我国大气污染源排放清单发展历程和对策建议

为进一步推动我国大气污染源排放清单的发展,详细回顾了我国大气污染源排放清单的发展历程及面临的挑战.我国大气污染源排放清单起步于20世纪80年代,2000年之后尤其是2014年,原环境保护部发布了一系列大气污染源排放清单编制技术指南,使我国大气污染源排放清单工作得到了迅速发展.30多年来基本形成了结合我国实际情况的大气污染源分类、大气污染物排放系数、大气污染物排放量确定方法等大气污染源排放清单相关技术方法.但目前我国尚未建立起排放清单编制的规范化工作程序,国家、省级和城市级环保部门在大气污染源排放清单工作中的分工尚不明晰,清单编制没有融入日常环境管理工作中,现有排放清单工作和研究成果相对分散、缺乏系统性,排放清单对环境管理的支撑作用尚未得到充分发挥.在综合分析了我国大气污染源排放清单取得的进展和面临挑战的基础上,提出如下建议:进一步完善我国大气污染源排放清单技术体系,使排放清单工作制度化、程序化、规范化,明确国家、省级和城市级环保部门在大气污染源排放清单工作中发挥的作用,使大气污染源排放清单成为各级环保部门每年必须完成的工作;进一步推广结合网格化管理、基于区县和乡镇调研的城市大气污染源排放清单编制技术;加强排放清单校核和不确定性分析研究等.      

中国工业源挥发性有机物排放清单

以工业源挥发性有机物（VOCs）为研究对象,在前期建立的工业源典型污染源分类系统基础上,对污染源系统和重要污染源排放系数进行修正和更新,采用排放系数法建立了2018年我国工业源VOCs排放清单.结果表明,2018年我国工业源VOCs排放量为12698 kt.含VOCs产品的使用环节贡献最大,占工业源排放总量的59%.工业涂装、印刷和包装印刷、基础化学原料制造、汽油储存与运输和石油炼制是排放量贡献最大的5大污染源,占工业源排放总量的54%;广东、山东、浙江和江苏是工业VOCs贡献最大的4个省份,排放总量占工业源VOCs总量的41%.海南、宁夏、西藏、黑龙江和新疆这5个省单位工业增加值VOCs排放强度最大,均超过了80 t ·（亿元）^-1.大多数省份工业VOCs排放主要来自含VOCs产品的使用环节;采用Monte Carlo模拟2018年我国工业源VOCs排放清单95%置信区间不确定度为［-32%,48%］.     

空气污染源排放清单编制基本程序及其运行机制

空气污染源排放清单编制工作的基本程序包括建立坐标系、建立空气污染源数据库、编制排放清单和排放报告；排放清单编制工作必须建立领导机构、工作机构和运行机制。     

关中地区陶瓷行业VOCs排放系数测试与校正研究

挥发性有机物是大气污染物监测的新指标,污染物排放系数的确定是污染源清单编制的基础和重点。结合陕西省关中地区陶瓷行业特点,分建筑陶瓷、工艺陶瓷和建筑砖瓦三种类型对VOCs排放系数进行测试分析。结果表明,以非甲烷总烃计算,关中地区陶瓷行业三种类型VOCs排放系数为0. 009 2~0. 056 g/kg产品,远低于国家发布的挥发性有机物各类源排放系数中建筑陶瓷的排放系数。建议国家相关部门在挥发性有机物排放核算中结合实际情况,校正陕西省关中地区陶瓷行业VOCs排放系数为0. 01~0. 06 g/kg产品。     

环境管理数据在大气污染物排源放清单编制中的应用及改进对策

编制大气污染物源排放清单(以下简称"排放清单")需要获取大量污染源活动水平及污染物排放量数据,整个过程的人力、物力耗费巨大。目前,我国已建立了包含环境统计、污染源监测和排污许可三大数据体系在内的多来源环境管理数据体系,可考虑将其运用到排放清单编制工作中。然而,当前环境管理数据体系下的污染源类别和污染物种类涵盖不全,时间分辨率不高,空间分辨率不足,难以满足精细化排放清单编制要求,本文建议可扩大环境统计年报调查范围、细化调查指标,促进现有环境管理数据融合共享,创新大气污染源清单编制手段。     

