PM10切割器捕集效率评价装置及方法研究

PM₁₀切割器是对大气颗粒物粒径进行分离的重要部件,会影响PM₁₀监测结果的准确性.本研究通过搭建基于静态箱法的切割器捕集效率评价系统,对进口和国产的两款旋风式PM₁₀切割器的捕集效率进行了评价,通过使用标准规定的8种粒径单分散聚苯乙烯微球,测量并拟合了PM₁₀切割器的捕集效率曲线,最终获取D_a50（PM₁₀切割器的捕集效率为50%时对应的空气动力学粒径）及几何标准偏差.评价结果表明,该装置能满足PM₁₀切割器的评价需求,所评价的两个PM₁₀切割器的D_a50分别为10.43 μm和10.44 μm,性能指标均符合标准规定,且进气流量增大时,PM₁₀切割器的D_a50呈减小趋势.该研究结果对于进一步规范切割器的制造及使用具有科学意义.     

针对工作流量为2 L·min-1的切割器的捕集效率评价研究

为了评价市面上不同工作流量的切割器,本研究搭建了一套基于静态箱法的切割器捕集效率评价系统,可调节切割器的采样流量,结合空气动力学粒径谱仪对不同工作流量的切割器进行捕集效率测量.通过使用8种粒径的单分散聚苯乙烯微球,对多个品牌的工作流量为2、3及16.67 L·min^-1的PM₁、PM_2.5及PM₁₀切割器进行了评价,得到其捕集效率为50%时的空气动力学粒径分别为1.12、2.52和10.39 μm（品牌一）;2.69和10.41 μm（品牌二）;2.56、10.43 μm（型号Dust trak）;1.04、2.51 μm（型号VSCC）.本研究对于评价不同流量、不同原理的切割器的性能、提高颗粒物监测结果的准确性具有一定的科学意义.     

几种常见非国标法颗粒物切割器性能评价及问题分析

通过搭建基于静态箱法的切割器捕集效率评价系统,分别评价了几种常见国产非国标法颗粒物切割器的性能.结果表明,2~3 L·min^-1的小流量国产切割器的D_a50在2.5 μm附近,但曲线形状与标准形状差异较大,几何标准偏差不符合要求;可调流量国产切割器符合国家标准对PM_2.5切割器的性能要求,但不符合对PM₁₀切割器的性能要求;带切换阀切割器的切换阀如果未能完全切换到预定位置,会影响切割器的性能指标.通过与同类型的进口切割器对比,揭示了国产非国标法颗粒物切割器目前存在的问题较多,并对其提出了改进建议,如提高切割器的加工精度、优化切换阀控制准确度等.     

华山地区PM2.5中无机离子垂直分布特征

2016年夏季在华山山腰及山脚设两个采样点（垂直高程相差约700 m）,运用大流量采样器进行每4 h 1次PM_2.5样品采集,对其无机离子进行分析,探讨其浓度、组成、垂直变化、日变化及酸度的特征.结果表明：采样期间,华山山腰及山脚的PM_2.5分别为：（46.9±38.2）μg·m^-3和（76.0±44.3）μg·m^-3,PM_2.5中无机离子分别为：（16.6±15.7）μg·m^-3和（24.0±15.0）μg·m^-3.两个点位无机离子浓度依次为：SO₄^2- > NO₃^- > NH₄⁺ > Ca²⁺.SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺为主要组分,占华山山腰及山脚大气PM_2.5总离子质量浓度的89%和85%.线性回归分析显示：PM_2.5中的NH₄⁺在华山山腰主要以（NH₄）₂SO₄和NH₄NO₃的形式存在,而在华山山脚主要以NH₄HSO₄和NH₄NO₃的形式存在.华山山腰和山脚PM_2.5及其离子呈现出不同的日变化特征：山腰在12：00~16：00出现峰值,主要是因为边界层抬升和山谷风输送地表污染物的缘故;山脚则分别在白天08：00~12：00和夜晚00：00~04：00出现双峰值,这主要是由于早高峰交通排放增加和夜间大型载货卡车流量增大所致.利用阴阳离子当量平衡法及ISORROPIA Ⅱ模型进一步探讨了PM_2.5酸度特征,结果表明：华山山脚PM_2.5的酸度（pH=2.9±2.0）强于山腰（pH=3.2±2.3）.     

长三角地区中小燃煤锅炉PM2.5成分谱特征

选取7台中小燃煤锅炉,分析其排放的烟气中PM_2.5的排放因子、成分谱特征和除尘设施对不同粒径段的PM_2.5、OC、EC的去除效率.研究发现：除尘设施出口处的PM_2.5质量排放因子在0.047~0.283 g·kg^-1之间,平均为（0.146±0.081）g·kg^-1.SO₄^2-在离子组分中的含量最为丰富,其次为NH₄⁺和Ca²⁺;S在元素组分中的含量最为丰富,其次为Al、Ca、Fe;OC、EC的含量波动幅度较大,各锅炉产生的OC和EC比值均大于1.在所测粒径的范围内,PM_2.5的质量浓度呈单峰或双峰分布,峰值点出现在0.07~0.12 μm处和1 μm以上（双峰时）;OC的粒径分布呈双峰或三峰的特征,峰值点分别出现在0.04 μm和0.20~0.31 μm处和1 μm以上（三峰时）.除尘设施对PM_2.5、OC、EC质量浓度的整体去除效率分别为66%、53%和23%.     

