武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

基于整数规划算法的大气排放源优化方案快速效果评估

基于空气质量模型模拟结果,利用0~1整数规划算法,建立了排放量与污染物环境浓度的多情景快速反应决策模型,实现了大气污染管控目标下大气污染物排放源调整方案的快速决策。以大气环境考核重点关注区域河北省沧州市高速合围区为例,采用AERMOD模拟分析了各排放源一次PM₁₀对国控点贡献排名情况,利用0~1整数规划模型求解了在贡献浓度调整下各排放源组的最优控制方案。结果表明:沧州市高速合围区内颗粒物排放源对国控点的污染浓度贡献中,道路源排放占比最高,其次为非道路移动源;此外,在实现合围区内排放总量调整最小且对国控点(市环保局、沧县城建局、电视转播站站点)贡献浓度均降低至少1.5 μg/m3的目标下,对"新华区省道""运河区土壤扬尘"源组的管控方案达到最优,源组总排放量为791.30 t/a,下降幅度为15.66 t/a,对各国控点年均贡献浓度为7.80,10.09,7.87 μg/m3,分别下降了1.75,2.00,1.52 μg/m3。该方法可实现在既定的大气污染源调整方案下的快速效果评估,并提供最优减排方案。     

海南五指山和福建武夷山降水离子组成及来源

分析海南五指山及福建武夷山大气背景点2008年1月—2009年12月的降水pH及离子组成,并探讨离子来源. 结果表明:海南五指山监测点降水年均pH约为564,呈中性;武夷山监测点降水的年均pH约为530,呈弱酸性. 2个监测点降水中的SO₄2-、NO₃-和NH₄+的浓度和占总离子浓度的59%左右,表现出与城市相似的组成特征,表明这2个监测点的降水已经受到人类活动的影响. 降水酸度除受SO₄2-和NO₃-的影响外,还受到NH₄+、Ca2+和Mg2+等碱性物质的中和作用. 相对酸度和中和因子的计算表明,五指山和武夷山监测点降水酸度分别有85%和76%被碱性物质NH₄+和Ca2+中和. 富集因子计算及来源定量分析表明,这2个监测点已受到人为源的影响,人为源的贡献大于海洋源及地壳源. 武夷山监测点88%的Ca2+和56%的K+均来自人为源,主要是受人为污染物长距离传输及生物质燃烧的影响.      

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

城市边界层气象条件对O3浓度垂直分布的影响

利用2002年7月21日至26日,北京325m气象塔O3浓度梯度观测资料及同期的气象资料,分析了O3浓度的时空分布特征、超标情况及不同天气条件下,O3浓度的日变化规律;并对7月23日,24日两天出现高浓度污染的大气稳定度和逆温、相对湿度、低空风等边界层气象条件对O3垂直分布的影响进行了详细分析。研究表明:城市边界层气象条件,尤其逆温是影响O3垂直分布的重要因素。     

不同燃烧过程颗粒物粒径排放特征

采用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)和稀释采样系统研究重庆市工业源、交通源、生物质燃烧以及餐饮业油烟等各类燃烧过程的颗粒物排放特征.结果表明:燃煤锅炉以及各类柴油交通源颗粒物数浓度峰值都表现出单峰型的变化特征,峰值主要出现在0.20~0.48μm之间;生物质燃烧和餐饮业油烟颗粒物的数浓度都呈现出双峰型的变化趋势,分别出现在核模态(0.02~0.07μm)和积聚态(0.2μm);水泥窑炉的数浓度也出现双峰型变化特征,分别出现在积聚态(0.12μm)以及接近粗颗粒物态的1.23~1.96μm粒径范围处.各污染源颗粒物质量浓度峰值主要出现在粗粒径态,交通源排放的颗粒物质量浓度相对较高.各类污染源数浓度分布主要集中在积聚模态,粗颗粒态的数浓度累计贡献都不到1%;质量浓度主要分布在粗颗粒态,核模态的质量浓度贡献都小于0.1%.     

基于重庆本地碳成分谱的PM2.5碳组分来源分析

为了解重庆主城PM2.5中碳组分特征和来源,2012-05-02~2012-05-10日在商业区、工业区和居民区进行了PM2.5采样.利用TOR方法分析了8种碳组分,对3个不同功能区大气环境PM2.5以及燃煤尘、尾气尘(机动车尾气、船舶尾气、施工机械尾气)、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘这6类源PM2.5中的8种碳组分进行了特征分析.在源的碳成分谱基础上,利用化学质量平衡(CMB)模型得到重庆本地PM2.5的碳来源指示组分,利用因子分析法解析出各类源对不同功能区内PM2.5碳组分的贡献率.结果表明,重庆地区燃煤尘、机动车尾气尘、船舶尾气尘、施工机械尾气尘、生物质燃烧尘、餐饮油烟尘的OC/EC值分别为6.3、3.0、1.9、1.4、12.7和31.3.EC2、EC3的高载荷指示柴油车尾气排放,OC2、OC3、OC4、OPC的高载荷指示燃煤排放,OC1、OC2、OC3、OC4、EC1指示汽油车尾气排放,OC3指示餐饮业排放,OPC指示生物质燃烧排放.商业区OC/PM2.5为17.4%,EC/PM2.5为6.9%,估算得到,二次有机碳(SOC)/OC为40.0%;工业区OC/PM2.5为15.5%,EC/PM2.5为6.6%,SOC/OC为37.4%;居民区OC/PM2.5为14.6%,EC/PM2.5为5.6%,SOC/OC为42.8%.工业区PM2.5中碳组分的主要来源为燃煤和汽油车尾气、柴油车尾气;商业区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、柴油车尾气和餐饮业油烟;居住区PM2.5中碳组分的主要来源为汽油车尾气、餐饮业油烟、柴油车尾气.     