工艺过程源和溶剂使用源挥发性有机物排放成分谱研究进展

工艺过程源和溶剂使用源是我国大气挥发性有机物(VOCs)最主要的工业来源,近年来源成分谱的研究逐步受到重视.本文总结梳理了2000年以来国内外有关工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs特征的相关研究,对比分析了不同研究结果的差异,结合不同研究的对象和方法,探讨了影响溶剂使用和工艺过程源排放成分谱研究的主要影响因素.结果表明,工艺过程源下分的32个三级子类(参照国家《大气挥发性有机物源排放清单编制技术指南》源分类方法)中,有相关研究报道的包括八类;溶剂使用源下分的10个三级子类中,有相关研究报道的包括四类.总体而言,细化的行业研究种类比较少,不同行业排放VOCs组成差异大,可比性较差.污染源采集测试方法对同一行业源排放成分谱研究结果有较大影响.此外,成分谱中VOCs物质名录的不统一也不利于不同研究结果的比较;含氧VOCs是上述两类污染源排放的重要组分,需要纳入测量范围.未来,有必要建立开放交互式的工艺过程源和溶剂使用源排放VOCs成分谱库平台,鼓励并形成不同研究结果的共享及录入机制;并建立相关研究成果数据入库规范,包括研究的对象、方法、地区、时段以及样本量等详细信息,以便开展不同VOCs源成分谱不确定性评判.     

四川省人为源挥发性有机物组分清单及其臭氧生成潜势

基于调研文献测试数据,对不含含氧有机物（oxygenated volatile organic compounds,OVOCs）组分的源成分谱进行修订和重构,得到归一化的VOCs源成分谱,根据2015年四川省大气污染源排放清单建立了基于源成分谱的1 km×1 km VOCs组分排放清单,并估算其臭氧生成潜势以评估对臭氧生成的影响.所建立的VOCs源成分谱库包括45个源成分谱和519种组分,由于针对富含OVOCs的生物质燃烧和汽车排放等源类进行了修订和重构,因此所建立的源成分谱库对于VOCs组分清单构建和源解析具有更好地应用性.VOCs组分清单结果表明,四川省人为源VOCs总排放量为773.8 kt,其中烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃、OVOCs、卤代烃和其它VOCs分别占VOCs总排放量的21.6%、10.0%、1.7%、28.0%、26.2%、4.2%和8.3%,总臭氧生成潜势（ozone formation potential,OFP）为2584.9 kt,上述各类VOCs分别占总OFP的6.9%、26.1%、0.5%、42.3%、23.2%、0.4%和0.5%.四川省各城市VOCs排放组分均以芳香烃、OVOCs和烷烃为主,但亦存在显著差异：成都、雅安、阿坝、甘孜和凉山机动车排放贡献较大,烷烃排放量占VOCs排放总量的比例较高;攀枝花为工艺过程源贡献较大的重工业城市,烷烃排放量占比较高;德阳、眉山、遂宁和资阳溶剂使用源排放较大,OVOCs排放量占比较高.四川省VOCs排放量和OFP较大的组分主要集中分布于人口和工业较为密集和发达的四川盆地区域以及凉山和攀枝花的部分地区,其中间-二甲苯和甲苯主要贡献源为溶剂使用源,导致其在城市建成区的分布更为集中,生物质燃烧对乙烯和甲醛排放有大量贡献,造成其在农业发达的川东和川南的耕地区域有大量分布.     

天津津南区大气污染物小尺度精细化源清单

以天津市津南区空气站周边3 km为研究对象,基于拉网式实地调查,获得了该地区2016年各类典型行业污染源详细的活动水平数据,以大气污染物排放清单编制指南为参考,建立了2016年天津市津南区空气站周边3 km大气污染源排放清单,并构建了PM_(2.5)、PM_(10)、SO_2、NO_x、CO和VOCs等6项污染物的100 m×100 m空间网格分布图。结果表明,2016年天津市津南区空气站周边3 km大气污染源的排放总量为:PM_(2.5)(212.72 t)、PM_(10)(529.79 t)、SO_2(101.97 t)、NO_X(1 181.93 t)、CO(3 272.10 t)、VOCs(423.62 t);PM_(2.5)、NO_X、CO、VOCs的最大排放源都是道路机动车,贡献率分别为22.10%、92.84%、71.15%、74.52%;SO_2的最大排放源是散煤(43.25%);PM_(10)的最大排放源是裸地(29.33%)。天津市津南区改善空气质量应从道路交通优化、控制散煤、锅炉改燃3方面入手。     

