海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

春季东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布特征研究

挥发性卤代烃（VHCs）是大气中一类重要的痕量温室气体和臭氧破坏者。于2017年5月对东海海水及大气中CFC-11（CC1₃F）、CFC-12（CC1₂F₂）、CFC-113（CC1₂FCC1F₂）和CH₃I的浓度进行了同步测定,讨论了4种VHCs浓度水平分布规律及其影响因素,并估算了CFC-11、CFC-12和CH₃I的海-气通量。结果表明,表层海水中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH₃I浓度平均值分别为（8.1±5.1）、（3.9±1.6）、（10.4±2.3）和（6.3±2.7）pmol/L。VHCs浓度高值出现在东海东北部和闽浙沿岸海域,显著受水团、生物活动及人类活动等因素的影响。相关性分析发现海水中CH₃I浓度与Chl a浓度之间存在显著性相关关系（r=0.403,p < 0.01）,说明CH₃I浓度分布可能主要受浮游植物生产释放的影响。大气中CFC-11、CFC-12、CFC-113和CH₃I的浓度平均值分别为（9.8±1.0）、（21.1±2.4）、（3.0±0.9）和（0.2±0.2）pmol/L。结合气象参数（风速和风向）和后向轨迹模拟计算分析可得,陆源污染气团的输送、外海气团的扩散和海-气交换是影响大气中VHCs浓度分布的重要因素。海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CFC-11和CFC-12的汇,是CH₃I的源。     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

河北省中南部对流层CH4时空分布特征的飞机探测研究

为研究河北省中南部对流层内CH₄时空分布特征,2018年6~7月利用空中国王350飞机搭载高精度CH₄分析仪和相关辅助设备,对河北中南部城市上空（600~5500m）CH₄浓度进行飞机探测.探测期间共飞行4架次,取得7组CH₄浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CH₄浓度最小值为1884×10^-9,最大值为2038×10^-9,多架次垂直方向上平均浓度为（1915±90）×10^-9.不同探测架次CH₄浓度随高度变化趋势有较好的一致性,随高度增加,均出现先增大后减小,后稳定不变的趋势,且在混合层顶以下（约1000m）存在明显分界线.1000m以下,同高度层CH₄浓度变化较大,不同架次间浓度相差最大值达124×10^-9,同一架次CH₄浓度的垂直梯度变化受大气层结影响明显,位温垂直梯度接近零时,CH₄浓度的垂直梯度变化不明显.1000m以上,CH₄浓度垂直随高度增加呈指数减小,同高度层CH₄浓度变化较小,变化偏差在平均值的5%以内,4000m以上,同高度层CH₄浓度振幅最小,差值<15×10^-9,此时浓度可代表该区域背景大气的平均浓度.石家庄上空同高度层CH₄浓度白天整体大于夜间,随高度降低差值变大,说明石家庄白天CH₄排放源强度大于夜间.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

永兴岛大气CH4浓度变化特征及影响因子研究

依托国家海洋局三沙海洋环境监测中心站,基于激光大气温室气体分析仪（GLA331-GGA）,搭建了一套全自动、连续、高精度观测大气CH₄的观测系统.通过气团后向轨迹输送特征,结合数值统计方法（局部近似回归法）,对西沙永兴岛区域2013年12月~2017年11月期间的观测数据进行了数据筛分和分析.结果显示：西沙海域大气CH₄季节变化与北半球大气本底变化状况类似,冬季高、夏季低,年平均增长率约为11.9×10^-9,年平均季节振幅为81.1×10^-9;其日变化呈现中午低、凌晨高的单周期正弦变化特征;该区域风场数据和气团后向轨迹分析表明：季风是影响该区域CH₄浓度变化的最主要因素.     

江西景德镇站大气CH4和CO季节变化及源解析

基于江西景德镇温室气体站2017年12月~2018年11月筛分获得的CH₄及CO大气本底和污染浓度数据,对大气CH₄和CO浓度季节变化及其排放源特征进行研究,结果表明：大气CH₄和CO本底浓度季节变化特征与浙江临安本底站类似,即夏季低而冬季高,而夏季江西地区水稻田和湿地排放导致CH₄污染浓度显著抬升,相比本底浓度抬升幅度可达133.9×10^-9,冬季受西北部地区取暖排放的区域输送的影响,1月CO污染平均浓度较本底浓度抬升达227.2×10^-9.基于本底数据及污染数据,结合后向轨迹模型分析发现景德镇站大气CO潜在排放源主要分布在湖北东南部（四季）、安徽（秋冬季）、山东中部（秋季）、长江三角洲上海及杭州（夏秋季）、湖南东部和江西地区（冬季）等区域,其中冬季湖南东部和江西地区贡献率达53.7%,CH₄排放源主要集中在江西地区（夏季）、长江三角洲杭州、南京及安徽南部覆盖区域（夏季）、湖北东南部（夏秋季）以及安徽（秋季）、山东中部（秋季）等区域,夏季南京、杭州及安徽南部覆盖区域的CH₄排放对景德镇站CH₄浓度抬升的贡献率达到69.5%.大气CH₄及CO呈现较好的相关性,冬季其相关系数可达0.86,受CH₄和CO源汇季节变化影响,CH₄/CO排放比呈现冬季低值（0.31）、夏季高值（1.06）.     

