基于两种受体模型的太原市大气降尘来源解析及季节变化特征

于2019年11月至2020年12月期间在典型工业城市太原市开展了降尘采样和降尘化学组分分析.采样期间,太原市平均降尘量约为7.9t/(km²·30d),并呈现在4~6月较高.在选取的8个监测区域中,清徐和巨轮的平均降尘量较高,分别为10.7t/(km²·30d)和10.6t/(km²·30d).降尘化学组分质量中地壳元素(Ca、Si、Al)占比较高,巨轮和桃园监测区域的降尘中Fe元素的质量显著高于其他监测区域.将降尘量和化学组分分析结果分别纳入正定矩阵因子分解(PMF)和偏目标转换-正定矩阵分解(PTT-PMF)两种受体模型中对太原市降尘进行了定量来源解析.通过比较两种受体模型的拟合性能和解析的因子谱发现:PTT-PMF受体模型相较于PMF能够更好地区分出降尘中城市扬尘源和建筑尘源这两类相似的尘源.结果表明,太原市降尘主要有六种来源:城市扬尘源(PMF:35%,PTT-PMF:35%)、建筑尘源(PMF:29%,PTT-PMF:28%)、钢铁工业源(PMF:14%,PTT-PMF:14%)、燃煤源(PMF:13%,PTT-PMF:12%)、二次无机盐(PMF:5%,PTT-PMF:6%)、机动车尾气排放源(PMF:4%,PTT-PMF:5%).两种受体模型得到的平均来源贡献结果相似,而建筑尘源和钢铁工业源的季节变化趋势则有一定的差异.粗粒径源类(城市扬尘源和建筑尘源)是太原市降尘的主要来源,两者对降尘的贡献率超过了60%,并在春季贡献率(4~6月)较高.     

上海大气PM2.5来源解析对比:基于在线数据运用3种受体模型

于2014年12月2～24日在上海市城区对大气中细粒子及其化学组分进行了在线连续观测,基于在线数据运用正定矩阵因子分析法(PMF)、化学质量平衡法(CMB)和多元线性模型(ME2)这3种受体模型开展颗粒物源解析并进行相互验证.结果显示,基于在线数据共获得了8类污染源,包括二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳、重油燃烧源、工业源、移动源、扬尘源和燃煤源.其中二次硝酸盐、二次硫酸盐、二次有机碳等二次污染源(44.9%～64.8%)对PM_(2.5)的贡献最大,移动源(16.8%～24.8%)和燃煤源(5.6%～14.9%)的贡献次之,其他源类的贡献相对较小. 3种模型获得的污染源特征组分和来源结果对比表明, 3种模型获得的二次硫酸盐、二次硝酸盐、二次有机碳、移动源的源解析结果较接近,说明模型对这4类源的模拟较好.ME2和PMF模型对燃煤源、扬尘源的拟合结果要好于CMB;工业源则是CMB的结果更好.     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

关中地区背景点位环境空气PM2.5来源解析与多模型结果对比

为研究关中地区远郊背景点位大气PM_2.5污染来源,于2014年12月-2015年10月在西安市区西南方向约34 km的背景点位（农村区域,108°44'13"E、34°00'53"N）开展样品采集,共获得218个有效样品,对29种化学组分进行了分析,并运用ME2和PMF模型进行同步解析、相互验证.结果表明:ME2和PMF模型各解析出5类因子,分别为二次无机盐、机动车尾气排放、生物质燃烧、煤烟尘和土壤尘.其中,二次无机盐分担率为42.23%~42.74%,是首要贡献源类,机动车尾气排放（22.40%~24.53%）、煤烟尘（14.57%~14.73%）、生物质燃烧（11.88%~13.42%）是另外3种主要贡献源,而土壤尘（6.28%~7.22%）分担率相对较小. 2种模型同步解析大气颗粒物来源对比表明,ME2和PMF模型同步解析结果一致,各源类的日贡献浓度均呈正相关,其中二次无机盐、机动车尾气排放、土壤尘的相关性较强,R2在0.876~0.960之间,表明解析结果可信.      

