四川中东部地区2009年大气硫沉降模拟

采用第三代公共多尺度空气质量模型Models-3/CMAQ,对四川中东部地区2009年1月、4月、7月和10月SO₂排放所产生的硫沉降分布进行数值模拟研究,并且将该模型输出的ρ(SO₂)、SO₄2-湿沉降量分别与地面层的ρ(SO₂)、降水中SO₄2-湿沉降量实测值进行相关分析,探讨硫沉降的季节、区域分布特征及湿沉降变化. 结果表明:ρ(SO₂)模拟值与实测值的R(相关系数)为0.445,SO₄2-湿沉降量模拟值与实测值的R为0.510;四川中东部地区夏季硫沉降量为2.2×104 t,高于其他三季,冬季最小,为1.0×104 t;硫沉降呈三大片区分布,宜宾、乐山、泸州为高值分布区,资阳、遂宁、南充、广安和达州均属于硫沉降低值区,成都、德阳、绵阳片区属硫沉降次高值区;干沉降中SO₂沉降量在各季所占比例均在85%以上,湿沉降中各季SO₄2-沉降量所占比例均在99%以上.      

大气污染物源—接受体关系的数值试验

设计了一个三维欧拉型大气污染物远距离输送的酸沉降模式。利用该模式进行数值试验,讨论污染源排放量的不同减少和背景浓度的不同变化对大气污染物酸沉降的影响。结果表明:污染源排放量和背景浓度对地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降的影响是非线性的,当污染源中SO₂减少50%,NOx减少40%时,地面SO₂气相浓度最大减少率大于50%;仅仅减少大气污染物的背景浓度,地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降略有减少,进一步减少污染源排放量,地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降明显减少。      

汤加火山喷发SO2全球传输扩散态势模拟研究

针对2022年1月汤加火山喷发SO₂全球扩散态势,采用拉格朗日粒子扩散模式(FLEXPART),基于卫星监测信息对SO₂源项进行评估和设计,在此基础上开展数值模拟(截至2022年2月20日).结果表明,火山喷发初期模式对SO₂南北扩散范围模拟偏窄,但随着时间演变与观测呈现逐渐吻合趋势;SO₂主体位于南半球,向西传输区域主要位于0～30°S纬度带,最大传输速度约22.5°/d,在研究时段跨赤道传输作用弱,对北半球和我国影响小;SO₂在西向传输过程中总体保持前高后低倾斜态势,传输最快高度和向上扩散最大高度分别位于27km和31km左右;截至2月20日,SO₂累积地面沉降已扩展至60°N以南全球大部分区域,主要区域位于0～50°S纬度带,沉降最强地区位于澳大利亚东部、汤加火山西北部和南美洲南部.研究结果可为汤加火山气候效应评估提供数据支撑和思路借鉴.     

东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

小型燃油锅炉大气污染物排放特征

燃料燃烧是大气污染物的重要来源之一,对人体健康、空气质量和气候变化产生严重影响. 以85台小型燃油锅炉(≤10.5 MW)的颗粒物(PM),SO₂和NO_x排放实测数据为基础,通过统计分析方法,研究了大气污染物PM,SO₂和NO_x的排放特征及其影响因素,分析了我国小型燃油锅炉PM,SO₂和NO_x的排放现状. 结果表明,在未采取控制措施的条件下,ρ(PM)与燃油灰分〔w(灰分)〕和硫含量〔w(S)〕无关;而在过量空气系数(α)>1时,ρ(SO₂)与燃油w(S)之间呈现显著的正线性相关性;ρ(NO_x)与燃油氮含量〔w(N)〕不具有相关性,而随过量空气系数的增大而增大. 实测得到ρ(PM),ρ(SO₂)和ρ(NO_x)平均值分别为20.0,259.9和318.2 mg/m3;所有测试锅炉的ρ(PM)远远小于《锅炉大气污染物排放标准》(GB13271—2001)所规定的最高允许排放限值,有90%以上的锅炉达到ρ(SO₂)最高允许排放限值,有84%的锅炉达到ρ(NO_x)最高允许排放限值.      