2018~2019年冬季天津和青岛PM2.5中重金属污染特征与健康风险评价

于2018年12月18日至2019年1月22日在天津和青岛进行PM_2.5样品采集,利用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）测定PM_2.5中18种元素（Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Ba和Pb）浓度,运用富集因子法讨论了元素的富集程度,并评估了重金属的生态风险和健康风险.结果表明,采样期间天津和青岛ρ（PM_2.5）平均值分别为（93.6±53.5）μg·m^-3和（85.5±60.3）μg·m^-3;Zn是PM_2.5中最主要的微量元素;富集因子结果表明,Se、Cd、Zn、Pb、Mo、Cu和As元素富集程度高,污染严重,主要受人为活动的影响.在天津重金属的潜在生态风险大小依次为：Cd>Mo>Se>Pb>As>Cu>Zn>Ni>Cr>V,在青岛重金属的潜在生态风险大小依次为：Cd>Se>Mo>As>Pb>Zn>Cu>Ni>Cr>V,Cd元素的贡献最大,对天津和青岛生态风险的贡献率分别为67%和86%,属于极高的风险等级.健康风险评价显示,手口摄入是引起非致癌风险和致癌风险的主要暴露途径,且儿童非致癌风险和致癌风险均高于成人,天津和青岛的重金属对儿童的综合非致癌风险（HI）值分别为5.38和5.40,对成人的HI值分别为1.04和1.02,均高于1,说明成人和儿童均存在明显的非致癌风险,且以As和Pb的非致癌风险最大.重金属致癌风险（CR）值大小依次为：As>Cr>Pb,其中As在天津和青岛的儿童中存在致癌风险,Cr和Pb存在潜在致癌风险.     

中国典型沿海城市冬季PM2.5中碳组分的污染特征及来源解析

为研究中国典型沿海城市冬季PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2018年12月5日—2019年1月30日分别在天津(TJ)、上海(SH)和青岛(QD)同步采集PM_2.5样品。结果表明,天津、上海和青岛PM_2.5的平均浓度分别为(116.96±66.93)、(31.21±25.62)、(74.93±54.60)μg·m^-3,OC和EC的空间分布均为天津(18.69±7.95)μg·m^-3和(4.98±2.08)μg·m^-3>青岛(16.45±8.94)μg·m^-3和(2.01±1.04)μg·m^-3>上海(7.28±3.11)μg·m^-3和(1.05±1.25)μg·m^-3。3个站点的OC和EC均呈现较好的相关性,表明OC和EC具有相似的来源;OC/EC比值范围在2.37—7.53、5.47—46.41和4.77—13.36之间,证明各采样点均存在二次有机碳(SOC)的生成;采用最小R²法(MRS)估算SOC浓度,得到3个采样点SOC的平均质量浓度为(5.09±4.68)、(3.90±1.65)、(4.21±4.31)μg·m^-3,分别占OC总量的27.2%、55.8%和19.5%,其中上海的SOC在OC中的占比最大,说明上海二次有机碳污染较为严重,这主要归因于冬季严重污染源排放和有利的二次转化气象条件,而天津和青岛的碳组分主要来自污染源的直接排放。主成分分析(PCA)结果发现,天津PM_2.5中碳组分主要来源于道路尘、生物质燃烧和机动车尾气,上海PM_2.5中碳组分主要来源于生物质燃烧、道路扬尘和机动车尾气。青岛PM_2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气。后向轨迹聚类分析表明,来自西北方向的气团对天津的影响较大,PM_2.5和碳组分的浓度值最大;而对上海而言,主要受北方气溶胶经过海面又传输回上海的气团的影响;青岛站点主要受华北地区污染物和本地排放源的影响。     

基于系统聚类方法划分中国PM2.5防治区域

中国各城市细颗粒物(PM_(2.5))环境空气质量差异较大,呈现明显的区域污染特征。合理划分PM_(2.5)污染防治区域、开展区域性大气环境管理,是改善区域空气质量的重要途径。根据2015年全国108个重点城市大气PM_(2.5)的日均浓度数据,使用系统聚类方法对各城市的PM_(2.5)全年污染变化特征进行分析,从而划分出不同防治区域。依据聚类分析的3项原则,综合比较4种不同聚类方法及结果,最后提出可以划分出8个PM_(2.5)污染防治区域:a赣鄂湘接壤地区(长株潭及周边城市),b成渝及周边地区,c粤桂地区,d闽浙沿海城市群,e东三省地区,f长三角地区,g山东及周边地区,h京津冀、山西中北部、陕西关中城市群。