50年来中国臭氧总量时空变化特征

利用来自世界臭氧与紫外辐射数据中心的中国区域6个地基观测站点数据,对多传感器再分析遥感数据进行验证,并基于验证后的遥感数据分析了1971~2020年中国区域臭氧总量不同尺度的时空变化特征.结果表明,50a来中国区域臭氧总量呈现轻微的下降趋势.年平均臭氧总量在1978年和1993年分别出现最大值(347.5±53.8) DU和最小值(291.9±29.5) DU,在1971~1978年、1978~1993年、1993~2020年,这3个时段年平均臭氧总量在整个中国区域分别是增长、减少、增长.月平均臭氧总量随季节变化呈现出正弦曲线形态,在3月和10月分别出现峰值(约338DU)和谷值(约285DU).中国区域臭氧总量在空间上呈现由东北向西南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的东北部地区,该值可达360DU以上.中国区域50a月平均臭氧总量同样呈现纬向条带状分布.此外,时间变异系数和空间变异系数随季节的变化规律相似,夏季最小,接着依次是秋季和春季,冬季最大.即臭氧总量的变化和空间差异在夏季都最小.50a期间,不同时段、不同区域臭氧总量的变化趋势各不相同.在1971~1978年,臭氧总量的增长量和增长率都呈现由北向南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的相对高值地区最大增加了56DU,约为16%;而在30°N以南的相对低值地区,最小增加了12DU,约为5%.在1978~1993年,减少量和减少率也呈现由北向南递减的纬度地带性.在40°N以北的相对高值地区最大减少了93DU,约为22%;而在30°N以南的相对低值地区,最小减少了11DU,约为4%.在1993~2020年,西北地区出现最大增长,增长量为18DU,约为6%;东南地区出现最小增长,增长量为4DU,约为1%.     

利用遥感监测青藏高原上空臭氧总量30 a的变化

利用多源卫星遥感数据,分析了自1979年以来青藏高原上空臭氧总量的时空动态特征.结果表明,青藏高原上空的臭氧总量还在持续下降,而且下降速度高于全球和北半球平均水平,青藏高原、全球和北半球每年大约平均减少0.23%、0.19%、0.12%.但是自2000年后,下降的速度有所减缓,1979～1989、1990～1999和2000～2008年3个时期每年减少大约分别为0.51%、0.49%、0.31%.30a来青藏高原上空臭氧总量低于240DU的天数有34d.在2005年后,没有出现大面积的臭氧总量低值区(低于240DU);臭氧总量的季节变化呈正弦曲线变化,最大和最小值分别出现在3和10月,平均值分别大约为304.59和265.45DU.但是每年的极小值常出现在11月或12月.臭氧总量波动最大和最小分别出现在2月和9月,标准差为17.28和5.88DU;臭氧总量与海拔高度呈反相关,低值区出现在高海拔的上空,特别是在青藏高原区,与同纬度圈的平均值相比,青藏高原臭氧总量大约低了19DU,形成臭氧低谷.     

亚洲地区OMI和SCIAMACHY臭氧柱总量观测结果比较

利用臭氧观测仪(OMI)和扫描成像大气吸收光谱仪(SCIAMACHY)传感器反演的臭氧总量数据,结合从世界臭氧与紫外线辐射数据中心(WODUC)获取的地面观测臭氧总量数据进行验证,对比2种不同卫星遥感反演的臭氧总量产品优缺点,并分析亚洲地区臭氧总量的时空特征.结果表明,OMI反演的结果比SCIAMACHY的结果更好,而且具有更高的时间和空间分辨率.臭氧总量存在明显的季节变化,在低纬度地区最大值出现在4或5月,最小值在11或12月,而在高纬度地区则分别出现在2月或3月和8月或9月.臭氧总量纬度地带性分布明显,并随着纬度增加而逐渐上升,在10°N~30°N之间,臭氧总量增长平缓,在30°N~50°N之间,臭氧总量快速增大.在青藏高原地区出现臭氧低值区,并在青藏高原东面的横断山脉向低纬度延伸,隔断了臭氧总量的纬度地带性分布.臭氧总量变化在不同纬度呈现不同的模式,距平值随纬度的增大波动随之增大.纬度最低的站点(216)臭氧总量距平值变化最小,最大只有30 DU;而纬度最高的站点(326)臭氧总量距平值变化可达180 DU以上.     