超大城市SO2排放对硫酸盐区域分布影响的观测与模拟

2002年8月14—24日在临安采集气溶胶样品,对气溶胶质往往w量和离子成分的尺度分布进行分析.结果表明:SO₄2-主要集中在粒径<2.1 μm的细粒子中,约占所有尺度段上SO42-质量总和的94%;细粒子(PM_2.1)中,ρ(SO₄2-)和ρ(NH₄+)最高,二者之和占所分析离子质量浓度总和的89%. 利用公共多尺度空气质量模式(CMAQ)的过程分析对影响硫酸盐气溶胶分布特征的主要因子进行定量评估,结果表明:经过云内液相氧化和湿清除形成硫酸盐气溶胶的速率为0.19 μg/(m3·h),其对硫酸盐气溶胶的贡献最大;SO₂液相氧化反应中速率最大的是H₂O₂〔5.26 μg/(m3·h)〕,其次是O₂〔4.14 μg/(m3·h)〕和O₃〔1.56 μg/(m3·h)〕. 模拟分析证明,采样期间研究区域SO₄2-主要是由上海及其以南的浙江沿海一带通过SO₂云内与H₂O₂和O₂的液相氧化反应生成. 通过模式敏感性试验发现,在个例的风场配置下,上海排放的SO₂对临安地区的SO₂和硫酸盐的贡献率分别达15%和22%.      

模拟SO42-沉降对闽江河口潮汐淡水湿地温室气体排放通量的影响

为了探究SO₄2-沉降对潮汐淡水湿地温室气体排放通量的影响,在闽江河口短叶茳芏（Cyperus malaccensis）潮汐淡水湿地模拟SO₄2-沉降,采用静态箱法测定样地环境因子与3种温室气体（CH₄、CO₂、N₂O）通量随SO₄2-添加量和不同月份的变化,采用多元逐步回归分析影响温室气体通量的关键因子.结果表明:①各环境因子和3种温室气体通量均具有显著的月际变化. ②添加SO₄2-显著增加了短叶茳芏种群密度和间隙水ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+-N）,但对其他环境因子无显著影响. ③添加SO₄2-显著抑制了CH₄排放,当SO₄2-添加量（以SO₄2--S计,下同）为40和120 kg/（hm2·a）时,CH₄通量分别减少了33.8%、69.9%;CO₂和N₂O通量随SO₄2-添加量的变化不显著,但分别趋于减小和增加,其中,SO₄2-添加量为40和120 kg/（hm2·a）时,CO₂通量分别减少了5.2%、11.8%,N₂O通量则分别增加了98.0%、103.0%. ④相关分析和多元逐步回归分析结果显示,沉积物温度及间隙水ρ（SO₄2-）、ρ（NH₄+-N）、ρ（NO_x--N）（NO_x--N主要包括NO₃--N和NO₂--N）是影响样地3种湿地温室气体排放通量的关键因子. ⑤当SO₄2-添加量为40和120 kg/（hm2·a）时,3种温室气体排放产生的综合温室效应呈减小趋势,分别降低了5.5%和13.5%.研究推断,SO₄2-沉降速率的升高有助于缓解潮汐淡水湿地对全球气候变暖的贡献.      

珠江三角洲地区工业排放变化对SO2和NOx及其二次污染物浓度的影响

在2000年珠江三角洲工业排放清单基础上,利用2003年工业能源消耗量,结合文献和实测排放系数,建立了珠江三角洲2003年工业排放清单. 比较2个工业排放清单发现,2003年珠江三角洲SO₂,NO_x的工业总排放量比2000年分别增加60%与50%;排放增加主要在东莞、佛山、广州和珠海. 利用在线大气化学模式(WRF-Chem)分别对2个工业排放清单进行数值模拟,结果表明: ρ(SO₂),ρ(NO_x)变化趋势与污染源排放的变化有较好的对应关系,ρ(SO₂)在东莞、广州和佛山增加最多,最大增值分别为180,150和150 μg/m3;ρ(NO_x)增加最多的地区也在东莞、广州和佛山,最大增值分别为60,30 和30 μg/m3. SO₄2－与NO₃－和一次污染物的高值中心不对应且变化趋势有差异,表明二次污染物的分布不仅受排放影响,同时也受污染物输送与转化的影响.      

MM5/WRF气象场模拟差异对CMAQ空气质量预报效果的影响

评估了为公共多尺度空气质量模式(CMAQ)提供气象输入场的第五代NCAR/Penn State中尺度 (MM5) 模式与天气研究和预报(WRF)模式模拟的多种气象要素的准确性;比较了2个模式提供的气象场对华北地区SO₂和NO₂源同化反演效果及其质量浓度预报的差异;分析了相对湿度和边界层高的变化对ρ(SO₂),ρ(NO₂)预报的影响及其物理机制.结果表明:WRF模式模拟的各气象要素准确性优于MM5模式,其中MM5模式对相对湿度和边界层高度的模拟值与实测值的偏差较明显,而WRF模式的模拟值与实测值较接近;相对湿度和边界层高度参数是影响CMAQ空气质量预报的关键气象要素,这2个参数的变化对ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的预报有显著影响,因此,对2个参数的改进可显著减小预报误差;ρ(SO₂)模拟误差减小的主要原因是垂直输送和质量调整过程对ρ(SO₂)的贡献减小;而ρ(NO₂)模拟误差减小的主要原因是化学反应过程对ρ(NO₂)的贡献明显减小.      