海峡西岸经济区大气污染物排放清单的初步估算

以2009年为基准年,结合污染源普查数据、统计年鉴及工业活动、居民生活等多个方面对海峡西岸经济区包括SO2、NOx、PM2.5、VOCs和NH3在内的大气污染物的排放量进行了估算,建立了海西区大气污染物排放清单.结果发现,上述5类污染物基准年的排放量分别为40.67×104、55.84×104、50.57×104、152.26×104和26.18×104t.其中,SO2、NOx及PM2.5的排放主要来自电厂,占排放总量的比例分别为25.58%、34.89%和38.75%;VOCs和NH3的主要排放源分别来自植被排放和养殖业,其贡献量分别为49.12%和47.07%.采用GIS对排放清单进行网格化处理,得出SO2、NOx及PM2.5的高排放强度区域与固定源的空间分布较为一致.此外,结合国家和地方"十二五"发展规划,采用情景分析方法估算了2015年海西区大气污染物的排放清单.与基准年相比,SO2、NOx和NH3的排放量呈下降趋势,PM2.5和VOCs的排放量呈大幅度增加.基准年排放清单的不确定性分析显示,VOCs排放估算的不确定度最大,为225%.     

基于WRF-Chem模拟验证的天水市主城区大气污染源排放清单

通过部门调研、现场调查和遥感解译等方法获取天水市主城区大气污染源活动水平数据,采用排放因子法估算了天水市主城区 10类污染源的9种污染物排放量,构建了2019年天水市主城区高分辨率排放清单,并采用横向比较法和模式验证法评估了排放清单的合理性.结果表明:(1)2019年天水市主城区 SO2、NOx、CO、VOCs、NH3...     

港口自有移动源大气污染物排放清单

基于全面开展大气污染源排放清单编制工作的要求,研究制定了天津市港口自有移动源排放清单.对道路和非道路移动源各源类6种大气污染物建立了分辨率为3 km×3 km的网格化排放清单,并分析其污染物排放时空分布特征,利用蒙特卡罗方法分析了清单的不确定性.结果表明,2020年港口自有移动源共排放PM₁₀ 148.22 t、 PM_2.5 135.34 t、 SO₂ 1 061.04 t、 NO_x 4 027.16 t、 CO 756.60 t和VOCs 237.07 t,其中道路和非道路移动源污染物总排放量占移动源排放量的比例分别为6.66%和93.34%.全港区自有道路移动源机动车污染物排放的主要贡献源是小型、中型、大型载客汽车(汽油)和重型载货汽车(柴油),非道路移动源排放的各污染物的主要贡献源均是船舶和工程机械.不确定性分析结果表明,移动源总体不确定性范围为-13.3%～16.53%.     

新疆农用拖拉机排放清单及特征研究

分别应用参数本土化的NON-ROAD模型和生态环境部发布的《非道路移动源大气污染物排放清单编制技术指南》估算了新疆1993—2018年农业生产用拖拉机PM₁₀、PM_2.5、HC、NO_x和CO等污染物排放清单.同时,结合NON-ROAD模型特性、排放清单和区域现状,从定量和定性2个维度剖析了2种排放清单编制方法的适应性和污染物排放演变态势.最后,基于3种不同方法对污染物排放的潜在影响因素进行分析.结果表明：①基于参数本土化的NON-ROAD模型在建立特定区域排放清单方面具有一定参考价值.②1993—2018年新疆农用拖拉机污染物排放呈现出平稳上升、波动、快速增长、平稳、下降等不同态势,总体上,1993—2017年污染物排放增加25156.69 t,但在2018年出现较大幅度下降,同时单位功率排放也明显下降,表明近年来采取的强有力排放控制措施在抑制大气污染物排放方面的成效明显.③2006年之后大中型拖拉机年均排放总量占比为70.9%,小型拖拉机年均排放占比为29.1%,短期内随着时间的推移两者的差距将越来越大,揭示大中型拖拉机是污染物排放控制的关键.④对污染物排放影响因素的定量分析结果发现,农业经济发展水平对区域污染物排放总量变化起决定性作用.本研究在建立污染物排放清单、污染物排放影响因素定量分析及区域污染物排放治理政策制定方面有一定参考价值.     