基于卫星观测的青海高原对流层臭氧时空分布特征研究

基于OMI-MLS对流层臭氧总量数据集对2005—2019年青海高原对流层大气臭氧总量进行提取分析,探讨其时空分布格局及气象因子的影响.结果表明：①OMI-MLS对流层臭氧总量数据在青海高原的适用性良好.③海高原的多年平均对流层臭氧总量分布整体呈东北高西南低的态势,受地形和大气环流形势影响较大.海东市的对流层臭氧总量最高,其次是西宁市、格尔木市、德令哈市,玉树市的对流层臭氧总量最低.对流层臭氧总量月变化在一定程度上表现为"倒V"型特点：峰值位于6—7月,谷值位于1月,与气温变化密切相关.对流层臭氧总量季节变化明显,空间异质性强,夏季最高,春季、秋季次之,冬季最低.③近15年青海高原对流层臭氧总量呈显著增加趋势,年平均增加速率为0.22 DU,4个季节的对流层臭氧总量均呈波动上升趋势,冬季的对流层臭氧总量增加速率最快,其次是春季、夏季,秋季增加速率较慢.④影响青海高原对流层大气臭氧总量的主要气象因子是气温和降水,而次要因子表现略有不同.     

南京夏季市区VOCs特征及O3生成潜势的相关性分析

挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)是大气中光化学污染臭氧(O3)的重要前体物,其在大气中的浓度水平直接影响着臭氧的污染特征.本研究运用大气挥发性有机物快速在线连续自动监测系统,于2013年8月对南京市区大气中98种VOCs进行观测,分析南京夏季VOCs体积分数水平及组成特征,分析臭氧及其前体物的变化,运用VOCs/NOx比值法研究南京臭氧生成敏感性控制因素.结果表明,夏季南京市区大气VOCs最高体积分数达200×10-9,平均体积分数为52.05×10-9,各物种体积分数大小为烷烃含氧有机物烯烃芳香烃;臭氧平均质量浓度76.5μg·m-3,小时质量浓度超标率为5.9%.臭氧质量浓度高值期,其前体物VOCs与NOx变化趋势基本一致,并与O3变化呈明显的反相关;不同臭氧质量浓度阶段,同种类的VOCs体积分数也存在一定的差异;夏季南京市区的臭氧生成对VOCs较敏感,属于VOCs控制区.     

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

东亚地区大气整层臭氧浓度的时空变化

从TOMS臭氧全球网格资料截取主要包含中国大陆的东亚地区 (6 9 375°E— 1 39 375°E ;1 4 5°N— 5 4 5°N)的数据 ,分析大气整层臭氧浓度的变化特征 .结果表明 ,区域多年平均臭氧浓度约为 30 7DU(多卜森单位 :DobsonUnit) ;一年中 ,平均臭氧浓度有明显的季节变化 ,春季 (3月 )达最大值 ,秋季 (1 0月 )最小 ,变化幅度约 5 0DU .区域内臭氧浓度具有很强的空间 (纬向 )变化 ,低纬度地区臭氧浓度低 ,较高纬度地区臭氧浓度高 .各地臭氧浓度变化的概率分布基本为单峰型 ,低纬度地区分布较窄而高纬度地区宽 .从 1 978至 1 994年的十多年中 ,区域平均浓度呈明显的下降趋势 ,下降幅度约 1 0DU .对应于此 ,区域内各等级的臭氧浓度值以大致均匀的速率变化 ,低值的出现概率增加 ,而高值的出现概率减小 .     

拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.      

基于OMI数据的东南沿海大气臭氧浓度时空分布特征研究

基于臭氧监测仪(OMI)卫星反演数据,对2005—2018年东南沿海5省区域大气臭氧柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空分布格局及影响因素.结果表明:①在时间变化上,14年间,该区域大气臭氧柱浓度整体呈先上升后下降的趋势,2005—2013年臭氧柱浓度持续升高,最高值为324.52 DU,高值区不断向南部区域扩大;2013—2018年臭氧柱浓度呈下降趋势,最低值为228.27 DU,但在2017、2018年略有上升.②在空间分布上,臭氧柱浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在江苏及浙江省北部;低值区集中于福建省南部及广东省大部分地区.③在季节变化上,大体呈现出春夏季高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,秋季略高于冬季,但差异不明显.④稳定性分析表明:研究区臭氧柱浓度整体呈现中部分散、南北部集聚、差异较显著的分布格局.⑤自然因素中,风向、气温均呈现显著正相关,江淮地区的梅雨季节(降水)及华南地区的台风和暴雨也起到显著作用.⑥人文因素中,臭氧柱浓度与地区生产总值、各产业生产总值及机动车保有量均表现出正相关,其中,臭氧柱浓度与第二产业的相关度最高.另外,臭氧柱浓度与NO_x排放量表现出显著相关性.VOC_s对臭氧柱浓度的影响中,工业源是主控因素,交通源和居民源次之,电厂源对臭氧柱浓度的影响最弱.这进一步说明臭氧浓度的变化受到了诸多因素的综合影响,但气温、NO_x及VOC_s的排放是臭氧浓度变化的主导因素.     

