兰州市叶面尘磁性与黑碳特征对大气污染的响应

通过采集兰州市不同功能区小叶黄杨和刺柏叶片样品,对叶片表面滞尘量、叶表颗粒物磁性特征和黑碳（EC）浓度进行系统分析,探究其对周围大气污染的响应.结果显示,小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物磁性特征以低矫顽力的亚铁磁性矿物为主导,磁晶体粒径以假单畴（PSD）颗粒为主.交通区小叶黄杨和刺柏饱和等温剩磁（SIRM）（489.40×10^-6A,290.73×10^-5A·m²/kg）显著高于公园（99.56×10^-6A,74.00×10^-5A·m²/kg）和生活区（61.91×10^-6A,209.79×10^-5A·m²/kg）,表明SIRM明显受到周围环境中污染物浓度的影响.小叶黄杨和刺柏叶表颗粒物亚铁磁性矿物浓度与黑碳浓度的高值分布区域在空间上具有一致性,并且二者高度相关（r=0.94,0.94;P<0.0001）,表明二者来源具有一致性.同时,不同采样高度不同树种叶片磁性对叶表颗粒物中黑碳浓度均有稳定的指示性,进一步表明叶表颗粒物SIRM可以作为指示叶表颗粒物黑碳污染的重要磁学参数.以城市绿化植物叶片为载体的环境磁学研究可实现颗粒物污染高空间分辨率的环境友好型监测.     

城市表土磁学特征对污染源的指示

分析徐州市城市表层土壤样品的磁学参数(磁化率、频率磁化率、饱和等温剩磁、非磁滞剩磁磁化率、热磁曲线和磁滞回线)变化特征,结果表明,徐州城市表土主要由单畴(SD)和多畴(MD)的亚铁磁性矿物控制,但也存在一定量的赤铁矿。人类活动导致徐州城市表土磁化率显著增加,交通区、居民区、绿地区的平均磁化率分别为:273.06×10~(-8)、111.02×10~(-8)和65.24×10~(-8)m~3/kg。交通运输是市中心交通区和居民区表土磁化率增加的主要来源,工业区附近道路表土中磁性矿物浓度大于远离工业区的交通道路和居民区,绿地区磁性矿物浓度较低。     

城市道路绿化带不同植物叶片附尘对大气污染的磁学响应

对上海市金沙江路两侧绿化带内24个常绿植物叶片样品进行了磁性与重金属测试,以探讨城市道路绿化带不同植物叶片附尘对大气污染的磁学响应.结果表明,χ、SIRM值分别在（4～59）×10-8m3.kg-1和（496～6 114）×10-6Am2.kg-1之间变化,S-300 mT在89%～98%之间变动.所有植物样品中χARM/χ〈4,χARM/SIRM〈30×10-5mA-1.磁性参数表明,植物叶片附尘以亚铁磁性矿物为主,磁性矿物颗粒以假单畴（PSD）-多畴（MD）为主.重金属元素Zn、Cu、Pb含量与反映亚铁磁性矿物含量的χ、SIRM、χARM呈显著正相关,可以将磁性参数SIRM作为叶片重金属元素的替代指标.推荐在上海地区广泛种植的广玉兰作为道路植物污染的指示植物。     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

石河子市土壤环境磁学特征及空间分布研究

以干旱区新兴绿洲城市石河子市为研究区,采集80个(0~10 cm)表层土壤样品,运用环境磁学方法,对土壤磁性矿物的含量、组成和粒度等参数进行了详细测定和分析.结果表明,石河子市表层土壤磁性特征以亚铁磁性的多畴磁铁矿或磁赤铁矿为主导,同时伴有少量的不完全反铁磁性矿物;从空间分布来看,亚铁磁性矿物含量表现为北部新城区>中心城区>郊区农用地;而磁性矿物颗粒粒度大小依次为北部新城区>郊区农用地>中心城区.磁性矿物的高浓度区与大多数工厂的分布具有一致性;但重化工业集中区(N1~N7)却表现为磁性矿物浓度较低,同时磁性颗粒粒径较大.在研究区内质量磁化(χLF)、饱和等温剩磁(SIRM)和软剩磁(SOFT)是指示工业所在区的有效磁性参数指标,而在化工业集中区需结合磁性粒度参数χFD%进行判别.     

