我国经济快速发展区工业VOCs排放特征及管控对策

近年来随着我国经济快速发展,挥发性有机物（VOCs）作为雾、霾和臭氧前驱物日益受到关注,经济快速发展区VOCs污染情况尤为复杂.本文对京津冀、长三角和珠三角的12种典型工业行业及垃圾、废水处理厂与综合工业园区、居民区的VOCs排放特征与分布趋势进行系统分析.解析出制药、橡胶和油漆喷涂为12种典型工业行业中VOCs平均排放浓度最高的3个行业,得到平均浓度分别为541、499和450 mg·m^-3,应给予高度关注.对比分析发现长三角与京津冀地区平均排放浓度最高是制药行业,分别为112 mg·m^-3和1.00×10³ mg·m^-3;而珠三角地区油漆喷涂行业排放最高,平均浓度为1.04×10³ mg·m^-3.进一步对12种典型工业行业VOCs种类分布情况进行分析,发现毒性大的芳香烃与卤代烃分别在油漆喷涂与制药行业中排放占比最高,达到55.99%和26.57%.三大经济区中长三角地区居民区与综合工业园区附近VOCs浓度最低,京津冀地区浓度最高,与各地区工业排放分布情况一致.分析2002~2018年的数据发现居民区VOCs浓度整体呈现波动性下降趋势,尤其2016年后显著降低,反映出我国VOCs防治的相关政策、法律法规和标准及技术对现阶段VOCs控制起到了显著成效.     

粤港澳大湾区近地层O3浓度的时空变化特征

基于遥感卫星（OMI）反演数据,对2005—2019年粤港澳大湾区近地层的O₃浓度数据进行提取及分析,探讨其时空变化特征和影响因素,同时利用后向轨迹（HYSPLIT）模型对O₃来源进行解析.结果表明：①在空间分布上,臭氧浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在肇庆、广州、佛山等地;低值区集中在东莞、深圳、香港等地.②在时间变化上,15年来,该区域O₃浓度整体呈先上升后下降的趋势,2005—2010年O₃浓度持续升高,2010—2019年O₃浓度呈下降趋势,在2018年有小幅增长.季节变化表现为：春夏季O₃浓度高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,且秋季略高于冬季;每年11月—次年2月出现低值区,4—7月出现高值区.③自然因素中,风向和风速对O₃扩散和传输起重要作用;后向轨迹聚类分析表明：O₃长距离的输送受到来自西伯利亚的寒冷气流影响,短距离的输送则受到来自太平洋的暖湿气流的影响.气温与O₃浓度呈正相关;降水与O₃浓度基本呈负相关.④人为因素中,O₃浓度与GDP、人口密度的空间分布表现出显著相关性;NO_x的影响中,电力源、交通源和工业源是主导因素,居民源的影响较弱;而VOCs的影响中,工业源是主控因素,交通源和居民源次之,电力源的影响最弱.⑤O₃浓度与HCHO浓度的空间分布保持高度的一致性;NO_x等污染物参与光化学反应,对O₃浓度的变化起着一定作用;气溶胶对太阳辐射产生消光作用,使得O₃浓度降低.     

金属及其氧化物催化降解多氯联苯的研究进展

催化降解因其高的反应速率和降解彻底性,在氯代有机物的削减中得到广泛应用.目前研究较多的催化剂为零价态和氧化态的碱金属和碱土金属、过渡金属及贵金属,包括单金属和双金属两种.这类催化剂表面活性位点多样,在氯代有机物的降解中显示出优异的活性.多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls,简称PCBs)是一类有毒难降解的持久性有机污染物.本文阐述了不同价态的单金属和双金属催化剂催化降解PCBs的反应机理,并介绍了影响反应速率和产物选择性的因素.并对金属及其氧化物催化降解PCBs的应用现状做了评述,对该技术的发展进行展望.     

北京地区PM_(2.5)浓度影响因素及估算模型

为研究PM_(2.5)与大气污染物浓度之间的关系以及气象条件对PM_(2.5)浓度的影响,本文运用数学统计方法,对北京顺义区2016年1月—12月PM_(2.5)及大气污染物和气象要素的数据资料进行分析并建立了北京顺义区PM_(2.5)浓度的估算模型.双变量相关性分析的结果表明,PM_(2.5)浓度与PM_(10)、SO_2、NO_2、O_3以及CO等大气污染物浓度与温度、湿度、压强和风速风向等气象条件间呈现强的相关性.建立了PM_(2.5)与单因素拟合模型,其中PM_(10)、NO_2和CO与PM_(2.5)浓度拟合模型的R~2均大于0.6.识别了对PM_(2.5)浓度有显著影响的二阶、三阶交互作用的因素交叉项.综合考虑单个影响因素与影响因素间交互作用的对PM_(2.5)浓度的影响,采用因子分析方法并对提取的主成分进行回归分析,建立了拟合度R~2为0.887的PM_(2.5)浓度估算模型.     

