巯基功能化沸石吸附Hg2+特征及固化/稳定化含汞废物研究

采用3-巯基丙基三甲氧基硅烷在天然斜发沸石表面进行自组装巯基改性,制得巯基功能化沸石.研究了吸附剂用量、pH值、温度、Hg2+浓度和吸附时间对巯基功能化沸石吸附Hg2+的影响,测定了巯基含量,并进一步研究了吸附机理.同时,探讨了巯基功能化沸石吸附剂作为稳定化剂固化/稳定化含汞危险废物的可行性.结果表明,巯基功能化沸石具有较高的巯基含量（1.91%±0.01%）,对Hg2+的吸附容量为87.72 mg·g-1,比天然沸石对Hg2+的吸附容量（8.06 mg·g-1）提高了近10倍.巯基功能化沸石吸附Hg2+的机制主要是表面的巯基与Hg2+的反应,其受pH值、温度的影响小于天然沸石.动力学实验结果表明,巯基功能化沸石吸附Hg2+以较快的速率进行,3h时基本达到吸附平衡.巯基功能化沸石做稳定化剂能够促进汞的稳定,与单独使用水泥相比固化体浸出汞浓度显著降低,含汞1000 mg·kg-1的模拟废物固化体浸出汞浓度低于国家标准.     

锌冶炼-氯碱复合污染区昆虫中的重金属

采集葫芦岛草地中14种昆虫（植食性、杂食性、肉食性）及蚯蚓,测定生物体内汞、镉、铅含量,研究生物体内重金属污染情况.植食性昆虫汞、镉、铅平均含量分别为0.168、 9.19、 12.58 mg·kg^-1;杂食性昆虫汞、镉、铅平均含量分别为0.375、 24.43、 17.71 mg·kg^-1;肉食性昆虫汞、镉、铅平均含量0.928、 29.78、 18.39 mg·kg^-1;蚯蚓平均汞含量为1.923 mg·kg^-1,葫芦岛生物体内重金属污染严重.不同种类昆虫对重金属的富集能力差异较大,蜗牛、蜻蜓对汞的富集能力较高;蜘蛛对镉、铅的富集能力较高.昆虫体内重金属含量顺序为汞<铅<镉.汞、镉、铅含量由低到高的顺序均为植食性昆虫<杂食性昆虫<肉食性肉昆虫,杂食性昆虫与肉食性昆虫平均镉、铅含量之间较为接近.昆虫体内镉、铅含量之间极显著相关,而汞与镉、汞与铅含量之间的相关性较差.表明昆虫体内镉铅具有同一来源,而汞的来源较为复杂.     

第二松花江水中甲基汞的时空变化规律

为研究第二松花江水中甲基汞的时空变化规律,分别在平水期和丰水期沿二松流域进行了采样分析,得出其空间变化规律：红石、十号线和泔水缸3个断面甲基汞含量较高,在这3个断面两侧甲基汞含量均下降.季节性变化规律：除涝州和四方台断面外,其他各采样断面丰水期甲基汞含量均低于平水期.通过对比分析1981年、 1983年和本研究结果,得出了年际性变化规律：1981年甲基汞含量随与排污口距离的增加而降低;1983年污染源已切断1 a,水中甲基汞含量骤降,达到天然背景值水平,但肇源至四方台江段甲基汞含量均在0.35 ng·L^-1以上;2006年各相应断面甲基汞含量高于1983年,低于1981年.此外,本研究给出了二松水中甲基汞的污染程度.     

葫芦岛市有色冶金-化工区土壤与植物汞污染

通过对有色冶金-化工区土壤汞、植物汞空间特征的分析,确定不同源对土壤、植物的影响。土壤表层汞含量以锌冶炼厂和氯碱厂及其附近为中心,向外围辐散降低,呈双中心分布,其含量为0.055～14.575mg·kg-1,平均值为1.435mg·kg-1;植物叶汞含量为柳树(Salix)>榆树(Ulmus)>槐树(Sophora)>丁香(Cytisus)>杨树(Populus)>松树(Pinus)>柏树(Cyparissus),其汞含量为0.029～2.700mg·kg-1,平均为0.182mg·kg-1。植物汞的空间分布特征是以锌冶炼厂及其附近为中心,表明大气沉降作用对植物汞的含量有显著的影响,锌冶炼厂是植物汞含量的主要来源,有色冶金-化工区是我国汞污染最重的地区之一,其生态风险应引起重视。     

