基于复杂地形-气象场的二噁英污染物沉降研究

为了解复杂地形-气象场条件下二噁英类污染物环境影响,选取我国西南某代表性山地,利用CALPUFF预测区域垃圾焚烧、医废与危废项目二噁英类污染物的环境影响,并通过土壤实测数据进行模型分析验证.结果显示：复杂地形-气象场条件下,同一区域不同空间下的风向与风速将会出现明显差异,CALMET气象模块可结合相关资料,模拟计算出可信较高的复杂气象场文件;模型预测显示,在复杂地形-气象场条件下,项目排放的二噁英在土壤中的沉降位置、方向与全年主导风向不完全一致.研究区域土壤沉降量为0.86×10^-3~9.84×10-1ngTEQ/m²;模型模拟医废与垃圾焚烧、危废项目沉降数据与监测数据相关性R分别为0.854,0.287,说明CALPUFF模式在复杂地形-气象场条件下模拟周边土壤二噁英空间分布有一定可信度.     

典型污灌区土壤与作物中重金属健康风险评估

该文选取了国内外9个典型污灌区作为研究对象,分析了重金属在土壤及作物中的污染情况,评价了重金属对人体健康造成的风险.结果表明,总体而言同一灌区重金属在小麦中富集浓度高于玉米.其中超标最严重的是德国柏林（BL）地区的Cd,在玉米和小麦中浓度分别为1.62、7.50mg/kg,分别是WHO/FAO标准的8.1和37.5倍,这和BL灌区土壤中Cd浓度高有关.口食小麦对人体健康造成的风险分别在10^-6~10^-4a^-1之间.致癌性重金属Cd通过口食小麦途径对成人和儿童健康造成的风险分别占总风险的61.75~99.93%、60.78~99.84%.重金属在各种暴露途径下对儿童产生的风险大于成人.BL、津巴布韦的Harare（HR）、墨西哥的Mezquital（MQ）和沈阳珲浦（JP）灌区重金属对成人和儿童健康造成的总风险分别为5.12×10^-5~7.53×10^-4、5.71×10^-5~8.37×10^-4,超出USEPA和ICRP相关规定,其中污染最严重的地区是BL.     

全球和东亚地区CH4浓度时空分布特征分析

利用最新的AIRS卫星观测资料分析了2002年12月~2016年11月全球和东亚地区（70°~140°E,10°~55°N）CH₄浓度的时空变化分布特征.研究发现,2003~2016年,全球CH₄年平均浓度从1774.2×10^-9增加到1789.1×10^-9,年增长率约为1.1×10^-9/a;东亚地区CH₄年平均浓度从1811.5×10^-9增加到1841.0×10^-9,年增长率约为2.0×10^-9/a.在美国西南部、南美洲南部、澳大利亚东南部、中国青藏高原和东北地区等地上空,CH₄浓度增幅比较明显,而在北美洲的东北部上空,CH₄浓度出现负增长.北美洲东北部和俄罗斯东部等地上空CH₄浓度的变化与温度变化呈正相关;如在冬季,该地区温度与周围地区相比更低,同时CH₄浓度更低.本文利用近10a的卫星数据获得了CH₄浓度的垂直廓线,显示不同纬度带CH₄浓度均随着高度的升高逐渐减小,且高纬度地区CH₄浓度减小的最快.近年来,在低纬度地区对流层中低层CH₄浓度变化较为明显.在对流层低层（850hPa）,北半球CH₄浓度随着纬度增加逐渐变大;在南半球则随着纬度增加先减小后变大.而在平流层内,CH₄浓度在赤道处最大,且随着纬度的升高逐渐减小.此外,CH₄的浓度分布存在明显的季节变化：在北半球,大部分地区夏季CH₄浓度高于冬季（约20×10^-9~40×10^-9）,但在撒哈拉沙漠和中国新疆塔里木盆地等地区上空,冬季CH₄浓度高于夏季（约40×10^-9~60×10^?9）.在冬季,中国四川西部上空的CH₄浓度要比青藏高原上空高（约100×10^-9~120×10^-9）.     