基于在线监测的南京仙林PM2.5组分特征与来源解析

为了研究南京市PM_2.5的污染特征及来源贡献,于2018年3月至2019年2月在南京仙林地区进行PM_2.5组分的在线监测,运用PMF和CMB受体模型,开展PM_2.5的来源解析.结果表明,观测期间南京市PM_2.5平均质量浓度为54.3μg/m³,其中冬季平均浓度76.4μg/m³.PM_2.5的主要组分为NO₃^-（21.3%~30.8%）、SO₄^2-（18.9%~23.5%）、NH₄⁺（14.3%~16.2%）.从全年平均来看,PMF模型得到的PM_2.5解析结果为：二次无机气溶胶（54.9%）、燃煤源（17.4%）、二次有机气溶胶（7.4%）、机动车排放源（7.1%）、工业源（4.9%）、扬尘源（4.8%）、其他源（3.4%）;CMB模型得到的PM_2.5解析结果为：硝酸盐（33.0%）、硫酸盐（24.0%）、燃煤源（16.4%）、机动车排放源（8.4%）、二次有机气溶胶（7.1%）、扬尘源（5.7%）、其他源（2.9%）、工业源（2.4%）.不同季节PM_2.5来源有所差异,夏冬季二次无机气溶胶占比大于春秋季,春冬季燃煤占比最大,二次有机气溶胶在秋季占比最大.结合2017年南京市大气污染源排放清单,对二次气溶胶贡献进行再解析,得到南京仙林地区PM_2.5主要贡献来自燃煤源（PMF：34.14%,CMB：33.82%）,机动车排放源（PMF：27.33%,CMB：29.33%）以及工业源（PMF：26.76%,CMB：24.77%）.可见,影响南京仙林地区PM_2.5的污染源主要来自燃煤源、机动车排放源和工业源,基于在线组分监测、利用PMF和CMB模型得到的PM_2.5源解析结果具有较好的一致性.     

基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM_2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).     

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

加入SOA示踪的深圳大气PM2.5受体模型源解析

为厘清包括二次有机气溶胶（SOA）在内的深圳市区PM_2.5各种一次和二次来源贡献,本文于2017年9月2日~2018年8月29日在深圳市大学城点位开展PM_2.5样品采集,并进行化学组分和水溶性有机物（WSOM）质谱测量,共获得162组有效数据.观测期间深圳市大气PM_2.5平均质量浓度为26μg/m³,在传统PMF源解析的基础上加入羧基离子碎片（CO₂⁺）作为SOA的示踪物,加入水溶性有机氧（WSOO）用于计算各因子O/C,验证有机物解析效果.结果表明,SOA可以被独立解析出,其O/C明显高于其他一次污染源中有机物;机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA为最主要的4个源,对PM_2.5质量浓度的贡献分别为25%、23%、17%和10%,船舶、地面扬尘、老化海盐、建筑尘、生物质燃烧、燃煤和工业贡献均在5%以内.各个源的变化特征表明,机动车、二次硫酸盐、二次硝酸盐、SOA等源贡献呈现冬高夏低的季节特征,与冬季季风条件下源自内陆的污染传输密切相关.污染天气时,二次硝酸盐和SOA的贡献增加相对最显著,因此NOx和挥发性有机物是减排的关键.     

成都市PM10中碳质气溶胶长期来源特点

大气颗粒物中包含多种组分的气溶胶,其中碳质气溶胶由于对人体健康、能见度有较大影响,已受到越来越多的关注.为研究碳质气溶胶的长期变化规律,采集了成都市2009—2013年的PM₁₀样品,对其中所含的无机元素、水溶性离子及碳组分分别进行测定,并使用“PMF（正定矩阵因子分解法）-比值”模型分别对PM₁₀和所含的碳质气溶胶的来源进行分析.结果表明,1月、2月、5月和12月的碳质气溶胶浓度较高,其中1月、2月和12月的OC/EC（有机碳与元素碳质量浓度之比）较高,并且PMF-比值模型计算结果也显示冬季SOC增多,表明冬季可能有更多的二次有机碳（SOC）生成;5月的char-EC/soot-EC（二者质量浓度之比,其中char-EC=EC1-OP,soot-EC=EC2+EC3,它们可更好地区分源类）较高,K含量也较高,表明可能有更多的生物质燃烧排放.PM₁₀解析共发现6类源,依次为地壳扬尘（26.5%）、二次硫酸盐（25.1%）、燃煤&生物质燃烧混合源（17.3%）、二次硝酸盐&二次有机碳混合源（12.3%）、机动车源（11.8%）和水泥尘源（7.0%）;碳质气溶胶解析发现,OC主要来源依次为机动车源（38.2%）、燃煤&生物质燃烧混合源（33.1%）和二次有机碳（25.3%）,char-EC的主要来源是燃煤&生物质燃烧混合源和机动车源,分别占50.5%和45.4%,soot-EC则主要受机动车影响（达73.2%）.研究显示,成都市PM₁₀主要来自于地壳扬尘、二次生成和燃煤&生物质燃烧,而碳质气溶胶主要来自于机动车、燃煤&生物质燃烧.      