临安近地面臭氧变化特征分析

利用2003年11月─2004年11月浙江临安区域大气本底站近地面臭氧浓度的连续监测资料,研究了地面臭氧浓度全年总体分布、季节变化、日变化及浓度频率分布规律.结果表明,该地区φ(O₃)全年平均值为32.41×10-9,其日变化呈明显单峰型, 14:00左右达到最大值, 约04:00出现最小值.φ(O₃)月均值在春末夏初达到最大值,在12月─次年2月出现最小值.φ(O₃)各月的平均振幅在夏季达到最大,说明临安本底站夏季臭氧光化学反应比较强烈.除冬季外,其他季节该地区近地面φ(O₃)均有超过《环境空气质量标准》(GB30952-1996)二级标准的情况,全年超标率为0.96%.      

柴达木盆地气候变化的区域显著性及其成因研究

利用1961—2013 年柴达木盆地气温、降水等气象资料和高原季风、西风环流等相关大气环流及植被覆盖数据分析了柴达木盆地气候变化时空规律,揭示了其区域气候变化显著性的成因.研究表明:近53 a 来柴达木盆地气候变化呈显著增暖趋势,年平均气温气候倾向率达0.48 ℃/10 a,增幅明显高于整个青藏高原乃至全国和全球平均水平;滞后于变暖,柴达木盆地气候趋于明显变湿,其降水量和降水日数均呈增多趋势,达到95%以上信度的显著性水平;气候暖湿化具有明显的经向地带性分布规律,气候变暖显著的区域气候变湿相对不甚明显,反之亦然;在全球变化背景下,太阳辐射减小、高原季风趋于强劲、西风环流略弱和盆地植被覆盖恢复并具有明显的经向地带性变化特征,是造成柴达木盆地气候变化具有上述区域特征的气候成因.     

利用SAGE Ⅱ卫星资料分析青藏高原上空臭氧垂直廓线

利用1985-2002年SAGE Ⅱ卫星资料获取青藏高原地区上空大气臭氧垂直廓线,分析其变化规律.结果表明:①卫星资料与地面臭氧探空资料有很好的一致性;②青藏高原上空大气臭氧垂直廓线存在南北间的差异和季节变化,夏秋季臭氧廓线极大值出现的位置比冬春季高出1～2 km(高原南部)和2～3 km(高原北部);③臭氧数浓度在10～20 km的高度存在明显季节和南北区域差异;④与同纬度其他地区的平均值相比,夏季(6-9月)臭氧低值主要出现在15～20 km的高原对流层顶附近,最低值出现在18 km附近,而冬季这种差异相对较小.      

合肥市大气过氧乙酰硝酸酯污染特征研究

文章研究大气过氧乙酰硝酸酯(PAN)浓度变化特征,为评估光化学污染提供依据。采用PAN在线监测仪对合肥市2016年夏季和冬季大气PAN浓度进行监测。结果显示,夏季和冬季PAN平均浓度分别为1.101和0.962 nmol/mol,属于夏高冬低现象;夏季PAN日变化规律显著,而冬季日变化规律不明显;夏季PAN与臭氧(O3)变化规律相似,但两者浓度呈现一定非线性关系。由以上结果可知,夏季和冬季PAN污染特征存在较大差异,需综合考虑PAN和O3浓度变化才能更准确的评估光化学污染程度。     

马鞍山地区雷电时空变化特征

利用1959—2011年马鞍山地区4个观测站53年的逐日人工雷暴观测资料,通过surfer软件绘图计算、经验正交分解(EOF)、建立时间序列以及气候趋势等方法,分析了马鞍山雷电时空变化特征。结果表明:马鞍山雷暴日数呈现东西部、南部偏多,中北部偏少的特点,时间分布上雷暴日数呈下降走势,其气候倾向率为-5.3/10a,季节性分布上主要集中在夏季,雷暴期有延长的趋势,日变化规律十分明显,午后13时至夜间为雷暴出现高峰期。     