长三角地区全氟温室气体本底特征及来源

采用位于长三角地区的临安区域大气本底站罐采样获得的全氟温室气体（PFCs、SF₆、NF₃、SO₂F₂）浓度,分析2011~2020年该地区大气中全氟温室气体的浓度分布特征和变化趋势.结果显示,临安站绝大部分全氟温室气体的浓度均呈现逐年升高的变化趋势,至2020年长三角地区全氟温室气体本底浓度分别达到（86.30±0.52）×10^-12（CF₄）、（5.03±0.00）×10^-12（C₂F₆）、（0.70±0.01）×10^-12（C₃F₈）、（1.82±0.00）×10^-12（c-C₄F₈）、（10.44±0.01）×10^-12（SF₆）、（2.36±0.04）×10^-12（NF₃）、（2.61±0.05）×10^-12（SO₂F₂）.长三角地区大部分全氟温室气体的本底浓度与全球本底值接近.通过对临安站全氟温室气体污染浓度的潜在源贡献作用（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）分析显示,临安站全氟化碳PFCs （CF₄、C₄F₁₀、C₂F₆、C₃F₈、c-C₄F₈）的潜在源区主要包括山东、江苏、安徽、上海、浙江中北部和江西东北部地区,NF₃、SF₆、SO₂F₂的潜在源区则集中在江苏中南部、上海、浙北地区.     

香溪河初冬降温过程中垂向混合结构特征分析

基于2018年11月29日~12月15日三峡水库支流香溪河峡口站点的水文气象等实测数据,讨论了香溪河初冬一次典型降温过程中水体的垂向混合结构动力过程,以及水-气界面的热通量和风应力在其中的贡献机制.结果表明,该时段香溪河表层约8m水深范围的垂向混合结构呈显著的日间弱分层,夜间强混合模式,且日间分层时段较短,仅发生在正午前后的约4h内（最大浮力频率约2×10^-4s^-1）.水-气界面的能量输入或耗散过程对水体分层混合过程的贡献显著大于风应力对水体的机械扰动作用.太阳短波辐射是表层水体日间吸热从而分层的主要驱动力,长波辐射在夜间放热过程中处于主导地位,潜热和感热过程在水体放热过程中作用相当.风应力以机械扰动的方式对水体混合模式的影响极小（湍能通量最大值2×10^-7m³/s³）,主要集中在表层水体约0.5m内,但其可通过影响潜热和感热的方式显著增强中层水体混合特征.由于研究时段香溪河水温较低,蒸发放热较小,而水-气温差相对较大,风应力通过感热驱动的湍能通量（8×10^-7m³/s³）略大于潜热（7×10^-7m³/s³）.     

南京市大气颗粒物PM1中重金属污染的磁学诊断

在南京仙林地区采集大气PM₁,分析PM₁的磁学参数及其中重金属浓度的季节差异,以PM₁中重金属浓度为输出目标,以气象因子、PM₁浓度和磁学参数作为输入变量,采用支持向量机构建重金属磁学诊断模型.结果显示,PM₁的年均浓度为26.31μg·m^-3,PM₁和其中绝大部分重金属如：As、Cd、Cu、Pb、Zn等的平均浓度在冬季最高,其次为春季,夏季和秋季较低.PM₁中磁性矿物以亚铁磁性矿物为主,低频磁化率在冬季最高,春季最低,饱和等温剩磁和硬剩磁在夏季最高,秋季最低.主成分分析表明,PM₁中重金属与磁性矿物之间的来源具有一定差异,且同时受到气象因素的影响.当模型输入变量加入了磁学参数时,支持向量机对每个重金属模拟的训练和验证相关系数R值均有所提高,且均>0.8.其中,对As、Pb、Zn的模拟训练和验证R值均>0.85,同时误差也较低.大气颗粒物磁学特征可用于对其中重金属浓度进行模拟,不...     

