四川中东部地区2009年大气硫沉降模拟

采用第三代公共多尺度空气质量模型Models-3/CMAQ,对四川中东部地区2009年1月、4月、7月和10月SO₂排放所产生的硫沉降分布进行数值模拟研究,并且将该模型输出的ρ(SO₂)、SO₄2-湿沉降量分别与地面层的ρ(SO₂)、降水中SO₄2-湿沉降量实测值进行相关分析,探讨硫沉降的季节、区域分布特征及湿沉降变化. 结果表明:ρ(SO₂)模拟值与实测值的R(相关系数)为0.445,SO₄2-湿沉降量模拟值与实测值的R为0.510;四川中东部地区夏季硫沉降量为2.2×104 t,高于其他三季,冬季最小,为1.0×104 t;硫沉降呈三大片区分布,宜宾、乐山、泸州为高值分布区,资阳、遂宁、南充、广安和达州均属于硫沉降低值区,成都、德阳、绵阳片区属硫沉降次高值区;干沉降中SO₂沉降量在各季所占比例均在85%以上,湿沉降中各季SO₄2-沉降量所占比例均在99%以上.      

中国硫沉降数值模拟

采用致酸污染物长距离传输模型ATMOS,对我国2002年排放的SO₂所产生的S沉降分布进行了数值模拟研究.分别将模式输出的ρ(SO₂),SO₄2-湿沉降量与实际监测地面层的ρ(SO₂),降水中SO₄2-湿沉降量进行相关性分析;对我国总S沉降、地面层ρ(SO₂)分布,以及S干、湿沉降分布特点等模拟结果进行详细分析.在此基础上,得到模拟各网格的总S沉降数值,将其与相应的S沉降临界负荷值进行比较,获得95%保证率(RAINS-Asia)下我国1°×1°S沉降超临界负荷分布图.为控制我国的S沉降,对各省SO₂减排的形势进行分析,并提出具体要求.      

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

珠海市降水化学与沉降特征

为探究珠海市降水及湿沉降的长期变化趋势,基于东亚酸沉降监测网（EANET）的湿沉降监测数据,针对2008—2018年珠海市大气降水量、降水电导率、pH、水溶性离子浓度与湿沉降量进行了降水酸化、降水组分及湿沉降分析.结果表明:①珠海市1—12月降水pH均低于5.6,强酸雨及特强酸雨频率较高,降水酸化问题普遍;2008—2018年pH由4.9增至5.2,总体呈改善趋势;降水电导率小于3 mS/m的月份占61.68%.②珠海市降水中Cl-浓度和Na+浓度较高,二者的区域性特征表明海洋源和人为源共同影响珠海市降水;SO₄2-/NO₃-（浓度比）总体呈逐年递减趋势,降水类型为硫酸-硝酸混合型;较低的ΔpH（酸中和能力评估参数）说明缺乏中和能力可能是珠海降水酸化问题严重的主要原因.③珠海市湿沉降量范围为71.98~200.77 kg/（hm2·a）,其中SO₄2-湿沉降量最高;2008—2018年DIN-N（可溶性无机氮湿沉降量）在11 kg/（hm2·a）上下波动,而SO₄2--S（硫湿沉降量）降幅接近40%;大气氮、硫湿沉降量在春季达到最高.四季NH₄+-N/NO₃--N（铵态氮湿沉降量与硝态氮湿沉降量的比值）均大于1,说明珠海市活性氮主要来源于农业活动.研究显示,珠海市大气降水酸化问题普遍但总体呈改善趋势,严重的降水酸化问题与缺乏中和能力存在一定关系.      