商用催化剂对氯代芳烃和氮氧化物的协同处置研究

多污染物的协同控制是环境催化研究的前沿,氯代芳烃和氮氧化物（NO_x）是生活垃圾焚烧等热工业过程中共存的典型污染物,目前商用催化剂能否实现二者的协同处置尚不清楚.因此,本文研究了5类商用SCR催化剂对氯苯（CB）和一氧化氮（NO）的协同处置活性.结果表明,1#催化剂在300℃下对CB和NO具有较好的降解活性,且在90 min的反应周期内具有较高的稳定性,这是由于1#催化剂具有较大比表面积、较高比例的表面吸附氧（Oβ）以及V5+.1#催化剂对CB和NO的协同降解实验显示,在250℃和300℃下,NO的引入能够生成NO₂,可促进CB的降解.300℃时CB的存在抑制了NO的转化,而当温度降到250℃时,CB对NO的转化有促进作用.这可能是因为在较高温度下NO₂生成量相对较多,C—Cl键解离程度较大,在一定程度上会影响SCR反应的进行,导致NO的转化率较低;而温度降低时,CO₂选择性增强,可能会抑制NH3的过度氧化,同时NO2生成量和C—Cl键的解离均变弱,进而使得SCR反应相对增强.利用热脱附/GC-MS联...     

城市生活垃圾与工业有机固废协同处置中有机污染物生成特征及控制技术

近年来固体废物产生量日益增多,而多种固体废物协同处置能够提高生活垃圾热值,实现固体废物的有效减容.为了有效减少有机污染物的排放,本文对在焚烧过程中二噁英、多氯联苯和多环芳烃的形成机理进行了探究,并着重阐明了不同固废（市政污泥与生活垃圾、木材与生活垃圾等）混烧产生有机污染物的排放特征以及关键影响因素.研究结果表明,固废种类、添加比例、组分、含水率等能够影响有机污染物的生成.较高的Cl和金属元素会促进有机污染物的生成,而S和N元素则有抑制效应.根据垃圾焚烧的工艺条件及有机污染物的生成机理,发现除“3T+E”外,改变固废性质、加入抑制剂及末端处置等方法也能有效控制有机污染物的产生.通过预处理可降低固废含水率提高热值.焚烧系统中可加入碱性化合物、硅铝复合添加剂、Mg(OH)2、硫酸锰、铂和钯等抑制剂来减少PCDD/Fs、PCBs和PAHs等有机污染物的生成.末端控制主要包含吸附和催化分解,其中催化分解技术更加稳定、去除效率更高,但目前催化剂的低温活性还有待进一步提高.整体来看,在清洁生产的大背景下,拓展不同种类固体废物间的混烧,可达到节约能源、减少污染物排放等目的,但不同固废混烧过程中有机污染...     

自组装哑铃状Fe3O4微/纳米材料对十溴联苯的热催化降解

多溴联苯(PBBs)是一类新型持久性有机污染物,具有高毒性和生物累积性,对人类健康和生态环境具有潜在危害.为探究PBBs的消减技术和降解机制,利用多元醇介导自组装法制备出了哑铃状形貌的Fe3O4前驱体,将前驱体在氮气氛围下焙烧制得哑铃状Fe3O4微/纳米材料,以十溴联苯(BB209)作为模型化合物进行热催化降解研究.结果发现,哑铃状Fe3O4前驱体生长过程分为无定型粒子的快速成核和初级粒子间相互团聚结晶两个阶段;哑铃状Fe3O4对BB209表现出较高的降解活性,在300℃下反应30 min时,Fe3O4对BB209的降解率几乎已达到100%;在哑铃状Fe3O4降解BB209的产物中检测到一系列的从九溴代联苯到一溴代联苯产物与联苯产物,表明在降解过程中存在加氢脱溴反应路径;在降解产物中鉴定出3种九溴联苯异构体BB206、BB207、BB208,且3种异构体含量的大小顺序为:BB207BB208BB206,表明不同取代位上Br的活性相对大小为:间位对位邻位.     