厌氧和好氧处理过程中四环素抗药基因的丰度

为了了解抗生素生产废水不同处理过程(厌氧生物处理和好氧生物处理)中抗药基因的行为,本文以两种四环素(土霉素、金霉素)生产废水处理系统为调查对象,采用PCR和实时定量PCR(qPCR)方法考察厌氧和好氧处理过程中常见的6种四环素抗药基因(tet(A), tet(C), tet(G), tet(Q), tet(W), tet(X))及2种转移因子(I型整合子intI1, 异常插入序列ISCR3)的丰度特征.结果表明,tet(C)在所有样品中均未检出,其它基因在所有样品中检出.四环素生产废水处理系统中,厌氧污泥中tet(A)、tet(G)、tet(X)的相对丰度(与16S rRNA基因的比值)范围为(1.25±0.16)×10^-4~(4.52±0.002)×10^-2,显著低于好氧污泥[(9.88±0.67)×10^-5~(2.70±0.29)×10^-1],而tet(Q)、tet(W)在厌氧污泥中的相对丰度为(1.66±0.03)×10^-2~(7.48±1.22)×10^-2,比好氧污泥中[(1.94±0.12)×10^-3~(2.85±0.16)×10^-2]高1个数量级;转移因子intI1和ISCR3在厌氧污泥中相对丰度范围为(1.48±0.01)×10^-3~(2.61±0.31)×10^-2,显著低于好氧污泥[(1.18±0.15)×10^-1~(8.99±0.75)×10^-1],表明厌氧处理过程中由这两种转移因子介导的水平转移潜力较小.研究表明,好氧处理促进了tet(A)、tet(G)、tet(X)的传播,但对tet(Q)和tet(W)有控制效果,而厌氧处理过程与之相反.抗药基因的分布与水平转移因子、抗药机制、群落结构有关.     

北京上甸子大气本底站氢氟碳化物在线观测研究

在北京上甸子区域大气本底站利用气相色谱/质谱联用（GC-MS）系统对大气中11种氢氟碳化物（HFCs）开展在线观测研究.2018年1~12月,HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-152a、HFC-227ea、HFC-236fa、HFC-245fa、HFC-365mfc、HFC-4310mee本底数据浓度分别为：（31.9±0.4）×10^-12、（22.1±1.7）×10^-12、（29.3±1.3）×10^-12、（110.2±2.4）×10^-12、（24.0±0.3）×10^-12、（10.3±0.7）×10^-12、（1.59±0.04）×10^-12、（0.19±0.01）×10^-12、（3.30±0.08）×10^-12、（1.27±0.03）×10^-12、（0.28±0.01）×10^-12;本底数据出现频率分别为：34.5%、23.4%、22.5%、24.6%、24.5%、42.5%、24.3%、46.4%、38.3%、68.1%、77.9%;非本底数据浓度分别为：（39.2±11.1）×10^-12、（47.7±21.8）×10^-12、（38.6±8.7）×10^-12、（137.3±15.7）×10^-12、（26.1±2.2）×10^-12、（15.9±7.0）×10^-12、（2.77±1.11）×10^-12、（0.25±0.06）×10^-12、（4.10±0.97）×10^-12、（1.34±0.06）×10^-12、（0.30±0.01）×10^-12.HFC-32、HFC-125、HFC-134a、HFC-143a、HFC-227ea本底浓度呈线性上升趋势,年增长率分别为：4.4×10^-12,3.8×10^-12,7.3×10^-12,1.0×10^-12,0.14×10^-12a^-1,而HFC-152a呈现明显的季节变化.以CO为示踪物利用示踪物比值相关法估算了HFC-23、HFC-32、HFC-125、HFC-143a、HFC-152a、HFC-236fa、HFC-245fa排放量,分别为6.4,17,14,27,4.0,0.10,1.3kt/a.     

海盐非均相反应对山东沿海大气O3浓度的影响

通过改进WRF-CMAQ模型中非均相反应模块,定量研究了2017年夏季和冬季海盐与含氮气体非均相反应对我国山东沿海地区大气O₃浓度的影响.模拟结果表明,考虑海盐气溶胶非均相反应后,山东沿海地区夏季O₃小时浓度增加了0.2×10^-9~6.6×10^-9（0.5%~15.5%）,冬季增加了0.8×10^-9~15.3×10^-9（1.7%~27.4%）,ClNO₂在夏季和冬季分别增加了100×10^-12~250×10^-12,300×10^-12~650×10^-12;夏季O₃浓度增加主要集中在山东东部,而冬季O₃的增加则覆盖了山东大部分地区,表明海盐非均相反应对冬季O₃的影响强度及范围均明显高于夏季.海盐非均相反应引起的O₃浓度增加主要发生在日间,特别是8：00~16：00.该反应对渤海及南黄海大气O₃浓度也有影响,且在这些海域生成的O₃可通过4条传输路径影响山东沿海地区,甚至可影响到济南、菏泽等山东中西部地区（距离山东东部海岸线~350km）;海洋大气中O₃的传输可造成山东东部沿海O₃浓度升高0.2×10^-9~15.3×10^-9,山东中西部O₃升高0.3×10^-9~6.2×10^-9.     