被动采样法表征降水离子浓度和通量的局限性

降水(湿沉降)是大气污染物进入地表环境的主要途径,由于传统的被动采样法易受到颗粒物和气体干沉降的干扰,而采集到的混合沉降样品不能科学表征降水化学组成,也不能准确量化湿沉降通量,因此目前正逐步被主动采样法所取代. 采用主动和被动2种采样法同步采集了降水样品,以考察被动采样法表征降水离子浓度和通量的适用性. 结果表明:被动采样法采集的降水样品中离子浓度明显偏高,其中ρ(NO₃-)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(Cl-)、ρ(SO₄2-)、ρ(Na+)和ρ(NH₄+)分别比主动采样法高65%、58%、43%、41%、35%、26%、10%和9%. 受大气污染物干沉降影响,被动采样法获得的NO₃-、NH₄+和SO₄2-混合沉降通量分别比主动采样法获得的湿沉降通量高79%、18%和35%,差异最显著的是NO₃-. 被动采样法可以收集氮和硫的湿沉降,但不能有效捕获二者以颗粒物和气体形式发生的干沉降,对二者沉降总通量(干沉降通量+湿沉降通量)低估达39%〔23 kg/(hm2·a)〕和40%〔20 kg/(hm2·a)〕. 因此,鉴于大气污染形势日趋严重,污染物的干沉降作用凸显,被动采样法已难以准确测算污染物从大气向地表的沉降总通量,需要全面考虑细颗粒物(粒径≤2.5 μm)和气态物种(如HNO₃)的贡献.      

大气污染物源—接受体关系的数值试验

设计了一个三维欧拉型大气污染物远距离输送的酸沉降模式。利用该模式进行数值试验,讨论污染源排放量的不同减少和背景浓度的不同变化对大气污染物酸沉降的影响。结果表明:污染源排放量和背景浓度对地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降的影响是非线性的,当污染源中SO₂减少50%,NOx减少40%时,地面SO₂气相浓度最大减少率大于50%;仅仅减少大气污染物的背景浓度,地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降略有减少,进一步减少污染源排放量,地面SO₂气相浓度和硫酸物湿沉降明显减少。      

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

珠江三角洲地区冬季硫、氮干沉降的来源解析

采用WRF-CMAQ模式对珠江三角洲地区2015年1月进行数值模拟,结合CMAQ的集成源解析方法ISAM对S、N及其干沉降的来源贡献进行分析.结果表明：珠江三角洲地区S、N干沉降量高值主要分布在广佛交界处以及珠江口附近,其逐日变化趋势主要受质量浓度变化影响,但在部分时间段受干沉降速率的影响亦相当显著.珠江三角洲区域内排放源对于S干沉降的平均贡献占比为36.2%,与其质量浓度区域内贡献占比相当,SO₂干沉降速率增加以及背景风场变弱会使区域内贡献占比增加;区域内源对于N干沉降的平均贡献占比为32.4%,远小于其质量浓度区域内贡献占比,当NO₂质量浓度减少,使得HNO₃的质量浓度和干沉降量减少时,区域内贡献占比增加.对于珠江三角洲典型城市,广州S干沉降的本地贡献为27.7%,N为14.2%;江门S干沉降的本地贡献为9.6%,N为8.8%.2个城市对比而言,广州受本地的影响较江门显著,江门受其上风方向广州和佛山两市输送的影响显著,但当背景风场减弱时,江门本地贡献会有明显增加.     

东亚地区不同天气下的硫沉降分布

利用欧拉型硫沉降模式分析3个个例,讨论了东亚地区不同天气条件下硫总沉降、干沉降和湿沉降。不同天气条件下硫沉降的分布不同。干沉降与污染源的分布有很好的相关性,而总沉降的分布除决定于排放量外,还明显受到降水场分布的影响。24h硫沉降量一般为1.0～10.0mg/m²,最大可达32mg/m²,干沉降量的值为1.0～5.0mg/m²,最大值为14.8mg/m²,湿沉降量的值为0.5～7.0mg/m²,强降水区附近可达22mg/m²。     

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

山东省主要城市酸沉降现状及影响因素分析

根据山东省多年降水观测资料,分析了其17个设区城市的酸雨现状,并研究了济南市和青岛市硫的干、湿沉降及其变化规律.结果表明,近5a(1997～2001年)青岛市降水酸度位列全省17城市之首,是唯一降水pH年均值低于酸雨临界值5.60的城市;山东省主要城市的降水酸度总体上呈下降趋势.济南市和青岛市近年来硫沉降总通量基本稳定或呈下降趋势,仍达10t/(km²·a)左右;在硫沉降总通量中,硫干沉降的贡献率达80%以上,而在硫干沉降通量中,SO₂干沉降的贡献率要远远高于SO₄^2-干沉降的贡献率.通过分析酸雨前体物排放强度、土壤酸碱性以及气象条件对酸沉降的影响,揭示了山东省内主要城市酸沉降的影响因子.     