呼包鄂地区冬季、夏季PM2.5污染特征

基于PMF模型源解析结果分析了呼包鄂地区冬季、夏季主要污染源及污染特征.物质重构结果表明,有机物(19. 9%～44. 6%)、地壳物质(9. 7%～46. 2%)在呼包鄂地区受体PM_(2.5)中占有较大比重.源解析结果表明,冬季各类源对PM_(2.5)的分担率大小依次为:二次源(26. 7%)燃煤源(26. 1%)机动车源(19. 1%)扬尘源(18. 1%),夏季则为二次源(26. 7%)扬尘源(22. 3%)燃煤源(16. 6%)机动车源(15. 1%) SOC(8. 7%),可以看出二次源在呼包鄂地区冬季和夏季均为首要贡献源类,冬季燃煤源、夏季扬尘源对呼包鄂地区的影响较大.分析冬季、夏季典型污染过程,对应于源解析结果,冬季主要污染源为二次源、燃煤源,夏季为二次源.     

Size distribution, directional source contributions and pollution status of PM from Chengdu, China during a long-term sampling campaign

Long-term and synchronous monitoring of PM₁₀ and PM_2.5 was conducted in Chengdu in China from 2007 to 2013. The levels, variations, compositions and size distributions were investigated. The sources were quantified by two-way and three-way receptor models (PMF2, ME2-2way and ME2-3way). Consistent results were found: the primary source categories contributed 63.4% (PMF2), 64.8% (ME2-2way) and 66.8% (ME2-3way) to PM₁₀, and contributed 60.9% (PMF2), 65.5% (ME2-2way) and 61.0% (ME2-3way) to PM_2.5. Secondary sources contributed 31.8% (PMF2), 32.9% (ME2-2way) and 31.7% (ME2-3way) to PM₁₀, and 35.0% (PMF2), 33.8% (ME2-2way) and 36.0% (ME2-3way) to PM_2.5. The size distribution of source categories was estimated better by the ME2-3way method. The three-way model can simultaneously consider chemical species, temporal variability and PM sizes, while a two-way model independently computes datasets of different sizes. A method called source directional apportionment (SDA) was employed to quantify the contributions from various directions for each source category. Crustal dust from east-north-east (ENE) contributed the highest to both PM₁₀ (12.7%) and PM_2.5 (9.7%) in Chengdu, followed by the crustal dust from south-east (SE) for PM₁₀ (9.8%) and secondary nitrate & secondary organic carbon from ENE for PM_2.5 (9.6%). Source contributions from different directions are associated with meteorological conditions, source locations and emission patterns during the sampling period. These findings and methods provide useful tools to better understand PM pollution status and to develop effective pollution control strategies.     

济源冬季VOCs污染特征、来源和SOAP

重工业城市济源经常发生雾-霾污染事件.挥发性有机化合物（VOCs）是二次有机气溶胶（SOA）生成的前体物,SOA对细颗粒物(PM_2.5)贡献约15%～20%.于2019年12月1日至12月31日在济源进行PM_2.5、 O₃、 VOCs和其他微量气体在线监测,并分析VOCs污染特征、来源和SOA生成潜势（SOAP）.济源观测到φ（TVOC）平均值为（54.3±27.5）×10^-9.烷烃、卤代烃和炔烃是主要组分.运用正交矩阵因子分解模型（PMF）识别并分配VOCs来源.确定8个主要VOCs来源：液化石油气/天然气（LPG/NG）、聚氯乙烯（PVC）工业、机动车、焦化工业、溶剂使用、工业、工艺过程和油气挥发.二次有机气溶胶生成潜势分析发现芳香烃对SOAP的贡献最大,其中苯系物（BTEX）对SOAP贡献最大.     