Acid deposition critical loads modeling for the simulation of sulfur exceedance and reduction in Guangdong, China

The current acid deposition critical loads in Guangdong, China were calculated using the PROFILE model with a 3 km × 3 km resolution. Calculations were carried out for critical loads of potential acidity, actual acidity, sulfur and nitrogen, with values in extents of 0–3.5, 0–14.0, 0–26.0 and 0–3.5 kmol/(hm2·year), respectively. These values were comparable to previously reported results and reflected the influences of vegetation and soil characteristics on the soil acid buffering capacity. Simulations of S...     

山东省主要城市酸沉降现状及影响因素分析

根据山东省多年降水观测资料,分析了其17个设区城市的酸雨现状,并研究了济南市和青岛市硫的干、湿沉降及其变化规律.结果表明,近5a(1997～2001年)青岛市降水酸度位列全省17城市之首,是唯一降水pH年均值低于酸雨临界值5.60的城市;山东省主要城市的降水酸度总体上呈下降趋势.济南市和青岛市近年来硫沉降总通量基本稳定或呈下降趋势,仍达10t/(km²·a)左右;在硫沉降总通量中,硫干沉降的贡献率达80%以上,而在硫干沉降通量中,SO₂干沉降的贡献率要远远高于SO₄^2-干沉降的贡献率.通过分析酸雨前体物排放强度、土壤酸碱性以及气象条件对酸沉降的影响,揭示了山东省内主要城市酸沉降的影响因子.     

Effectiveness of national air pollution control policies on the air quality in metropolitan areas of China

Understanding the effectiveness of national air pollution controls is important for control policy design to improve the future air quality in China. This study evaluated the effectiveness of major national control policies implemented recently in China through a modeling analysis. The sulfur dioxide （SO2） control policy during the llth Five Year Plan period （2006-2010） had succeeded in reducing the national SO2 emission in 2010 by 14% from its 2005 level, which correspondingly reduced ambient SO2 and sulfate （SO42-） concentrations by 13%-15% and 8%-10% respectively over east China. The nitrogen oxides （NOx） control policy during the 12th Five Year Plan period （2011-2015） targets the reduction of the national NOx emission in 2015 by 10% on the basis of 2010. The simulation results suggest that such a reduction in NOx emission will reduce the ambient nitrogen dioxide （NO2）, nitrate （NO3-）, 1-hr maxima ozone （03） concentrations and total nitrogen deposition by 8%, 3%-14%, 2% and 2%--4%, respectively over east China. The application of new emission standards for power plants will further reduce the NO2, NO3-, 1-hr maxima 03 concentrations and total nitrogen deposition by 2%-4%, 1%-%, 0-2% and 1%-2%, respectively. Sensitivity analysis was conducted to evaluate the inter-provincial impacts of emission reduction in Beijing-Tianjin-Hebei and the Yangtze River Delta, which indicated the need to implement joint regional air pollution control.     

超低排放燃煤电站三氧化硫的迁移和排放特征

采用美国环保署(USEPA)method 8推荐的方法,对典型超低排放燃煤电站满负荷工况下的燃煤、烟气、飞灰、渣进行三氧化硫监测.实验结果表明:燃煤电站超低排放环保设备对三氧化硫的总脱除率为71.86%,大气三氧化硫排放浓度为1.5 mg·m~(-3)(气体体积为标准大气压下的体积,下同).选择性脱硝催化剂(SCR)前烟气中三氧化硫生成量为二氧化硫的0.46%,在SCR催化剂SO_2/SO_3的转化率为0.58%,空气预热器内气态三氧化硫浓度显著降低.低温电除尘(LLT-ESP)内三氧化硫与飞灰结合得到脱除,LLT-ESP细灰中三氧化硫含量为粗灰的1.38倍.湿法脱硫系统(WFGD)对三氧化硫的脱除率为48.45%.超低排放燃煤电站大气三氧化硫排放因子EF_煤、EF_电分别为17.13 mg·kg~(-1)、4.41 mg·kW~(-1)·h~(-1).估算2018年我国燃煤电站三氧化硫大气排放总量约为3.99万t·a~(-1).     

基于SO2总量控制探讨我国煤电发展的环境空间

以电力环保数据库、中国电力年鉴和中国环境统计数据为基础,根据我国火电行业的发展特点,SO₂排放特征和全国SO₂环境承载能力状况,探讨2010─2030年我国SO₂总量控制目标的发展趋势和电力行业的SO₂总量控制要求.以此为基础,采用情景分析方法,系统分析了我国不同阶段SO₂总量控制目标对煤电发展装机容量的影响约束,提出了不同阶段为实现总量控制目标和保证煤电持续发展能够获得必要的环境空间所应采取的重要手段和措施;根据我国不同区域硫沉降的环境空间状况,按照东部、中部、西南和西北4个区域有针对性地分析了未来我国煤电发展的环境空间,提出相应布局建议.      