深圳大学城园区典型OVOCs污染特征与来源解析

采用质子转移反应质谱仪（PTR-MS）对深圳大学城园区2017年不同季节（分干湿两季）的6种典型OVOCs和其他非甲烷烃类（NMHCs）进行连续在线监测,分析其干湿季的浓度特征与日变化规律,并应用光化学龄的参数化方法开展OVOCs的来源解析.结果表明,在观测的6种OVOCs中,甲醇的平均浓度最高,达10×10^-9~12×10^-9,其次是乙酸、丙酮和乙醛,约2~5×10^-9,甲酸和丁酮的含量最低,仅1×10^-9~2×10^-9.通过日变化观察到的OVOCs湿季峰值浓度时间明显早于干季,乙醛表现出与臭氧（O₃）相似的日变化特征,揭示了其可能存在二次来源;甲醇和丁酮的峰值浓度时间均早于O₃,可能存在重要的一次排放源.采用光化学龄模型解析出日间污染物来源比例：在污染较重的干季,甲醇、乙醛、丙酮和丁酮的人为一次源占主导,甲酸和乙酸的二次源是主要贡献者;在较清洁的湿季,天然源成为乙醛、丙酮、丁酮、甲酸和乙酸的主要来源.     

成都市施工扬尘排放特征研究

采用DustTRAK TM气溶胶（粉尘）监测仪对成都市112个不同类别的房建、市政工地施工扬尘进行测试,研究了不同类别施工扬尘的排放特征,分析了下风向扬尘浓度的变化趋势,并采用CALPUFF对成都市新都区某建筑工地的排放进行了模拟.结果表明：（1）成都市施工扬尘排放浓度约为0.13~2.91mg/m³,其中房建类施工平均浓度约为0.94mg/m³,高于市政施工;大型工地扬尘平均浓度约为0.61mg/m³,低于中型和小型工地;土方施工阶段平均浓度约为1.21mg/m³,远高于地基建设、主体建设、装饰阶段.（2）成都市施工扬尘呈现出高低浓度交替的周期性变化,其中房建工程土方施工阶段的高低浓度差值可达到0.6mg/m³以上.（3）施工扬尘在场界外下风向5~15m范围内会出现浓度增加的趋势,随后逐渐下降,在50m附近逐渐趋于稳定,稳定浓度介于0.1~0.2mg/m³.（4）CALPUFF模型能较好地从宏观角度来模拟成都地区施工扬尘的扩散趋势,但难以捕捉施工扬尘在下风向近距离的扩散特征.     

唐山上空CO2和CO浓度特征的飞机探测研究

为研究唐山城市上空CO₂与CO浓度时空分布,进一步定量其碳排放,于2018年11月~2019年3月,利用运十二飞机搭载高精度温室气体分析仪和相关辅助设备,对唐山市上空（200m~4600m）CO₂与CO浓度进行飞机探测.探测期间共取得6组CO₂和CO浓度垂直廓线数据.结果表明：探测期间CO₂浓度变化范围406×10^-6~453×10^-6,CO浓度变化范围27×10^-9~1135×10^-9.夜间探测有明显的混合层存在时,CO₂与CO浓度分布在混合层内有向上聚集现象,且在混合层顶均达到最大值;白天探测无明显的混合层存在时,浓度整体随高度增加而减小.在探测期间整层的平均风力小于4级时,CO₂和CO浓度极显著相关,CO₂和CO浓度比变化范围32.2~43.9.以2019年2月23日白天的架次为案例进行分析,微风条件下空气团经过城市后,CO₂和CO浓度均有所增加,显示当日唐山是CO₂和CO的源,结合质量平衡法或大气反演模式可以进一步估算城市CO₂和CO排放量.     

AERMOD和CALPUFF干沉降在复杂地形下模拟结果的对比研究

以点源为例,选取SO_2,PM_(10)分别作为气态干沉降和颗粒物干沉降的代表污染物来研究污染物气态干沉降和颗粒物干沉降对AERMOD、CALPUFF两种模型的影响。结果表明,气态干沉降对两种模型的模拟结果影响均较小,颗粒物干沉降对AERMOD影响较大,对CALPUFF几乎没有影响。随着大气稳定度的增加,气态干沉降对AERMOD的影响趋势不明显,对CALPUFF的影响呈下降的趋势;颗粒物干沉降对AERMOD、CALPUFF的影响均呈现下降趋势,AERMOD下降趋势更明显。此外随着离源距离增加,两种模型干沉降通量基本呈下降趋势,但是在靠近山脚处,两者浓度及干沉降量均会发生明显变化。     

