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1.
苯系物光氧化反应形成的二次有机气溶胶(SOA)是大气细粒子的重要组成部分.SOA羧酸和二元醛组分能与氨反应形成有机酸铵和咪唑类含氮有机物,它们能够吸收205 nm和270 nm的紫外辐射,是棕色碳的主要组分.氯化钙等无机种子气溶胶具有较大的比表面积,可为气相羰基化合物和氨提供凝结与反应载体,从而影响含氮有机物的形成.基于此,本文利用烟雾腔研究氯化钙种子气溶胶存在时甲苯SOA与氨的反应,采用紫外-可见分光光度计测量产物溶液在205 nm和270 nm处的吸光度,并定性研究不同浓度、湿度和酸度的氯化钙种子气溶胶对含氮有机物形成的影响.结果表明:氯化钙种子气溶胶能够促进甲苯SOA含氮有机物的形成;含氮有机物的生成浓度随着氯化钙种子气溶胶浓度和pH值的增加而逐渐增大.但当氯化钙种子气溶胶为碱性时,OH~-会与凝结的有机酸发生酸碱中和反应并抑制二元醛化合物水合形成四醇产物,从而不利于含氮有机物的生成;水分子的增加占据了氯化钙种子气溶胶表面的吸附活性位点,氨被吸附和凝结的量减少,从而导致含氮有机物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.本研究可为人为源SOA棕色碳的形成机制和化学组成研究提供实验依据.  相似文献   
2.
利用自制的烟雾腔系统使臭氧光解产生OH自由基,启动甲苯光氧化产生二次有机气溶胶(SOA)粒子,在不同的实验条件下研究甲苯SOA与氨反应形成的含氮有机物,并采用紫外-可见分光光度计测量反应产物溶液在205和270nm处的吸光度,探究光照时间、甲苯、氨、臭氧浓度和相对湿度等环境因素对含氮有机物形成的影响规律.结果表明,有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着紫外光照时间的延长,甲苯、氨和臭氧的浓度的增加而逐渐增大.但是当臭氧浓度超过一定值后,光解生成的高浓度OH自由基能够使甲苯光氧化产物变成更多的挥发性化合物,从而不利于含氮有机物的生成.水分子的增加会使臭氧光解产生的OH自由基浓度减少,从而导致有机酸铵和咪唑类产物的生成浓度随着相对湿度的增大而降低.这为研究人为源SOA颗粒中含氮有机物棕色碳的形成提供了实验依据.  相似文献   
3.
来源于机动车尾气的苯能溶于大气水滴、云雾等水相中并发生水相光氧化反应,在水分蒸发后,产物保留在颗粒相中形成二次有机气溶胶(SOA)粒子.本文采用雾化器将羟基启动苯水相光氧化反应溶液雾化产生气溶胶粒子,通过扩散干燥管除去水蒸气后产生SOA粒子,采用气溶胶激光飞行时间质谱仪进行在线检测,利用紫外可见吸收光谱仪、红外光谱仪和液相色谱串联质谱仪离线测量SOA的化学组分.实验结果表明,激光解吸附质谱中存在醛类(m/z=29(CHO~+)、57(CHOCO~+))、羧酸(m/z=44(COO~+))和苯环(m/z=39(C_3H~+_3)、65(C_5H~-_5))特征裂解碎片峰.SOA粒子的红外光谱图中存在苯环C—H和C=C双键,以及C=O双键、C—O、O—H和C—O—C键的伸缩振动吸收峰,电喷雾电离质谱中存在m/z高达915的离子峰.这表明醛类、羧酸、酚类、芳香醚类产物和酚类产物发生聚合形成的高分子量化合物是SOA粒子的主要化学组分.这为研究人为源挥发性有机化合物水相反应形成SOA的机理提供了实验依据.  相似文献   
4.
苯系物水相光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收太阳光辐射,导致大气能见度降低.铜离子是常见的重金属离子,它能改变水相SOA的化学组成和光学特性.本文采用自制的水相SOA产生装置,研究铜离子对苯水相SOA的组分和200~600 nm范围内平均质量吸收系数<MAC>的影响.结果表明,铜离子存在时,苯水相SOA的紫外谱图中275 nm处的酚类化合物吸收峰强度增大,激光解吸附电离质谱含有苯酚、苯二酚和苯三酚的特征离子峰m/z =93(C6H5O+)、m/z =109(C6H5O2+)和m/z =125(C6H5O3+),电喷雾电离质谱出现质荷比高达1116的多聚物离子峰.这表明铜离子能够催化过氧化氢产生更多OH自由基,苯水相光氧化产生的苯酚、苯二酚、苯三酚等酚类化合物和由酚类聚合形成的羟基苯基醚多聚物含量增多.苯水相SOA的粒径和表征吸光能力的平均质量吸收系数<MAC>随着铜离子浓度的增大而逐渐增大. 这为研究重金属离子存在背景下水相SOA的光学特性提供了实验依据.  相似文献   
5.