基于CESM-EnSRF系统全球甲烷及臭氧卫星资料同化试验研究

臭氧(O3)与甲烷(CH4)均是大气中重要的微量气体,对全球气候变化有着重要的影响.为提高全球范围的臭氧、甲烷在气候模式中的预报效果,使用集合平方根滤波(En SRF)同化方法及地球系统模式(CESM)构建了CESM-En SRF卫星资料同化预报系统,并通过设计试验,将大气红外探测器(AIRS)的臭氧与甲烷观测资料同化到气候模式中,对模式的同化再预报效果进行系统的测试与评估.结果显示,臭氧、甲烷分析集合均值的偏差及均方根误差皆低于背景集合均值的偏差及均方根误差.臭氧、甲烷的同化再预报偏差及均方根误差较控制实验都得到改善,但对5 h Pa以上高度臭氧预报准确性的改进效果很小.随循环同化的进行,平流层臭氧与甲烷的平均同化改进率呈增加趋势,并逐渐趋于稳定;对流层平均同化改进率随时间变化不明显.试验表明,该系统可有效利用臭氧与甲烷的观测资料对模式场进行合理的改善,从而有效地提高臭氧、甲烷在气候模式中的再预报效果,但对于平流层顶-中间层高度(5 h Pa以上)臭氧预报准确度的提高,模式中臭氧光化学过程的准确模拟较同化观测资料具有更重要的作用.此外,循环同化对提高5~150 h Pa高度臭氧及1~200 h Pa高度甲烷在CESM模式中的预报效果最有效.     

沧州市大气自净能力特征分析

利用沧州1975—2018年逐日地面气象观测资料和2013—2018年环境监测资料,采用国标法计算并分析了沧州地区大气自净能力的时空变化特征,探讨了气象要素、污染物指数与大气自净能力之间的关系。结果表明:沧州大气自净能力年变化呈显著减小趋势,气候倾向率为1.05×10~4km~2·a~(-1)·(10a)~(-1),春季3—5月大气自净能力较强, 8月、11月、12月和1月较弱;风速、小风频率年变化与大气自净能力的相关性显著,相关系数分别为0.910、-0.807,风向出现频率与大气自净能力的相关性较差,降水日平均大气自净能力小于非降水日;O_3、CO和SO_2分指数与大气自净能力相关性较好,大气自净能力对区域空气质量变化具有指示意义。     

基于观测和机器学习的珠三角臭氧污染季节特征演变及成因分析

受前体物排放和气象因素变化的综合作用,臭氧污染时空特征呈现出明显的演变态势.本文利用2013—2021年广东省国控站监测数据,结合观测长时间趋势分析和机器学习等多种手段,分析了珠三角地区臭氧污染的季节特征演变、季节特征演变的空间差异以及导致其季节演变的原因.结果显示,2013—2021年珠三角地区臭氧污染呈明显的上升态势,其MDA8年平均浓度每年平均上升1.80μg·m^-3.秋季是珠三角臭氧污染的频发季节,但不同季节臭氧上升态势存在差异,其中春季臭氧上升趋势最明显(3.1μg·m^-3),冬季(2.4μg·m^-3)和秋季(2.1μg·m^-3)其次,夏季最低(0.98μg·m^-3),使得珠三角臭氧污染有向春冬两季扩散蔓延的趋势.不合理的NO_x/VOCs减排是导致珠三角臭氧整体往春冬延伸的主导因素.呈现出明显春冬延伸特征的站点多处于珠三角腹部地区,在秋、冬、春季节,珠三角腹部地区多为VOCs控制区.进一步分析还显示,ΔO₃/ΔNO_...     

2008~2011年夏季京津冀区域背景大气污染变化分析

2008～2011年夏季京津冀区域大气背景兴隆站大气污染观测结果表明,4 a夏季NOx的平均浓度分别为(9.1±5.1)、(5.9±2.6)、(12.2±4.6)、(14.1±5.0)μg·m-3,O3日小时最大浓度平均分别为(163.3±42.7)、(175.2±48.8)、(199.6±52.6)、(207.2±62.1)μg·m-3,PM2.5的平均浓度分别为(59.8±44.6)、(44.4±28.0)、(58.1±34.2)、(52.5±36.7)μg·m-3;其中,2010年污染物上升的幅度最大,NOx、O3、PM2.5平均浓度比2009年分别上升了106%、14%、31%.2010年京津冀地区机动车保有量的激增以及工业的快速发展,使得京津冀地区背景大气污染物浓度显著上升.区域大气氧化性同样显著升高,2010年Ox比2009年上升了20%,达到(155.3±40.2)μg·m-3,区域高浓度臭氧与高浓度细粒子大气复合污染正在进一步加剧.     