重庆市铁山坪2001~2010年酸沉降变化

我国"十一五"期间实现了全国二氧化硫(SO2)排放总量削减10%以上的目标,但氮氧化物(NO x)排放量仍持续增长.为了评估排放的变化对酸沉降控制的效果,2001~2010年在重庆铁山坪连续开展了10 a的穿透水观测,结果表明该地区硫沉降有明显的下降趋势,而氮沉降有明显的上升趋势,总体上酸沉降有所下降.以上趋势和重庆市同期SO2排放量有所下降而NO x排放量持续增长的趋势是一致的,这表明我国酸沉降控制取得一定的效果.但是,2010年重庆铁山坪的穿透水硫沉降量和氮沉降量分别达到9.9 keq·(hm2·a)-1和4.5 keq·(hm2·a)-1.如果以此作为总沉降量的近似,将可能存在硫沉降被高估28%,氮沉降被低估50%的不确定性.以上硫沉降和氮沉降水平均达到甚至超过欧美在历史上酸沉降最严重时期的水平,表明重庆地区的酸沉降问题依然严重.     

红壤丘陵区冬季大气湿沉降化学特征及森林冠层对其截留作用机制

通过对亚热带千烟洲流域的冬季湿沉降化学特征及森林穿透雨进行研究,揭示亚热带流域森林冠层对大气湿沉降中的营养元素(C、N、P、S)及金属元素(K、Ca、Na、Mg、Al、Fe、Mn、Zn)的截留与作用机制.结果表明:1亚热带丘陵区冬季大气湿沉降以酸沉降为主,p H变化范围在3.49~7.0之间,冬季酸沉降离子中以SO_4~(2-)和NO_3~-为主,其月平均沉降通量分别为4.68 kg·hm~(-2)和0.36 kg·hm~(-2),痕量金属元素中以Zn、K、Ca沉降为主,其沉降通量分别为1.72、0.56、0.36 kg·hm~(-2);2森林林冠对溶解性有机碳(DOC)、溶解性总氮(DTN)、总磷(TP)以及痕量元素Ca、Mg、Mn有明显的截留与离释作用,离释百分比达到64.69%、206.75%、301.38%、137.94%、405.25%、1 226.60%;而对Zn、SO2-4具有很好的吸收作用,吸收百分比为73.50%和12.51%,显著降低了亚热带流域冬季酸沉降对土壤生态系统的危害.     

Acid deposition critical loads modeling for the simulation of sulfur exceedance and reduction in Guangdong, China

The current acid deposition critical loads in Guangdong, China were calculated using the PROFILE model with a 3 km × 3 km resolution. Calculations were carried out for critical loads of potential acidity, actual acidity, sulfur and nitrogen, with values in extents of 0–3.5, 0–14.0, 0–26.0 and 0–3.5 kmol/(hm2·year), respectively. These values were comparable to previously reported results and reflected the influences of vegetation and soil characteristics on the soil acid buffering capacity. Simulations of S...     

太原市五年降尘及降水中主要离子特征

随着我国工业化和城镇化的深入推进,人们对城市大气环境质量关注日益增加。连续五年对山西省太原市5个点位进行监测,考察降水中主要离子时间变异及大气干湿沉降规律。结果表明:太原市五个监测点年均干沉降量排序为太钢工业区坞城(东)桃园(市中)晋祠(景区)上兰(市郊),其中太钢年均沉降量是上兰的三倍。降尘量除了在不同点位差异较大外,相同点上不同季节也有较大波动,表现为各监测点春季和冬季降尘量为全年最高。而夏季由于降雨较多,干沉降最少。总体上,近五年各点干沉降量呈现逐年下降的趋势。湿沉降方面以桃园为市区代表分析,SO_4~(2-)、NO_3~-、Ca~(2+)和NH_4~+是太原市桃园降水中主要的无机离子,其加权平均浓度范围为3.1～19 mg/L,各离子浓度在干燥的冬春季较高,且近五年其浓度及沉降量快速增加。桃园降雨中SO_4~(2-)和NO_3~-仍然是最主要的致酸离子,SO_4~(2-)年均沉降量分别是NO_3~-、Ca~(2+)和NH_4~+的1.7、3.9、5.9倍。Ca~(2+)、NH_4~+和Mg~(2+)的中和因子分别是0.42、0.30、0.14,说明Ca~(2+)、NH_4~+对酸雨缓冲作用大于Mg~(2+)。2013～2017年太原市桃园降雨SO_4~(2-)/NO_3~-和NH_4~+/NO_3~-比值分别为1.7和0.3,表明酸雨类型由硫酸型向混合型发展,主要是近年来NO_3~-浓度增幅大于SO_4~(2-)和NH_4~+。总的来看,近些年太原市政府大力提倡节能减排带来明显效果,但工业厂矿区周边降尘污染依然严重,属于今后城市环境治理的重点。     