基于LHS-MC青岛市工业源VOCs排放清单及不确定性

采用自下而上法,逐一采集企业活动水平,抽样调查企业获取治理措施变量,使用优化后的排放系数法建立青岛市工业源VOCs排放清单,同时将MC和LHS方法联合,模拟单变量和多变量对VOCs清单不确定性影响.结果表明,2019年青岛市工业源VOCs排放总量为4.47万t （未优化排放系数法：3.11万t）,排放贡献较大行业依次为橡胶与塑料制品业、金属制品业、石油/煤炭及其他燃料加工业,占总量40.26%.多变量模拟的不确定性高于单变量,工艺过程源（-9.72%~230.51%）和溶剂使用源（-14.14%~122.77%） VOCs清单的不确定性明显高于燃烧源（-15.62%~36.41%）.影响VOCs清单不确定性的行业和主要因素为：化工、造纸和纺织（排放因子）;金属制品、汽车制造和化工（去除率和设施运行率）;石油加工和黑色金属冶炼（样本数少）.VOCs排放主要集中在：西海岸新区东部、大珠山北部、即墨区南部、城阳区北部、胶州市东北部、平度市建成区和莱西市东南部.     

城市尺度高空间分辨率VOCs组分排放清单构建方法与应用

挥发性有机物(VOCs)是影响大气复合污染形成的关键前体物,来源众多且化学组成差异较大. 为满足城市尺度VOCs精准管控需求,本文基于“自下而上”的人为源活动水平数据与植被遥感资料,并与文献调研和实测VOCs源谱信息相耦合,采用排放因子法构建了城市尺度高空间分辨率VOCs组分清单的编制方法,并以河南省驻马店市为研究区域开展应用. 结果表明:①本文构建的清单编制方法能够获取城市尺度高空间分辨率的VOCs组分排放清单,根据现阶段可获取的活动水平分辨率,清单分辨率可在1 km×1 km及以上. ②驻马店市烯烃组分排放量最高,其次是烷烃和含氧VOCs (OVOCs),其中排放量较高的物种为异戊二烯、苯乙烯和乙酸乙酯等;对于臭氧生成潜势(OFP),烯烃和OVOCs是主要贡献者,OFP贡献较高的物种为异戊二烯、乙烯、乙醛和甲醛等;在空间分布上,研究区域VOCs排放空间分布呈明显差异,林地茂密、工业企业密集、人口和路网密度较大的区域VOCs排放量较高. ③将清单结果与受体模型解析结果对比发现,二者在主要源类的识别上基本一致,印证了所构建清单的可靠性. 对比PMF解析因子谱和清单参考源谱发现,清单参考源谱中燃烧源以及工艺过程和溶剂使用源适用性较好,移动源谱适用性较低. 研究显示,驻马店市VOCs总量及组分排放空间特征明显,高空间分辨率清单可为城市差异化管理提供基础.      

长江三角洲地区人为源大气污染物排放特征研究

在收集整理长江三角洲地区（简称＂长三角＂）各城市人为大气污染源资料的基础上,采用以＂自下而上＂为主的方法建立了2007年长三角地区人为源大气污染物排放清单.清单结果显示,2007年长三角地区的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、VOCs和NH3等大气污染物排放总量分别达到2391.8、2292.9、6697.1...     

江苏省人为源挥发性有机物排放清单

掌握VOCs排放特征是研究区域大气复合污染特征和控制策略的前提. 对江苏省VOCs人为源进行系统分类,收集活动水平数据,应用国内外排放因子研究成果及江苏省行业调研结果,采用排放因子法建立了江苏省2010年分行业、分城市的人为源VOCs排放清单. 结果表明:江苏省人为源VOCs排放总量约为179.20×104t,其中化石燃料燃烧源、生物质燃烧源、工业过程源、溶剂使用源、移动源、油品储运源的排放量分别占排放总量的24.1%、3.3%、22.3%、25.3%、18.4%和6.6%,工业过程源中石油炼制、有机化工、医药制造是重点行业,溶剂使用源中机械装备制造、电子设备制造是重点行业. 南京、苏州、无锡、常州、南通5个苏南城市VOCs排放量明显高于苏北和苏中地区,占全省总排放量的60.0%,苏州、南京、无锡排放量居前3位. 各城市化石燃料燃烧源和移动源排放所占比例均超过10.0%,其他重点行业差异显著,其中南京市为石油炼制、有机化工,苏州市为有机化工、机械涂装,无锡市为有机化工、电子设备制造.      