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺与Cu2+的螯合稳定性

以聚丙烯酰胺、甲醛、氢氧化钠、二硫化碳为原料制备了重金属螯合絮凝剂二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺（DTMPAM）,采用紫外分光光度法测定了DTMPAM与Cu²⁺形成的螯合物在不同Cu²⁺浓度、二硫代羧基（—CSS^-）浓度、不同pH值下的紫外吸收光谱,确定了螯合物的配位比,考察了螯合物DTMPAM-Cu在不同pH值、不同—CSS^-浓度下的稳定性,并计算了其稳定常数.结果表明,DTMPAM在207和226nm处出现最大吸收峰,而螯合物DTMPAM-Cu分别在220和260nm处出现最大吸收峰,最大吸收峰发生红移.在不同的—CSS^-（3.0×10^-5~6.0×10^-5mol/L）浓度和pH值（3.0~9.0）下,DTMPAM中的—CSS^-与Cu²⁺的螯合比均为2：1;当—CSS^-浓度为3.0×10^-5~6.0×10^-5mol/L时,DTMPAM-Cu的螯合稳定常数对数值lgβ₂在10.5725~11.4473之间,随着—CSS^-浓度增大,螯合稳定常数略有减小.不同pH值下,DTMPAM-Cu的螯合稳定常数各不相同,当体系pH值为3.0~5.0时,随着pH值的升高,DTMPAM-Cu的稳定常数逐渐升高,当pH值为6.0~9.0时,DTMPAM-Cu的稳定常数整体上略有所降低.     

阿克达拉大气本底站甲烷浓度特征及影响因素

利用2009～2019年阿克达拉国家大气本底站CH4浓度数据、气象要素数据,使用随机森林模型、后向轨迹模型聚类分析方法对其CH4浓度变化特征和影响因素进行分析.结果表明,10a间阿克达拉站CH4浓度增长明显,年平均浓度为(1934.30±30.94)x10-9,平均增长率0.45％;季节变化呈现秋冬高、春夏低的特征,冬...     

2016年冬季寿县一次边界层低空急流对污染物扩散的影响

利用安徽寿县地区2016年12月16~17日的观测资料与模拟资料,分析了一次夜间边界层低空急流对PM_2.5扩散的影响.此过程中,急流分布范围广,强度大,最大风速可达10~12m/s,而且风向随高度有明显转向,高低层风向差可达90°.急流发展过程中,急流轴基本位于200m以下,急流的最小风速高度出现在400~800m之间.通过分析可知,对于不同高度,急流对污染物扩散的影响存在明显差异.地面至急流轴范围内,PM_2.5总体减少.急流的出现使湍流混合明显增强,在湍流作用下污染物向上混合,使该层PM_2.5显著减少,净质量通量的峰值可达-103×10^-3μg/(m²·s).急流的水平输送可带来上风方较为清洁气团,同样减少了该层的PM_2.5浓度.但与湍流作用相比其影响较小,净质量通量仅为-2.9×10^-3μg/(m²·s).急流存在时,还会加强向下的垂直风速,在垂直输送作用下,上层污染物向下输送,增加了该层PM_2.5浓度,净质量通量约为11×10^-3μg/(m²·s).急流轴至风向转变高度之间,PM_2.5总体增加.这是由于湍流作用将低层高浓度污染物输送至该层,使PM_2.5浓度增加,净质量通量约为23.9×10^-3μg/(m²·s);水平输送作用使该层PM_2.5浓度略有增加,净质量通量约为2.3×10^-3μg/(m²·s);而垂直输送作用带来了高处较为清洁的气团,减少了PM_2.5浓度,净质量通量约为-6.6×10^-3μg/(m²·s).风向转变高度至LLJ最小风速高度之间,PM_2.5总体增加.湍流作用仍占主导,净质量通量约为17.8×10^-3μg/(m²·s);垂直输送作用稍有贡献,净质量通量约为1.4×10^-3μg/(m²·s);而水平输送起减少作用,净质量通量约为-3.7×10^-3μg/(m²·s).     

宝鸡市滨河路不同植被环境污染的磁学响应

为理解城市道路绿化带不同植被叶片附尘对污染的磁学响应,对宝鸡市滨河路不同类型的植被叶片进行系统的环境磁学实验分析.结果表明,植被叶片中磁性矿物含量相对较低,主要的载磁矿物为假单畴和多畴的亚铁磁性矿物,同时含有赤铁矿,灌木植被叶片的磁性矿物浓度与粒径均大于乔木,其中χ_lf值平均值为6.49×10^-8m³/kg,相比较校园清洁区的植被叶片,表现出较高的浓度.滨河路植被叶片的饱和等温剩磁（SIRM）和非磁滞剩磁磁化率（χ_ARM）的变化范围分别为（964~1226）×10^-6Am²/kg和（9.9~44.7）×10^-8m³/kg,同样也都远高于校园植被叶片（453~771）×10^-6Am²/kg和（6.8~15.1）×10^-8m³/kg,表明亚铁磁性矿物的相对含量较高.磁学参数表现出一定的空间变化规律,随着高度的增大,植被叶片含有的磁性矿物浓度和粒径逐渐递减.随着高度逐渐递减.同一高度内不同种类植被记录的环境污染各有差异,灌木植被紫金叶女贞的叶片样品中含有较高的磁性矿物浓度,指示其具有更好的滞尘和防治污染的能力.植被叶片的磁性矿物浓度在滨河路东段十字路口与西段路口呈现两个高值中心,指示两个污染相对较为严重的区域.