戴云山国家级自然保护区大气氮沉降特点

利用干湿沉降采集器,持续观测戴云山国家级自然保护区内大气氮素干、湿沉降,调查当地大气氮沉降的种类和沉降通量.结果表明,2015-03-27~2015-10-09观测期间,戴云山自然保护区大气氮干、湿沉降量分别为2.30 kg·hm~(-2)和14.79kg·hm~(-2),以湿沉降形式为主(87%).干沉降中可溶性有机氮的沉降量为1.21 kg·hm~(-2),占干沉降通量的53%;无机氮以硝态氮为主(0.71 kg·hm~(-2)),铵态氮相对较低(0.37 kg·hm~(-2)).湿沉降中无机氮和可溶性有机氮沉降量分别为9.41 kg·hm~(-2)和5.38 kg·hm~(-2),其中无机氮以铵态氮为主(6.07 kg·hm~(-2)).大气氮湿沉降量和当地降雨量显著正相关,降雨量越大,对应的湿沉降氮量也越大.戴云山国家级自然保护区大气氮素沉降量较高,可能会对当地生态环境产生较大的影响.     

大气氮沉降向典型红壤区农田生态系统定量输入研究

在2005年,通过对中国科学院红壤生态实验站(江西鹰潭)内农田小气候要素和湍流的观测及大气和雨水中氮化物的分析,借助大叶阻力相似模型,研究了大气氮素(N)通过干、湿沉降输入研究地农田生态系统的N通量.结果表明,全年通过大气沉降向该农田生态系统输入N 132.6 kg.hm-2,其中干沉降输入N 82.63 kg.hm-2,占大气总输入N的67.94%.干沉降过程中,气体中以NH3-N沉降为主,占气态N沉降的43.02%~89.89%(均值为71.05%);颗粒中以NO3--N为主,占颗粒态N的33.67%~94.54%(均值为61.01%).每月通过湿沉降(雨水)输入N 0.50~8.45 kg.hm-2,以7月和11月较高.     

Particulate matter assessment of a wetland in Beijing

To increase the knowledge on the particulate matter of a wetland in Beijing, an experimental study on the concentration and composition of PM₁₀ and PM_2.5 was implemented in Beijing Olympic Forest Park from 2013 to 2014. This study analyzed the meteorological factors and deposition fluxes at different heights and in different periods in the wetlands. The results showed that the mean mass concentrations of PM₁₀ and PM_2.5 were the highest at 06:00–09:00 and the lowest at 15:00–18:00. And the annual concentration of PM₁₀ and PM_2.5 in the wetland followed the order of dry period (winter) > normal water period (spring and autumn) > wet period (summer), with the concentration in the dry period significantly higher than that in the normal water and wet periods. The chemical composition of PM_2.5 in the wetlands included NH₄⁺, K⁺, Na⁺, Mg^2 +, SO₄^2 −, NO₃⁻, and Cl⁻, which respectively accounted for 12.7%, 1.0%, 0.8%, 0.7%, 46.6%, 33.2%, and 5.1% of the average annual composition. The concentration of PM₁₀ and PM_2.5 in the wetlands had a significant positive correlation with relative humidity, a negative correlation with wind speed, and an insignificant negative correlation with temperature and radiation. The daily average dry deposition amount of PM₁₀ in the different periods followed the order of dry period > normal water period > wet period, and the daily average dry deposition amount of PM_2.5 in the different periods was dry period > wet period > normal water period.