Temporal variations and source apportionment of volatile organic compounds at an urban site in Shijiazhuang, China

Shijiazhuang, the city with the worst air quality in China, is suffering from severe ozone pollution in summer. As the key precursors of ozone generation, it is necessary to control the Volatile Organic Compounds (VOCs) pollution. To have a better understanding of the pollution status and source contribution, the concentrations of 117 ambient VOCs were analyzed from April to August 2018 in an urban site in Shijiazhuang. Results showed that the monthly average concentration of total VOCs was 66.27 ppbv, in which, the oxygenated VOCs (37.89%), alkanes (33.89%), and halogenated hydrocarbons (13.31%) were the main composite on. Eight major sources were identified using Positive Matrix Factorization modeling with an accurate VOCs emission inventory as inter-complementary methods revealed that the petrochemical industry (26.24%), other industrial sources (15.19%), and traffic source (12.24%) were the major sources for ambient VOCs in Shijiazhuang. The spatial distributions of major industrial activities emissions were identified by using geographic information statistics system, which illustrated the VOCs was mainly from the north and southeast of Shijiazhuang. The inverse trajectory analysis using Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory (HYSPLIT) and Potential Source Contribution Function (PSCF) clearly demonstrated the features of pollutant transport to Shijiazhuang. These findings can provide references for local governments regarding control strategies to reduce VOCs emissions.     

鹤壁市大气挥发性有机物源排放清单研究

采用排放系数法与“自下而上”的活动水平数据收集方法,建立了鹤壁市化石燃料固定燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、储存运输源、废弃物处理源等固定源、移动源、餐饮油烟和生物质燃烧等面源的VOCs排放清单.结果表明：鹤壁市2017年VOCs排放总量为8829.7t.其中,工艺过程源排放量最大（3052.5t）,占VOCs总排放量的32%;其次是移动源（2712.8t）和溶剂使用源（1447.1t）,分别占总排放量的29%和15%;从空间分布看,浚县的VOCs排放量最大（3444.0t）,其次为淇滨区（1519.4t）、山城区（1516.0t）、淇县（1103.8t）和鹤山区（1041.9t）;其中,机动车（1932.0t）、建材冶金（903.6t）、化学制品制造（829.6t）、橡塑（646.8t）等VOCs排放量较大.对比河南省省会郑州市、同为煤炭资源型城市焦作市,鹤壁市的VOCs排放总量是郑州市的1/11,焦作市的1/3.但鹤壁市单位面积的VOCs排放量较大,是郑州市的1/3,焦作市的1/2,且鹤壁市单位GDP的VOCs排放量与郑州市和焦作市非常接近.说明鹤壁市VOCs排放总量低,但排放强度较高,仍需要加大减排力度.根据本清单的研究结果,建议鹤壁市可着重加强工艺过程源和移动源的减排,重点减排区域为浚县、鹤山区和淇滨区的交汇地带,重点减排机动车、建材冶金、化学制品制造等;此外,还应关注橡塑、餐饮油烟、工业生物质锅炉等行业的VOCs排放.     

京津冀区域人为源VOCs排放特征及管控策略

挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是细颗粒物(PM_2.5)与臭氧(O3)的重要前体物,对我国城市复合污染的形成有重要影响,京津冀区域大气污染问题严峻,VOCs排放源类别复杂,且排放量基数大,亟需形成有效的VOCs管控策略.因此选取京津冀区域人为源VOCs排放为研究对象,建立2018年分行业分物种VOCs排放清单,并基于实测与文献调研的行业VOCs成分谱数据,获取各排放源臭氧生成潜势(ozone formation potential, OFP)与二次有机气溶胶生成潜势(secondary organic aerosol formation potential, SOAP),同时构建VOCs排放源优先控制分级技术方法,计算各排放源分级指数,明确优先控制排放源目标.结果表明：(1)京津冀区域2018年人为源VOCs排放总量为214.0×10⁴ t,其中芳香烃、烷烃与含氧有机物为主要物种.(2)小型客车、工业防护涂料、重型货车、焦化行业是OFP与SOAP的最主要来源.(3)工业防护涂料、小型客车、重型货...