东海海水和大气中挥发性卤代烃的分布

运用吹扫-捕集气相色谱法于2016年6月对东海海水和大气中5种短寿命挥发性卤代烃的浓度含量、分布来源特征及海-气通量进行了研究.结果表明,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为8.93（0.39~23.49） pmol/L、15.02（4.77~32.75） pmol/L、0.97（0.30~2.16） pmol/L、9.35（6.8~18.46） pmol/L和12.24（2.60~50.04） pmol/L.受陆源输入、水团和生物活动释放的影响,表层海水中CH₃I、CH₂Br₂和CHBrCl₂的浓度分布呈现近岸高远海低的趋势,CHBr₂Cl和CHBr₃浓度呈现点状分布.相关性分析发现CHBr₃和Chl-a存在显著相关性,推断浮游植物生物量可能影响CHBr₃的浓度分布.大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃浓度平均值及范围分别为3.52×10^-12（1.72×10^-12~10.00×10^-12）、3.82×10^-12（0.20×10^-12~34.95×10^-12）、1.40×10^-12（0.46×10^-12~6.18×10^-12）、1.55×10^-12（0.16×10^-12~4.66×10^-12）和6.63×10^-12（2.20×10^-12~11.61×10^-12）.受陆源气团输送、生物生产和气象条件的共同影响,春季大气中5种短寿命挥发性卤代烃浓度分布较为复杂.海-气通量的估算结果表明春季东海是大气中CH₃I、CH₂Br₂、CHBrCl₂、CHBr₂Cl和CHBr₃的源.     

成都秋季大气污染过程VOCs特征及SOA生成潜势

利用在线气相色谱-质谱（GC-FID/MS）监测系统,对成都市城区秋季典型大气污染期间环境空气中的77种挥发性有机物（VOCs）进行连续监测,分析了污染前期、污染中期、污染后期VOCs的污染特征、日变化规律.结果表明,成都市城区典型污染前期VOCs体积分数为38.9×10^-9;污染中期VOCs体积分数迅速增加,比污染前期高3.7倍,达到143.4×10^-9,污染后期VOCs体积分数为35.7×10^-9.污染前期VOCs日变化不明显,污染中期、后期VOCs日变化呈双峰性,分别出现在每天车流量高峰时段.此外,利用气溶胶生成系数（FAC）评估了不同污染阶段VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势,污染前期、污染中期、污染后期SOA浓度值分别为1.1,3.1,1.5 μg/m³,芳香烃是SOA的主要前体物.     

土壤有机质组分中多环芳烃分配特征和生态风险

土壤有机质是影响多环芳烃（PAHs）环境行为的一个重要因素,不同有机质组分结合的PAHs生物有效性和环境风险有所不同.本文对6个野外污染土壤中15种优控PAHs的含量和组成及其在土壤轻组（LF）和重组（HF）中的分配特征进行了研究,并采用苯并[a]芘（BaP）毒性当量浓度（TEQ_BaP）评价了全土、LF和HF中PAHs的生态风险.结果表明,6个土样中15种PAHs总量范围为8.31×10²~2.97×10⁴μg/kg,4环PAHs百分含量最高,范围为35.7%~59.6%.6个土样LF中PAHs总量范围为2.38×10⁴~1.17×10⁵μg/kg,HF中PAHs总量范围为3.75×10²~2.12×10⁴μg/kg.虽然土壤中LF质量百分比只有1.0%~9.8%,但其结合的PAHs量却占土壤中PAHs总量的5.9%~60.6%.LF中15种PAHs总TEQ_BaP值范围为2.99×10²~1.68×10⁴μg/kg,分别是全土和HF的2.7~33.2倍和3.6~69.5倍.在PAHs污染土壤修复和生态风险评估中,应重视LF中PAHs.对LF中PAHs量占土壤中PAHs总量百分比较高的土壤,可以通过分离LF的方法来修复污染土壤.     

天水大气降尘矿物与水作用产生羟基自由基研究

利用高效液相色谱法测定了甘肃天水市麦积镇降尘与水作用产生羟基自由基(·OH)的能力,并根据降尘中主要矿物的百分含量对降尘与水作用产生·OH进行理论和混合模拟.结果表明,天水降尘中的主要矿物组成为石英,方解石,钠长石,白云母.降尘及组成矿物成分与模拟降尘与水作用产生·OH能力大小顺序为:方解石(1.30×10^-10 mol)>理论模拟降尘(5.47×10^-11 mol)>降尘(5.34×10^-11 mol)>石英(2.90×10^-11 mol)>白云母(1.90×10^-11 mol)>钠长石(1.09×10^-11 mol)>混合模拟降尘(7.16×10^-12 mol).降尘中的矿物成分是降尘与水作用产生·OH的主要贡献者.降尘中矿物的组成和在水溶液中金属离子与有机物的溶出,降尘与水作用时的接触表面积,矿物组分之间水溶液中的相互作用,可能是导致降尘,混合模拟降尘,理论模拟降尘三者与水作用产生·OH量有所差异的原因.