港口地区大气PM2.5中多环芳烃污染特征及来源分析

为探究港口地区污染大气中多环芳烃（PAHs）的污染特征和潜在来源,以青岛港为研究对象,于2018年8月至2019年5月期间采集了4个季节的PM_2.5样品（n=59）,分析了PM_2.5中PAHs的季节变化和组成特征,使用相关性分析探索了气象因素对PAHs浓度的影响,并采用正定矩阵因子分解和潜在来源贡献函数模型对潜在来源进行解析.结果表明,ρ（PAHs）平均值为（8.11±12.31） ng·m^-3,秋冬季节高于春夏季节.PAHs的季节性分子组成相似,以4~5环PAHs （75.43%）为主.荧蒽、苯并［e］芘、苯并［a］蒽、菲、芘和䓛是研究区域PAHs的优势物种,这与船舶尾气中主要化合物组成相似.相关性分析表明,PAHs浓度与温度和相对湿度呈极显著负相关,与大气压和风向呈极显著正相关,与风速的相关性较差.PMF分析提取出6个贡献因子,结果表明,青岛港地区受航运排放（28.83%）影响最大,其次是机动车排放（20.49%）以及原油挥发（13.47%）等,夏季受航运排放影响最大.PSCF结果表明,京津冀、环渤海和鲁北地区是远距离传输的主要来源区域.     

基于PMF模型的PM2.5中金属元素污染及来源的区域特征分析

金属元素是大气PM_2.5的重要组成成分,对人群危害性极强且兼具源特异性,分析不同经济模式地区大气细颗粒物中金属污染状况及来源差异,可以为科学规划城市产业布局和保护大气环境提供参考.通过霾/非霾期大气PM_2.5采样,使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定成都市及仁寿县样品中18种金属元素质量浓度,分析其污染水平,并基于正定矩阵因子分解模型（PMF）解析两地大气PM_2.5中金属元素的来源.结果表明,成都市扬尘源、移动源和燃煤源特征元素占元素总和的比值大于仁寿县,而仁寿县生物质燃烧源、工业源以及燃油源特征元素占比则较高.两地Cr、Cd和As元素浓度均超标,表明PM_2.5中重金属污染严重.随着霾污染加剧,两地PM_2.5中金属元素总量上升,但增幅远低于PM_2.5浓度增长.此外,不同元素在霾期和非霾期浓度比值存在差异,成都市变化范围为0.7（Al）~2.8（Ba）,仁寿县介于0.8（Al）~3.1（Mn）之间,但总的来说两地大致呈现出燃煤和工业活动排放元素增幅较大,机动车污染源次之,扬尘源增幅较缓的状况.受地区产业布局、经济规模和发展模式的影响,大气PM_2.5中金属元素污染水平及来源呈现出不同的区域特征.在重点发展第三产业的大型城市,如成都,更易遭受交通运输和城市建设等带来的大气污染,而在仁寿等第二产业占比不断增加的郊县,其污染主要受化石燃料燃烧和工业过程排放的影响.     

北京市大气细粒子的来源分析

细粒子(空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物)污染是许多城市重要的大气环境问题.从1999年至2000年对北京市细粒子展开了4次采样和化学分析,有效采样天数为40d.利用正定矩阵分解(PMF)方法对细粒子的来源进行了分析.化学成分包括EC(元素碳)、有机物、SO₄^2-、F^-、Cl^-、Fe、Ca、K、Mg、Al、Na、Zn、Mn、Ti、Pb、Ba和P等17种.发现主要来源有6类:地面扬尘、建筑源、生物质燃烧、二次源、机动车排放和燃煤.     

扬州市PM2.5中重金属来源及潜在健康风险评估

本研究利用正定矩阵因子分解模型(PMF)-健康风险评价模型(HMHR)探究了扬州市细颗粒物(PM_(2.5))中重金属污染来源及不同污染源对重金属潜在健康风险值的贡献.结果表明,各重金属全年浓度均值为Pb(64. 4 ng·m~(-3)) Cr(25. 24ng·m~(-3)) As(6. 36 ng·m~(-3)) Ni(5. 36 ng·m~(-3)) Cd(3. 34 ng·m~(-3)) Co(1. 21 ng·m~(-3));各污染源对PM_(2.5)贡献分别为二次源(37. 7%)燃煤源(19. 4%)扬尘(17. 5%)机动车(16. 9%)建筑尘(5. 2%)工业源(3. 4%). As主要源于燃煤、机动车和扬尘; Co主要源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对Ni、Cd含量的贡献最高.不同污染源的健康风险依次为扬尘源、燃煤源、机动车、工业源、建筑尘.扬尘源和燃煤源的潜在健康风险较其他污染源为高,与其源谱中重金属元素占比较大且对PM_(2.5)贡献浓度较高有关.