超声辅助法制备新型FeMOR分子筛催化NOx还原反应性能研究

采用超声辅助浸渍法成功合成了高铁含量的Fe MOR-5%-UL催化剂,并且测试其催化还原NO性能.研究发现在超声辅助条件下浸渍制得的催化剂可以引入更高比例的离子交换位上的孤立的Fe~(3+),这些铁离子具有更强的NO还原活性,因此超声辅助浸渍法制备的催化剂催化性能显著高于传统的离子交换法和浸渍法.其中活性最高的FeMOR-5%-UL催化剂在添加SO_2等多种气氛时,催化活性下降不显著.并且在持续100 h的汽车尾气条件下进行的稳定性实验中,FeMOR-5%-UL的催化活性没有明显下降.FeMOR-5%-UL的优异的催化活性和稳定性非常具有应用前景和研究价值.     

天然和巯基改性沸石吸附水溶液中重金属Hg2+的特征研究

为了提高沸石对汞的吸附性，利用半胱胺盐酸盐对天然斜发沸石进行改性，制得巯基改性沸石。研究了吸附剂用量、pH值、温度、Hg²⁺浓度和吸附时间对沸石和巯基改性沸石吸附Hg²⁺的影响，并进一步研究了吸附机理。结果表明，巯基改性沸石吸附Hg²⁺受pH值、温度的影响较小，吸附机制主要是沸石表面的硫与Hg²⁺的化学反应。而天然沸石对Hg²⁺的吸附主要是离子交换作用，受温度、pH值等的影响较大，随温度的升高吸附量下降。整个吸附过程以较快的速度进行。天然沸石在吸附时间为1 h、巯基改性沸石在0.5 h时基本达到吸附平衡。吸附条件试验和Langmuir等温吸附模型都表明，巯基改性沸石对Hg²⁺的吸附能力得到了很大的提高，吸附容量由8.06 mg/g 提高到19.88 mg/g，提高了146.65%。     

葫芦岛市不同污染源河流汞污染特征研究

研究了葫芦岛市区不同污染源的三条河流水体及沉积物中汞的分布特征,探讨了氯碱厂、锌冶炼厂及非点源污染引起的河流汞污染特征的差异。研究表明曾经接受过氯碱厂废水污染的五里河,表层沉积物中汞浓度为0.03700~16.07 mg.kg-1,平均值9.241 mg.kg-1;河水中总汞浓度为0.08400~10.45μg.L-1,平均值为1.530μg.L-1,水中汞源于河流沉积物溶出。受锌冶炼厂废水污染的茨山河,表层沉积物中汞浓度为0.3440~132.5 mg.kg-1,平均值52.45 mg.kg-1;水中总汞浓度为0.05800~11.04μg.L-1,平均值为2.377μg.L-1,水中汞源于锌冶炼厂直接排放。无典型点源污染的连山河总汞源于面源污染,表层沉积物中汞浓度为0.2150~19.55 mg.kg-1,平均值5.126 mg.kg-1;降水冲刷带入河流造成的总汞浓度为0.3200~17.32μg.L-1,平均值为4.642μg.L-1。     

沸石作稳定化剂固化/稳定化含汞危险废弃物试验

利用沸石对汞的吸附性,将沸石作为稳定化剂掺入水泥进行含汞危险废弃物固化/稳定化试验研究.同时,探讨了沸石作为稳定化剂的水泥固化技术处理含汞废弃物的影响因素,从而明确这种方法的可行性和最佳操作条件.结果表明,沸石的掺入能够促进汞的稳定,与单独使用水泥相比固化效率显著提高.当沸石用量为0.3g·g-1以上时,固化体浸出汞浓度低于国家标准(GB5085.3-2007),固化效率从单独使用水泥固化时的47%提高到95%以上.氯离子能够影响固化效率,即使在氯离子浓度为10mmo·lL-1时,含汞1000mg·kg-1以下的固体废弃物的固化效率仍能够大于90%.这说明即使存在氯离子干扰的情况下,沸石作稳定化剂固化含汞危险废物仍然是非常经济有效的方法.实验得到沸石作稳定化剂固化含汞危险废弃物的最佳操作条件为pH=6.0～7.0之间,沸石量为0.4g·g-1,水泥量为0.7g·g-1以上.