SO2排放造成的森林损失计算:以湖南省为例

SO₂排放对我国的森林生态系统造成了严重的损害,因而损失计算对于SO₂控制具有重要意义,但是目前仍缺乏有效的方法计算不同排放水平下的森林损失.本研究以硫沉降超临界负荷作为计算森林损失的参数,推导了适用于我国硫沉降导致森林损失的剂量-响应函数,并以湖南省为例,以1995为基准年,计算了2000年～2020年高中低3种SO₂排放方案下的森林损失.研究结果表明,随着今后湖南省经济和能源消费的增长,森林损失将继续增加.高排放方案下2020年SO₂排放将增长1.2倍,但森林损失增长4.3倍,边际损失高于6000元/t.在当前排放水平下对SO₂排放进行削减,边际效益达到1500元/t,因此控制SO₂具有显著的经济效益.对湖南案例的不确定性分析显示,计算方法有较高的可靠性.研究结果为区域SO₂控制策略的优化提供了支持.     

火电厂大气污染物排放标准实施效果的数值模拟研究

建立了2010年火电厂大气污染物排放清单,在此基础上设计了实施2003版标准和实施新版标准的模拟情景,运用Models-3/CMAQ模型系统分别预测其到2015年和2020年的NO2、SO2、PM2.5浓度以及氮、硫沉降量,探讨新版火电排放标准对我国大陆地区空气质量的改善.研究表明,新版火电标准的实施能够有效地改善我国的空气质量状况,相比于实施2003版标准情景,到2015年和2020年全国NO2浓度超过国家二级标准的面积分别减少了53.9%和55.2%;SO2浓度超过国家二级标准的面积均减少了40.0%;氮沉降强度超过1.0 t·km-2的面积分别减少了75.4%和77.9%;硫沉降强度超过1.6 t·km-2的面积分别减少了37.1%和34.3%.     

Dissolved organic sulfur in streams draining forested catchments in southern China

Dissolved organic sulfur (DOS) is an important fraction for sulfur mobilization in ecosystem. In this work stream waters were sampled in 25 forested sites in southern China to study the dissolved sulfur fractions. Dissolved sulfur was fractionated into dissolved organic sulfur (DOS) and inorganic sulfate (SO₄^2-) for 95 stream water samples. The results showed that the concentration of DOS ranged from 0 to 13.1 mg/L (average 1.3 mg/L) in all the streams. High concentrations of DOS in stream waters were found in the sites with high concentrations of sulfate. DOS constituted less than 60.1% of dissolved sulfur (average 17.9%). Statistical analysis showed that DOS concentration was correlated with SO₄^2- in streams waters and total sulfur in surface layer soils. The results also showed that DOS concentration in stream waters had a seasonal variation, but no trends were found with it. The implication was that the long term sulfur deposition had led the increase of the concentration and fraction of DOS in stream waters in acid rain prevailing regions     

京津冀及周边地区区域贸易隐含二氧化硫排放

京津冀及周边地区(包括北京、天津、河北、山东、山西和河南)是我国大气污染重点控制区域,厘清这一地区内部各省各行业之间贸易隐含污染物排放是加强区域产业协作、推进区域大气污染联防联控的重要前提.本研究以二氧化硫(SO_2)为对象,结合自下而上排放清单与中国多区域投入产出(MRIO)模型,估算了2012年京津冀及周边地区各省(直辖市)和各行业之间的贸易隐含污染排放,并基于产业链分析了区域贸易对重点行业SO_2的排放贡献,识别了主导排放的区域贸易产业链.研究结果表明,在京津冀及周边地区六省市之间,河北和山西是主要隐含排放输出区域,北京和天津是主要的隐含排放输入区域.京津冀及周边地区SO_2排放主要来源于能源动力行业、金属冶炼和制品制造业、非金属矿物制品和化学工业,而装备制造业、建筑业和服务业是拉动四类重点行业SO_2排放的主要产业.进一步分析六省市内部排放与区域产业链之间的关系发现,山西省是主要的能源消费SO_2排放输出区域;河北省是主要的金属冶炼和金属制品隐含排放输出区域;河北和河南是主要的非金属矿物制品隐含排放输出区域;山西是主要的石化与化工隐含排放输出区域.以上结果有助于理解京津冀及周边地区大气污染排放与产业结构的关系,为制定区域环境管理政策,优化区域产业结构提供支撑.