氧化锰与氧化铈协同等离子体催化氧化甲醇的活性差异研究

在等离子体催化系统中,不同催化剂常表现出显著的性能差异.本文通过表面氧物种表征及臭氧氧化原位反应,探究了α-MnO₂与CeO₂两种常用催化剂在等离子体催化系统中催化氧化甲醇性能差异的本质原因.等离子体催化氧化甲醇的性能评价结果显示,在相同输入功率下CeO₂对甲醇的转化率和CO₂选择性均高于α-MnO₂.氧气程序升温脱附（O₂-TPD）和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段及甲醇常温催化、O₃分解和O₃催化氧化实验结果表明,CeO₂比α-MnO₂拥有更多的表面活性氧,能吸附活化更多的甲醇分子;同时,CeO₂能更有效地利用臭氧分解产生的活性氧物种对甲醇进行深度氧化.进一步通过原位DRIFTS实验研究两种催化剂协同臭氧催化氧化甲醇反应中间产物的变化,结果表明,CeO₂催化剂氧化甲醇的表面副产物较少,而α-MnO₂表面则会累积大量的副产物碳酸盐,从而影响其催化性能.     

Pt颗粒负载对CeO2臭氧催化氧化甲苯的增强作用

通过铂颗粒吸附法制备得到Pt/CeO₂催化剂应用于臭氧催化氧化甲苯反应,研究了Pt颗粒负载对CeO₂臭氧催化氧化甲苯的增强作用.采用氢气程序升温还原（H₂-TPR）、氧气程序升温脱附（O₂-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）和拉曼光谱（Raman）等手段对催化剂进行表征,结果显示,CeO₂负载Pt颗粒后,Pt与CeO₂存在相互作用,提高了CeO₂上氧空位的含量.臭氧分解实验证实了Pt/CeO₂催化剂具有更好的臭氧分解性能.臭氧催化氧化甲苯评价结果表明,Pt/CeO₂具有比CeO₂更优异的催化性能,在80 ℃时甲苯降解率、CO₂产率和臭氧分解率分别达到92.3%、92.1%和99.9%.原位拉曼进一步研究了臭氧分解生成的氧物种种类及含量,以及甲苯存在时氧物种的变化,结果表明,臭氧在氧空位上分解产生的过氧物种较为稳定,是氧化甲苯的重要活性物质.因此,Pt颗粒负载在CeO₂上能增强臭氧在催化剂上分解,并形成更多过氧物种,最终提升臭氧催化氧化甲苯的性能.     

封装型Pd@S-1催化剂中Pd状态对低浓度甲烷催化氧化性能的影响

在甲烷催化燃烧反应中，封装型Pd@S-1催化剂表现出高活性和高稳定性，活性组分Pd的状态是影响其活性的重要因素.本文通过乙二胺辅助原位封装法合成Pd@S-1催化剂，通过调节催化剂后处理温度和气氛调控Pd状态，探究其对甲烷催化燃烧反应的影响.性能评价结果表明，相比空气焙烧后处理方式，氢气还原的Pd@S-1-H₂催化剂表现出更高的活性，其甲烷完全转换温度(T₁₀₀)为390℃.催化剂表征结果表明活性的提高主要归因于H₂还原可降低Pd颗粒尺寸、增加活性Pd物种和活性氧物种.此外，水蒸气影响实验结果表明Pd@S-1-H₂催化剂表现出优异的抗水性.因此，采用氢气还原处理不仅能够提高Pd@S-1催化剂的甲烷催化氧化活性，同时能够有效抑制其发生水中毒.