高阳  吴浩  李鑫  蔡顺  熊巨华 《自然资源学报》2022,37(12):3049-3059
支持基础研究是国家自然科学基金的职责使命。自然资源管理是地理科学交叉融合创新的重要领域。划分国家自然科学基金土地科学和自然资源管理申请代码领域的研究方向,分析该领域申报与资助格局,透视研究热点,提出发展展望。研究发现:2021年以来土地科学和自然资源管理领域的申报格局以交叉且偏向人文要素研究为主,交叉类研究占55%以上,人文要素为主类研究占30%,自然要素为主类研究占15%;以土地资源为对象研究占73%,以生态资源为对象占14%,以其他自然资源为对象的研究占13%。资助格局中土地资源类项目占主导,在75%以上,其他自然资源资助比例不高且资助率不稳定,在土地资源中,农用地、建设用地与土地系统是主要资助领域。为推动自然资源管理领域的健康持续发展,要创新该领域研究范式,增强基础研究属性,树立交叉融合研究典范,坚持申请代码初衷内涵。  相似文献   
6.
酸性硫酸铵是中国城市大气中常见的亚微米气溶胶颗粒,它在二次有机气溶胶(SOA)的形成中起着至关重要的作用.本文利用自制的烟雾腔系统开展了酸性硫酸铵种子气溶胶对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,采用PM2.5粒子检测仪、高效液相色谱质谱仪和紫外-可见分光光度计测量反应产生的SOA粒子的浓度和组分.实验结果表明,酸性硫酸铵种子气溶胶能够显著促进甲苯SOA的形成.相比于没有种子气溶胶存在时,甲苯SOA中检测到的羧酸组分,甲苯光氧化产生的二醛化合物在酸性硫酸铵颗粒表面上发生非均相反应产生的咪唑类化合物是酸性硫酸铵种子气溶胶存在时甲苯SOA的主要组分.气相二醛化合物能在高浓度酸性硫酸铵种子气溶胶表面快速发生非均相酸催化反应产生咪唑类产物.这为研究高浓度酸性无机细粒子背景下,大气咪唑类含氮有机物棕色碳的形成机制研究提供了实验依据.  相似文献   
7.
氨(NH_3)是大气中常见的主要碱性污染气体,能够影响二次有机气溶胶(SOA)的形成和化学组分.本文利用自制的烟雾腔系统开展了NH_3对甲苯SOA形成和化学组分的影响研究,先后采用扫描移动粒径谱仪(SMPS)、气溶胶激光飞行时间质谱仪(ALTOFMS)、紫外-可见分光光度计(UV-Vis)、衰减全反射傅里叶变换红外光谱仪(ATR-FTIR)和荧光光谱仪(MF)测量反应产生的SOA粒子的物理化学性质.结果显示,在光照60 min的时间范围内,有NH_3条件下形成的SOA质量浓度和中心粒径相比于无NH_3条件下分别增加了50%和25%,这说明NH_3能够显著促进甲苯SOA的形成.与无NH_3条件下相比,NH_3存在时甲苯SOA化学组分的紫外可见吸收光谱在270 nm处有明显的吸收峰;红外吸收光谱出现了CN、C—N、N—H键的吸收峰;激光解吸附质谱图中含有m/z=67(C_3H_3N_2~+)、m/z=41(C_2H_2N~+)和m/z=28(CH2N+)碎片峰.这些谱图信息综合表明是NH_3和甲苯SOA中的二醛组分反应形成了咪唑类新产物.这为研究人为源SOA的形成机制提供了实验依据.  相似文献   
8.
苯系物光氧化产生的二次有机气溶胶(SOA)能够散射、吸收大气辐射,扰动区域气候变化.硫酸铵((NH42SO4)是大气中常见的无机细粒子,其大的比表面积可作为半挥发性化合物凝结和反应中心,进而影响SOA的化学组分和光学特性.本文采用烟雾箱研究(NH42SO4细粒子对苯SOA在200~600 nm范围内的平均质量吸收系数(mass absorption coefficient,MAC)的影响情况.实验结果表明,低浓度(小于100 μg·m-3)(NH42SO4细粒子仅作为凝结核心,不会影响苯SOA的光学性质.高浓度(大于100 μg·m-3)(NH42SO4细粒子对咪唑类吸光产物的形成有促进作用.苯SOA的MAC值随着(NH42SO4细粒子浓度的增加而逐渐增大,却随着细粒子酸度的增大而逐渐减小.水分子的增加会产生更多的NH4+,从而有利于咪唑类化合物的产生,苯SOA的MAC值则随着相对湿度的增加而逐渐增大.而当相对湿度高于70%时,乙二醛水合反应增强,四醇产物脱水、聚合形成的高分子量产物增多,从而导致MAC值减小.这为研究高浓度(NH42SO4细粒子背景下,人为源SOA的光学特性提供了实验依据.  相似文献   
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