经济快速发展区六氯丁二烯的来源与分布特征

为解析长三角、京津冀和珠三角地区六氯丁二烯（HCBD）来源及分布特征,基于三大区域氯代烃生产水平及废水排放情况对三大区域HCBD排放来源及其在水体和土壤中的分布情况开展研究.结果表明,三氯乙烯（TCE）和四氯乙烯（PCE）生产副产物以及污水处理厂污水污泥排放成为三大区域HCBD主要来源.2018年三大区域中来自TCE和PCE生产副产物的HCBD总排放量为498.46 t,其中来自TCE生产副产物的占比为66.9%.三大区域工业及生活污水处理厂HCBD排放量分别为628.9 kg和254.6 kg.长三角地区氯代烃生产及污水处理厂HCBD排放量显著较高,分别为497.8 t和648 kg,而京津冀地区两类源排放量为0.37 t和125 kg,珠三角地区为0.29 t和110.3 kg.长三角、京津冀和珠三角地区自然水体中HCBD平均质量浓度分别为0.35、0.25和0.64 μg·L^-1,饮用水中HCBD平均质量浓度为0.16、0.09和0.04 μg·L^-1.城市饮用水中HCBD的整体水平较低.工业土壤中HCBD含量显著高于农田土壤,含量分别为9.3~24.6 ng·g^-1和0.13~2.67 ng·g^-1.与水体中HCBD污染情况相同,长三角地区土壤中HCBD污染最为严重,这与长三角地区HCBD排放量显著高于京津冀和珠三角地区相关,亟需引起重视.     

长江经济带湖北省人为源VOCs排放清单及变化特征

以人为源挥发性有机物（VOCs）为研究对象,以5类源活动水平数据为基础,采用排放因子法建立了长江经济带湖北省2018年人为源VOCs排放清单,并进一步研究了2009~2018期间工艺过程源VOCs排放特征及变化趋势.结果表明,湖北省2018年人为源VOCs排放总量为6.52×10⁵ t,约占全国总排放量的6.41%;化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、移动源和废弃物处理源对湖北省的贡献分别为3.26%、76.39%、4.54%、14.72%和1.09%.涉及9个行业45个子类的工艺过程源在VOCs排放中占比突出,其中武汉市和宜昌市的VOCs排放量较高.从经济水平和区域面积分别分析了各市州工艺过程源VOCs排放强度,天门市和神农架林区单位GDP的VOCs排放量较高,而武汉市、鄂州市和天门市单位面积VOCs排放量较高.2009年VOCs排放量从2.45×10⁵ t逐年递增,2015~2017年趋于稳定,最大排放量达7.01×10⁵ t,2018年VOCs排放量降至4.98×10⁵ t,与全国人为源VOCs排放趋势相同.化学原料及化学制品制造业、橡胶和塑料制造业是其变化的主要驱动力,10年间贡献分别为33.85%~51.55%和7.07%~38.13%.其中化学药品原药、化学农药原药生产在10年间对VOCs排放贡献占据重要优势,而泡沫塑料生产排放量变化大,在2015~2017年突增到2.00×10⁴ t以上.湖北省在国家及地方相关政策引导下,重点行业VOCs减排效果显著.     

青藏高原地区大骨节病的流行特征及致病因素探究

本文系统分析了青藏高原地区2001—2017年间大骨节病的时空流行特征，研究结果显示，青藏高原地区7—12周岁儿童大骨节病X线检出率整体下降趋势显著，随着换粮、补硒、改水、易地搬迁和退耕还林还草等防控措施的实施，大骨节病基本得到了控制.以2008年为转折点，大骨节病得到了质的改善，2017年大部分病区县已基本消除.青海省7—12周岁儿童大骨节病平均检出率最高，为10.6%，占平均总检出率的59%；其次是西藏自治区和阿坝州，平均检出率分别为5.3%和2.2%，占平均总检出率的29%和12%.其中,青海的兴海县和贵德县以及西藏的昌都市和山南市平均检出率占比较高，分别为32%、26%、8%和7%，应当引起重视.本文根据国内外相关研究，总结分析了大骨节病主要致病因素的研究进展，其中缺硒是重要因素之一，此外，粮食霉菌、饮水中过量的腐殖酸、强辐射和缺氧环境也会增加大骨节病的患病风险.目前青藏高原地区大部分病区依旧处于低硒环境，补硒换粮仍是最有效的控制手段，但是具体的致病因素还需要进一步的深入探究.本研究可为青藏高原地区大骨节病的防治提供参考和理论依据.