基于OMI数据的新疆地区臭氧柱浓度研究

利用臭氧监测仪（OMI）卫星反演数据,对2005~2018年新疆地区大气臭氧柱浓度数据进行提取及分析,探讨其时空分布格局及影响因素.结果表明：在时间变化上,2005~2018年,新疆地区大气臭氧柱浓度整体呈现逐渐上升趋势.在空间分布上,臭氧柱浓度自北向南逐渐降低,高值区集中分布在阿尔泰、塔城北部以及昌吉北部等区域;低值区集中于和田、巴音郭楞蒙古自治州和喀什的南部大部分地区.在季节变化上,大体呈现出春夏季高于秋冬季,高值区在春夏季交替出现,冬季略高于秋季,但四季的臭氧柱浓度值呈现逐渐上升的趋势.稳定性分析表明：研究区域臭氧柱浓度整体呈现中部及南北部分散、东西部集聚的分布格局.自然因素中,气候因素、风场以及海拔均呈现显著正相关（P<0.01）;通过后向轨迹追踪发现,该区域西北和西部气流是臭氧外来的最主要输送路径,分别占总气流轨迹的78.59%、57.29%.人为因素中,臭氧柱浓度值与地区生产总值、煤炭消耗量、工业废气排放量及机动车保有量均表现出显著的正相关关系（P<0.05）.其中,挥发性有机物（VOC_s）主要来源于工业源,其次是交通源和居民源.总体来看,臭氧浓度的变化受到了诸多因素的综合影响,但气温、VOC_s的排放及吸收性气溶胶是大气臭氧浓度变化的主导因素.     

基于卫星和地面观测的中国典型城市群对流层内臭氧时空变化特征

为了探明近年来中国典型城市群(京津冀城市群、长三角城市群和珠三角城市群)臭氧(O₃)污染的发生规律,利用2005—2020年OMI-MLS (臭氧监测仪-微波临边探测器)对流层O₃柱总量探测数据以及2015—2020年地面O₃浓度监测数据分析我国三大城市群O₃的时空分布特征及其演变趋势,结果表明:①对流层O₃柱总量月峰值和年均值均呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,京津冀和长三角城市群对流层O₃柱总量均在夏季〔分别为50.0和44.4 DU (dobson unit)〕最高,而珠三角城市群在春季(42.2 DU)最高. ②三大城市群对流层O₃柱总量在空间分布上具有不同的特征,京津冀城市群对流层O₃柱总量呈东南高于西北的特征,长三角城市群对流层O₃柱总量随纬度升高而增大,珠三角城市群对流层O₃柱总量南北局地差异较小;海拔对对流层O₃柱总量的空间分布有一定影响,海拔越高,对流层O₃柱总量越低. ③京津冀、长三角和珠三角城市群对流层O₃柱总量均呈逐年显著升高的趋势,年均增长量分别为0.25、0.28和0.27 DU,其中,京津冀城市群在对流层O₃柱总量较低的秋冬季年均增长(0.29 DU)最快,而长三角和珠三角城市群分别在对流层O₃柱总量最高的夏季和春季增长最快,均为0.39 DU. ④卫星探测的对流层O₃柱总量与地面监测的O₃日最大8 h滑动平均浓度(简称“O₃-8 h浓度”)在京津冀和长三角城市群相关性明显,而在珠三角城市群相关性较差. ⑤O₃-8 h浓度呈京津冀城市群>长三角城市群>珠三角城市群的特征,其中,京津冀城市群O₃-8 h浓度在2018年(110.9 μg/m3)最高,空间上由2016年之前的北高南低转变为南高北低,多数城市O₃污染较重且达标率较低;长三角城市群2017年O₃-8 h浓度(106.7 μg/m3)最高,2016年起O₃-8 h高浓度中心由东北逐渐向西部内陆迁移,沿海城市达标率增加;珠三角城市群O₃污染程度最轻,达标城市较多,但O₃-8 h浓度呈逐年上升趋势,并在2019年达最高值(100.4 μg/m3),且中心城市上升速率远大于外围城市. 研究显示,中国三大城市群对流层O₃柱总量和O₃-8 h浓度的时空分布特征存在显著差异,造成差异的因素也不同.