬尘,分别占总排放量的76.7%、65.6%、46.5%;畜禽养殖、化肥施用是NH_3的主要排放源,分别占总排放量的67.1%、15.8%.数值模拟结果表明,无组织扬尘、其他行业、冶金、锅炉行业对环境PM_(2.5)影响较大,浓度贡献分别为23.1%、20.6%、13.3%和11.2%,制定具体控制措施时应得到重点关注.     

京津冀区域人为源VOCs排放特征及管控策略

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是细颗粒物(PM_2.5)与臭氧(O3)的重要前体物,对我国城市复合污染的形成有重要影响,京津冀区域大气污染问题严峻,VOCs排放源类别复杂,且排放量基数大,亟需形成有效的VOCs管控策略.因此选取京津冀区域人为源VOCs排放为研究对象,建立2018年分行业分物种VOCs排放清单,并基于实测与文献调研的行业VOCs成分谱数据,获取各排放源臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosol formation potential, SOAP),同时构建VOCs排放源优先控制分级技术方法,计算各排放源分级指数,明确优先控制排放源目标.结果表明：(1)京津冀区域2018年人为源VOCs排放总量为214.0×10⁴ t,其中芳香烃、烷烃与含氧有机物为主要物种.(2)小型客车、工业防护涂料、重型货车、焦化行业是OFP与SOAP的最主要来源.(3)工业防护涂料、小型客车、重型货...     

北京冬季一次重污染过程的污染特征及成因分析

为了研究北京冬季重污染过程的污染特征及形成原因,选取2013年1月9~15日一次典型重污染过程,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征和天气背景场进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM₁₀和PM_2.5平均质量浓度分别为347.7μg/m³和222.4μg/m³,均超过环境空气质量标准(GB3095-2012)中规定的日均二级浓度限值.重污染时段PM_2.5中NH₄⁺、NO₃^-和SO₄^2-质量浓度之和占PM_2.5质量浓度的44.0%,OC/EC的平均比值为5.44,说明二次无机离子和有机物对此次污染过程中PM_2.5贡献较大.稳定的大气环流背景场、高湿度低风速的地面气象条件和低而厚的逆温层导致北京地区大气层结稳定,加上北京三面环山的特殊地形结构,是造成此次大气重污染过程的主要原因.     

重型柴油车PM2.5和碳氢化合物的排放特征

采用车载排放试验对国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油车尾气在实际道路排放的PM2.5和碳氢化合物进行样品采集,采用电感耦合等离子体质谱技术、离子色谱仪和碳质分析仪对PM2.5各组分进行测试分析,采用五气分析仪对HC进行在线分析.结果表明,重型柴油车PM2.5和HC的排放因子分别为(0.22±0.12) g/km和(0.57±0.45) g/km,且排放因子随机动车排放标准的提高呈明显下降趋势.EC和OC是机动车尾气PM2.5的主要组分,分别占总质量百分比的38.87%~42.87%和16.22%~19.96%;水溶性离子中含量较为丰富的组分主要是SO42-、NH4+和NO3-,分别占总PM2.5质量百分比的7.64%~8.85%、2.22%~3.97%、1.91%~2.73%;元素中含量较高的组分为S、Na、Ca、Fe、和Al;PM2.5和HC的排放因子随车速的增加均呈下降趋势.     

京津冀农业源氨排放对PM2.5的影响

根据收集的京津冀区域农业氨排放源活动水平数据,使用排放因子法建立了2014年京津冀地区农业氨排放清单.结果表明,2014年京津冀地区农业源氨排放总量为1750695t,平均排放强度为8.09t/km²;河北省、北京市和天津市农业氨排放量分别为1594087t、58822t和97786t.;猪和蛋鸡是畜禽养殖业中氨排放的主要来源,分别占31.29%和26.07%.模拟结果表明,农业氨减排使京津冀地区PM_2.5的年均浓度下降12.04μg/m³,下降比例约为18.36%,4月份和7月份农业氨减排对PM_2.5的影响较大,而1月份影响较低;农业氨减排使无机盐（硫酸盐+铵盐+硝酸盐）的年均浓度下降10.00μg/m³,年均浓度下降比例为41.84%,对硝酸盐的影响最大,铵盐次之,硫酸盐最小.     