武汉市道路尘埃污染中磁学指标与重金属含量对比

对武汉市不同功能区的道路尘埃进行环境磁学和化学分析的综合研究.结果显示:尘埃中的磁性矿物含量在空间分布上具有较大的差异,平均磁化率为工业区(7.36×10~(-6)m~3/kg)交通沿线(5.38×10~(-6)m~3/kg)商业区(3.76×10~(-6)m~3/kg)开发区(2.26×10~(-6)m~3/kg)和风景区(2.48×10~(-6)m~3/kg).工业活动和交通因素是造成区域尘埃中磁性矿物含量升高的主要原因,地理位置和人口密度对尘埃中磁性矿物的含量也有一定的影响.岩石磁学研究结果表明:尘埃中的磁性载体以亚铁磁性矿物为主,部分样品中含有不完整反铁磁性矿物.扫描电镜和能谱分析显示:人类活动产生的磁性颗粒(铁的氧化物和铁的硅铝酸盐)一般呈球形,自然成土过程中形成的不规则状磁性颗粒(磁赤铁矿).污染负荷指数与磁化率(R~2=0.870)、饱和等温剩磁(R~2=0.665)等表征磁性矿物含量的参数呈显著正相关.因此,尘埃的磁学参数可以作为重金属含量的参考指标.     

国庆期间南岭背景大气中PAN的浓度特征与来源

为了评估华南地区国庆期间频发的大范围区域光化学污染事件对华南背景大气的影响,2018年国庆节前后（9月19日~10月19日）,在广东南岭国家大气背景站对光化学污染的代表产物过氧乙酰硝酸酯（PAN）开展了连续在线观测,并对PAN的浓度特征和来源进行了分析.结果表明,研究期间南岭PAN的平均体积浓度为（0.66±0.54）×10^-9,最大值为2.33×10^-9,显著高于国内外其他背景站点（（0.21~0.44）×10^-9）,且PAN的夜间浓度一直维持在较高的水平;PAN和O₃（r=0.90）、NO₂（r=0.87）的相关性较强,通过PAN和O₃的线性拟合估算出O₃的大气背景体积浓度为（46.22±0.65）×10^-9,表明南岭光化学反应十分活跃;受区域光化学污染事件的影响,国庆期间南岭PAN的浓度显著升高,达到（1.18±0.45）×10^-9,而同期NO/NO₂比值降低,导致PAN大气寿命延长,有利于PAN的本地累积;结合气团后向轨迹,潜在源贡献分布以及前体物NO₂的全国分布特征分析,发现国庆期间高浓度PAN主要来自湖南,湖北、河南、江西等华中地区.     

包埋固定化硝化污泥处理氨氮废水的过程特性

采用聚乙烯醇（PVA）包埋硝化效能良好的活性污泥制备固定化颗粒,针对不同初始氨氮浓度的模拟废水,基于序批式间歇反应器小试实验,探讨了包埋颗粒的传质效能与氮去除过程特性.实验结果表明：颗粒体积投加率为10%,实验水温为26~30℃,pH值为7.5~8.5,反应器DO浓度为4~5mg/L的条件下,各初始氨氮浓度（50~400mg/L）稳定期包埋颗粒最大氨氮去除负荷为61.8~242.3mgN/（L-particles·h）.包埋颗粒对氨氮的去除较符合零级反应动力学模型,其最大氨氧化速率（μ_max）为271.40mgN/（L-particles·h）,半饱和常数K_s为66.69mg/L,包埋颗粒内氨和氧的有效扩散系数（D_e）分别为0.467×10^-9m²/s、0.279×10^-9m²/s.SEM观察和比表面积测试结果表明,与新鲜颗粒相比,稳定期颗粒内部的比表面积和平均孔径增加.包埋颗粒,活性污泥,包埋颗粒与活性污泥混合3种体系对比实验表明,各初始氨氮浓度条件下混合体系可显著强化生物硝化与脱氮过程,并发生同时硝化反硝化现象.     

