南极大气气溶胶中铅同位素比值的研究

通过对电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)的工作条件和参数进行优化,建立了ICP-MS测定铅同位素比值的精确方法,测量了2007—2009年南极中山站采集到的气溶胶样品中208Pb/206Pb、207Pb/206Pb和206Pb/207Pb的比值。结果表明,南极大气气溶胶中铅同位素比值在逐年缓慢地发生线性变化,线性相关系数为0.996 2;气溶胶铅同位素示踪揭示南极附近国家(除南非)释放的铅可能成为南极大气中铅的重要来源。     

秋冬季台湾海峡西部海域大气颗粒物中有机氯农药的污染特征及入海通量

通过采集台湾海峡西岸厦门岛秋、冬两季的近海大气颗粒物样品,分析20种有机氯农药（OCPs）的污染特征及可能来源,并估算OCPs干沉降入海通量。结果显示,厦门岛大气颗粒物中OCPs主要为DDTs、HCHs和Methoxychlor。季节变化上,受中国北方陆地污染气团来源的影响,冬季OCPs各化合物的浓度高于秋季。2006至2008年,OCPs浓度呈上升趋势,可能受到该时期内厦门灰霾日数明显增加导致大气总悬浮颗粒物含量增长的影响。与国内主要城市区域相比,OCPs浓度处于较低水平,与背景区域的浓度水平相当。通过分子标志物示踪污染物来源显示,DDTs、氯丹和硫丹主要为历史残留,而HCHs主要受到工业HCHs污染的影响。秋季和冬季,OCPs的大气干沉降通量分别为3.49 ng/（m2·d）和9.25 ng/（m2·d）,按照台湾海峡海域覆盖面积（63000 km2）估算,秋季和冬季大气颗粒物中OCPs通过干沉降入海通量分别为20.03 kg和52.45 kg。     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

基于船载走航气溶胶质谱技术的海洋气溶胶研究

利用船载走航单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对东南沿海海洋气溶胶进行在线观测,获得了近岸海区大气气溶胶化学组成分布特性,并对气溶胶谱特征及其来源进行分析.结果表明:从近岸到远海,气溶胶的浓度呈下降趋势;在近岸海区气溶胶主要受港口及码头周边的汽车、船舶及燃煤等工业排放源的影响;随着离陆地距离的增加,海源性气溶胶的比重上升;海洋气溶胶在观测范围内呈单峰分布,峰值粒径在0.5μm左右,大多数颗粒主要集中在0.2~0.8μm的粒径段;近岸气溶胶元素碳谱峰强,正谱图中K~+元素具有很强的谱峰,负离子谱中HSO_4~-谱峰信号明显,但缺少NO_3~-和NO_2~-谱峰信号;远海气溶胶中元素碳的谱峰强度明显降低,正谱图中Na~+的谱峰很强,并出现Mg~+、Ca~+和NaCl~+的谱峰信号;负离子谱出现了明显的海洋生物特征气溶胶甲基磺酸MSA~-、CN~-、O~-和HSO_4~-等的谱峰信息.表明该观测海区的气溶胶组成复杂,同时受陆源排放气溶胶和海源气溶胶的影响.     

北极楚科奇海、白令海上空大气气溶胶铅浓度及同位素研究

北极楚科奇海大气气溶胶中铅浓度为 0 1 7～ 0 96ng·m-3,平均值为 0 4 6± 0 2 7ng·m-3.气溶胶铅同位素地球化学示踪和铅的富集因子计算 ,揭示北极楚科奇海和白令海上空大气中的铅可能主要由两个端元组分混合而成 ,这两个端元一是来自北美如美国和加拿大具高同位素比值的工业释放铅 ,另一个是源于俄罗斯及其远东如立陶宛、乌克兰、阿塞拜疆、哈萨克斯坦、蒙古和亚洲如日本、韩国、中国和越南 .铅的总沉降通量计算表明 ,北极楚科奇海和白令海铅的入海通量平均值为 0 0 2mg·m-2 ·a-1 ,与南太平洋相当 ,略低于北印度洋和南大西洋 ,大大低于波罗的海、北海、地中海等近岸海域     

秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的污染特征及入海通量

于2006至2008年秋季和冬季在台湾海峡西岸厦门岛采集大气颗粒物样品,分析28种多氯联苯（PCBs）,包括指示性PCBs和类二恶英PCBs的含量特征及组成,探讨其可能来源,并对其干沉降入海通量进行估算。结果显示,2006至2008年秋冬季厦门岛大气颗粒物中PCBs的浓度分别为0.43~53.55、2.07~81.14和3.79~153.39 pg/m³,主要以高氯取代PCBs为主,类二恶英PCBs毒性当量值与主要城市相当。冬季PCBs浓度高于秋季,且2006至2008年的秋冬季PCBs浓度呈上升趋势,这可能受到厦门市汽车尾气和工业废气排放等人类活动导致大气颗粒物含量升高的影响。气团后向轨迹分析表明,冬季厦门岛大气颗粒物中较高浓度的PCBs主要受中国北方大陆污染气团来源的影响,而秋季大多来源于洁净海洋气团。秋季和冬季,大气颗粒物中PCBs的沉降通量分别为3.79和8.32 ng/（m²·d）,按调查区域覆盖面积（63 000 km²）估算,通过大气干沉降向台湾海峡输入的PCBs量分别为22 kg和47 kg。     

铅稳定同位素在示踪环境污染中的应用

根据Pb同位素的地球化学特点,分析了Pb同位素在示踪环境污染中的理论基础.从国内外大量研究实例出发,总结了近年来Pb同位素在示踪工业Pb污染的应用现状,肯定了Pb同位素在示踪Pb工业污染中的地位和作用.结合我国首次北极考察海洋大气气溶胶铅稳定同位素的初步研究,笔者认为研究环境系统有关对象(如大气、海水、冰雪和沉积物等)的Pb同位素组成,通过其Pb同位素混合模型计算和源区参数计算,可有效示踪Pb工业污染的来源、分布和远距离传输规律.      

福建沿海海岛大气颗粒物中有机氯农药的区域背景及污染特征

为了研究沿海海岛背景区大气OCPs（有机氯农药）污染特征,于福建东山岛采集大气颗粒物样品,分析其中20种OCP化合物的质量浓度及可能来源.结果表明:东山岛大气颗粒物中ρ（总OCPs）为0.05~13.24 pg/m3,平均值为（3.21±2.78）pg/m3.其中,ρ（HCH）（HCH为六六六）最高,占ρ（总OCPs）的50.2%,其次是ρ（甲氧DDT）（甲氧DDT为甲氧滴滴涕）、ρ（DDT）（DDT为滴滴涕）和ρ（异狄氏剂）,而ρ（氯丹）、ρ（硫丹）、ρ（艾氏剂）和ρ（狄氏剂）均较低.ρ（总OCPs）季节性变化特征明显,表现为春季>冬季>夏季.OCPs分子标志分析显示,冬季和春季东山岛存在林丹新源的输入,夏季存在DDT新源的输入,而氯丹和硫丹主要以历史残留为主.与其他区域相比,东山岛大气颗粒物中ρ（总OCPs）明显低于城市、工业、农业、郊区、陆地背景区以及欧洲沿海背景区,总体处于较低水平.按功能区分化,OCPs的污染特征表现为城市、工业和农业区域>郊区、陆地背景区>海洋背景区.气团后向轨迹分析显示,春季ρ（总OCPs）较高可能受到北方陆地污染气团来源的影响,而夏季ρ（总OCPs）较低主要受到洁净海洋气团来源的影响.研究显示,福建沿海海岛背景区域大气中OCPs受污染源影响较小,其赋存状态处于较低水平.      

厦门海域大气颗粒态硫酸盐的分布特征及其入海通量

厦门海域大气中颗粒态硫酸盐的浓度存在着季节性的变化规律，其浓度大小为：冬季大于春季大于秋季大于夏季。颗粒态硫酸盐的平均浓度估算为９．３７μｇ／ｍ＾３，其中海盐源和大海盐源硫酸盐分别为０．８９和８．４８μｇ／ｍ＾３，硫酸盐在不同粒径颗粒物听分布呈双型：粗颗粒硫酸盐来源于海盐，而细颗粒硫酸盐则非来自海盐。利用所采集的大气干，湿沉降的试样，测定了颗粒态硫酸盐的分布变化特征，并估算了大气输入厦门海域的颗粒     

太平洋上空硫酸盐的分布和来源

我国首次南极考察(1984年11月—1985年3月)在太平洋和南极半岛周围海域收集了31个海洋气溶胶样品。采用离子色谱法分析气溶胶中硫酸盐、火焰原子吸收法分析钠离子,结果表明,太平洋海洋气溶胶中非海盐源硫酸盐含量自北纬向南纬明显降低。在北太平洋主要是由于陆源污染源的硫酸盐在风系作用下经长距离传输而进入海洋上空;而在南太平洋,特别是南极半岛海域大气中非海盐源硫酸盐,可能主要来自海洋生物活动的产物。利用通量计算模式,估算了南极半岛海域生物源输入大气的硫通量为0.065gS/m~2·a。