京津冀地区钢铁行业污染物排放清单及对PM2.5影响

以京津冀地区为研究区域,采取自下而上的方法,建立京津冀地区钢铁行业细化至焦化、烧结和球团、炼铁、炼钢、轧钢等工序的多污染物排放清单.清单估算结果显示,2015年京津冀地区钢铁行业SO₂、NO_x、TSP、PM₁₀、PM_2.5、CO、VOC的排放量分别为38.82、27.23、79.19、53.15、38.68、823.38、26.53万t,其中烧结和球团工序是最主要的污染物排放工序（17.0%~72.0%）,其次为炼铁工序（4.6%~42.4%）和轧钢工序（3.5%~35.7%）.采用具有污染物来源示踪功能的双层嵌套气象-空气质量模型系统（WRF-CAMx）耦合模型模拟京津冀地区钢铁行业污染物排放对区域大气PM_2.5浓度的影响.模拟结果显示：钢铁行业在春夏秋冬这4个季节对京津冀地区PM_2.5浓度贡献率分别达到14.0%、15.9%、12.3%、8.7%.各地市中,钢铁行业对唐山市PM_2.5影响最大,年均PM_2.5浓度贡献率高达41.2%,其次为秦皇岛市、石家庄市、邯郸市,年均PM_2.5浓度贡献率分别达到19.3%、15.3%、15.1%.     

2016年京津冀地区红色预警时段PM2.5污染特征与浓度控制效果

2016年12月京津冀地区发生一次重污染过程,北京和天津于12月16日20：00至12月21日24：00,河北省（除张家口、承德和秦皇岛）于12月16日00：00至12月22日18：00发布了重污染红色预警.为研究重污染过程与应急措施的控制效果,基于环境监测数据与模型模拟结果对本次重污染过程的污染物浓度、天气形势与气团输送、区域传输和减排效果进行了研究.本次重污染过程中各地市PM_2.5平均浓度均超过200 μg·m^-3,小时均值峰值为834.5 μg·m^-3.重污染期间气象条件非常不利于污染物扩散,低压控制与气团传输加剧了污染过程.各地市平均本地贡献为47.1%,受天气形势影响传输效果存在一定差异.本次红色预警期间京津冀地区PM_2.5浓度平均下降比例为27.6%,减排效果明显.如果提前实施重污染应急措施,可以使PM_2.5下降浓度有一定提升.提前2 d实施可以使PM_2.5浓度平均下降比例增加4.4%,提前3 d以上效果提升不明显.     

2015～2016年北京市3次空气重污染红色预警PM2.5成因分析及效果评估

北京市空气重污染应急指挥部分别于2015年12月7日18：00、12月18日07：00和2016年12月15日13：00发布了3次空气重污染红色预警.为了厘清3次红色预警的成因差异,评估应急措施在应对空气重污染的有效性,本文基于北京市环境和气象监测数据,分析了红色预警期间PM_2.5浓度、气象条件、天气形势及气团传输.3次预警期间均受污染物二次转化影响,但造成高浓度PM_2.5的原因主要为气象条件影响.第1、第2次预警期间,地面受均压场控制,区域传输分别受西南和南部气团影响,第3次预警地面受大范围低压场控制,受西南传输及局地气团叠加影响.第3次红色预警期间北京市PM_2.5污染最为严重,PM_2.5平均小时浓度最高为273.6 μg·m^-3,是前两次预警的1.2倍和1.3倍.此外,结合各污染源减排量,采用WRF-CMAQ模式对第3次红色预警应急措施效果进行评估,结果表明：应急措施实施后,污染物日平均减排量为678.4 t,PM_2.5质量浓度平均下降了79.1 μg·m^-3,平均下降比例为26.9%.应急措施中增加燃煤源及加大交通源和其他源控制、预警启动时间提前及区域间联防联控有效缓解了PM_2.5浓度加重趋势.