全球近地层臭氧时空分布特征及其来源解析

根据东亚酸沉降网（EANET）和全球温室气体数据中心（WDCGG）等观测资料,对比各地区近地面O₃的季节变化特征,在全球大气化学传输模式MOZART-4中引入在线源追踪方法,结合收支分析,确认各项作用对不同地区O₃的贡献量.研究表明,模拟结果能够再现各地区O₃的季节变化特征以及收支量：清洁背景地区（海洋站居多）近地面O₃各项收支量较小,体积分数在-3×10^-9-3×10^-9/d之间,且净的化学作用大多处于损耗O₃的状态;大多数陆地测站净的光化学作用为产生O₃（约33.8×10^-9/d）.近地面O₃的源主要来自对流层内部,平流层的贡献较小（约10×10^-9）.对于极地及清洁背景地区,平流层的贡献是O₃季节变化的重要原因.平流层的贡献呈现明显的季节变化,即冬季最大（约20.7×10^-9）,夏季最低（约2×10^-9）.     

二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺与Cu2+的螯合稳定性

以聚丙烯酰胺、甲醛、氢氧化钠、二硫化碳为原料制备了重金属螯合絮凝剂二硫代羧基化羟甲基聚丙烯酰胺（DTMPAM）,采用紫外分光光度法测定了DTMPAM与Cu²⁺形成的螯合物在不同Cu²⁺浓度、二硫代羧基（—CSS^-）浓度、不同pH值下的紫外吸收光谱,确定了螯合物的配位比,考察了螯合物DTMPAM-Cu在不同pH值、不同—CSS^-浓度下的稳定性,并计算了其稳定常数.结果表明,DTMPAM在207和226nm处出现最大吸收峰,而螯合物DTMPAM-Cu分别在220和260nm处出现最大吸收峰,最大吸收峰发生红移.在不同的—CSS^-（3.0×10^-5~6.0×10^-5mol/L）浓度和pH值（3.0~9.0）下,DTMPAM中的—CSS^-与Cu²⁺的螯合比均为2：1;当—CSS^-浓度为3.0×10^-5~6.0×10^-5mol/L时,DTMPAM-Cu的螯合稳定常数对数值lgβ₂在10.5725~11.4473之间,随着—CSS^-浓度增大,螯合稳定常数略有减小.不同pH值下,DTMPAM-Cu的螯合稳定常数各不相同,当体系pH值为3.0~5.0时,随着pH值的升高,DTMPAM-Cu的稳定常数逐渐升高,当pH值为6.0~9.0时,DTMPAM-Cu的稳定常数整体上略有所降低.     

上海市大气颗粒物生物毒性及二噁英呼吸暴露风险评价

使用Vibrio fischeri发光细菌法,评价了工业区和居民区大气颗粒物悬浮液的细菌毒性,并对颗粒物暴露后的老鼠毒性效应进行了分析和讨论;应用HRGC-HRMS研究了工业区大气中二噁英浓度水平及组分特征,并在此基础上开展了二噁英呼吸暴露风险评价.结果显示：工业区大气颗粒物的细菌毒性要明显高于居民区,表明急性毒性结果与局地污染排放密切相关;不同粒径分布的大气颗粒物细菌毒性结果产生显著差异,证明毒性成分主要吸附在较细粒径的颗粒物上.强有力的证据表明,颗粒物暴露后的肺组织病理损伤与氧化性自由基过量产生有关,因此与自由基相关的毒理机制可作为下一步深入研究的路径.4个采样点主动采样、被动采样和大气沉降样品二噁英浓度范围分别为0.034~1.29pg/m³、0.031~0.103pg/m³和0.226~4.67pg/（m²·d）,平均值分别为0.366pg/m³、0.063pg/m³和1.82pg/（m²·d）;优势组分分别为2,3,4,7,8-PeCDF、2,3,4,6,7,8-HxCDF、1,2,3,6,7,8-HxCDF和1,2,3,4,7,8-HxCDF,2,3,4,7,8-PeCDF、1,2,3,7,8-PeCDD、2,3,7,8-TCDD和2,3,7,8-TCDF,2,3,4,7,8-PeCDF、1,2,3,7,8-PeCDD、2,3,4,6,7,8-HxCDF和1,2,3,6,7,8-HxCDF.成人和儿童呼吸暴露量最大值分别为9.74×10^-2pg/（kg·d）和1.28×10^-1pg/（kg·d）,均低于0.4pg/（kg·d）（呼吸进入人体的每日允许摄入量）,表明暴露风险处于可接受水平.     

宝鸡城市主干道植被叶子滞尘对环境污染的磁学响应

为探究城市主干道植被滞尘对环境污染的磁学响应,采集宝鸡市道路两侧不同类型植被叶子进行系统的环境磁学测试。结果表明:街道两侧植被叶子主要为低矫顽力的多畴磁铁矿和磁赤铁矿,同时含有高矫顽力赤铁矿。城市道路叶子磁性矿物浓度高于校园清洁区,载磁矿物粒径集中在0.1~5 μm,其中离交通线较远的草本粒径相对较细,为0.1~1 μm。同一高度不同时间(5月和11月)植被记录的环境污染存在差异,距地表0.05 m草本和4 m处乔木的叶子5月记录的污染较11月严重,而0.25 m和1 m处的灌木11月污染较重。城市主干道空间分布呈现两个污染峰值区,分别为包含姜谭路与宝福路的A区和东风路所在B区,这与繁忙的交通和区域内分布的重工业企业有关。     

2016年冬季寿县一次边界层低空急流对污染物扩散的影响

利用安徽寿县地区2016年12月16~17日的观测资料与模拟资料,分析了一次夜间边界层低空急流对PM_2.5扩散的影响.此过程中,急流分布范围广,强度大,最大风速可达10~12m/s,而且风向随高度有明显转向,高低层风向差可达90°.急流发展过程中,急流轴基本位于200m以下,急流的最小风速高度出现在400~800m之间.通过分析可知,对于不同高度,急流对污染物扩散的影响存在明显差异.地面至急流轴范围内,PM_2.5总体减少.急流的出现使湍流混合明显增强,在湍流作用下污染物向上混合,使该层PM_2.5显著减少,净质量通量的峰值可达-103×10^-3μg/(m²·s).急流的水平输送可带来上风方较为清洁气团,同样减少了该层的PM_2.5浓度.但与湍流作用相比其影响较小,净质量通量仅为-2.9×10^-3μg/(m²·s).急流存在时,还会加强向下的垂直风速,在垂直输送作用下,上层污染物向下输送,增加了该层PM_2.5浓度,净质量通量约为11×10^-3μg/(m²·s).急流轴至风向转变高度之间,PM_2.5总体增加.这是由于湍流作用将低层高浓度污染物输送至该层,使PM_2.5浓度增加,净质量通量约为23.9×10^-3μg/(m²·s);水平输送作用使该层PM_2.5浓度略有增加,净质量通量约为2.3×10^-3μg/(m²·s);而垂直输送作用带来了高处较为清洁的气团,减少了PM_2.5浓度,净质量通量约为-6.6×10^-3μg/(m²·s).风向转变高度至LLJ最小风速高度之间,PM_2.5总体增加.湍流作用仍占主导,净质量通量约为17.8×10^-3μg/(m²·s);垂直输送作用稍有贡献,净质量通量约为1.4×10^-3μg/(m²·s);而水平输送起减少作用,净质量通量约为-3.7×10^-3μg/(m²·s).