PM2.5旋风切割器的性能测试与模拟

切割器是PM_(2.5)采样器的关键部件,其性能的优劣将直接影响到采样结果的准确性,对其性能进行测试有助于评估PM_(2.5)采样器采样结果的准确性和可比性.因此,本研究选取两种应用广泛的BGI公司和URG公司生产的PM_(2.5)旋风切割器,分别采用多分散气溶胶和单分散气溶胶标定装置对其性能进行了测试.结果表明,两种装置的测试结果基本一致.BGI和URG切割器的切割粒径D50为(2.5±0.2)μm,能够满足环境空气PM_(2.5)采样要求(HJ 93-2013);BGI切割器的捕集效率几何标准偏差δg为1.2±0.1,满足要求;而URG切割器的δg超出规定范围.同时,本研究获得了切割器采样流量Q与D50的关系式,可通过该关系式改变切割器的Q获得所需的D50;为使BGI切割器的D50在规定的范围内,其流量偏差需限定在设计流量(即16.7 L·min-1)的-1.0%~16.7%之间,而URG切割器的流量偏差需限定在设计流量的-1.3%~16.2%之间.其次,获得了切割器流动雷诺数Ref与无量纲切割粒径D50/DC的关系式,利用该关系式可在保持设计流量不变的情况下,通过改变切割器的出口管尺寸,得到所需的D50.最后,获得了切割器Q与压力损失△P的关系式,采用5种模型对两种切割器的无量纲阻力系数KL进行模拟计算,并与测试计算结果进行比较,发现CasalMartinez模型、Coker模型和Demir模型更适用于BGI旋风切割器的△P预测,而ShepherdLapple模型和CasalMartinez模型更适用于URG旋风切割器的△P预测.     

PM1切割器性能测试系统的搭建与应用

为对PM_1切割器的性能进行准确评估,本文设计搭建了两套PM_1切割器性能测试系统.结果发现,多分散气溶胶测试系统发生的气溶胶稳定、均匀,符合对数正态分布;单分散气溶胶测试系统发生的气溶胶稳定,单分散性良好.采用上述两套系统对5种PM1旋风切割器进行了性能评价,结果表明,两套系统测试结果基本一致,5种旋风切割器的切割粒径D50均在(1.0±0.1)μm之间,sharp-cut和Stairmand两类结构设计的切割器几何标准偏差σg分别在1.2±0.1和1.4±0.1之间.     

北京市大气PM10和PM2.5中有机物的时空变化

2005年四季在北京市不同功能区9个采样点采集大气PM₁₀和PM_2.5样品,并对其中有机物污染水平、分布特征及不同功能区PM₁₀和PM_2.5中有机物的相关性进行了探讨.结果表明,市区PM₁₀和PM_2.5中有机物年均值分别为41.39 μg/m³和34.84 μg/m³,是对照区十三陵的1.44倍和1.26倍;冬季有机物污染最严重,分别为春季的1.15、 1.82倍,秋季的2.06、 2.26倍,夏季的4.53、 6.26倍.不同季节PM_2.5与PM₁₀中EOM的比值超过0.60, 并呈现一定季节差异.各功能区有机污染表现出工业区(商业区)＞居民区(交通区、对照区)的变化趋势,且不同功能区PM_2.5中EOM对PM₁₀中EOM的影响程度各异.有机组分的年均值有非烃＞沥青质＞芳烃＞饱和烃的变化规律,而污染源的季节性排放是造成有机物组分季节变化的主要原因.     

张掖市城区大气细颗粒物PM2.5的化学组成及来源解析

为研究张掖市城区大气细颗粒物（PM_2.5）的污染特征和来源,于2020年9月至2021年7月在张掖市城区的河西学院和湿地博物馆2个采样点进行了PM_2.5样品采集,对PM_2.5浓度、化学组成（水溶性无机离子、碳质组分和元素）和来源进行分析.结果表明,河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均ρ（PM_2.5）分别为（73.7±31.8）μg·m^-3和（68.1±33.3）μg·m^-3,季节浓度均值均呈现春季>冬季>秋季>夏季的变化.河西学院采样点的二次水溶性无机离子（SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺）年均值高于湿地博物馆.河西学院采样点的ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.6±5.7）μg·m^-3和（2.9±1.6）μg·m^-3,湿地博物馆采样点的年均ρ（OC）和ρ（EC）分别为（9.2±5.8）μg·m^-3和（2.5±1.3）μg·m^-3,河西学院的含碳组分在各季节均高于湿地博物馆.河西学院和湿地博物馆两个采样点的年均二次有机碳（SOC）在OC中的质量分数分别为49.4%和43.7%,表明张掖市存在较为严重的二次污染.河西学院和湿地博物馆两个采样点的元素浓度年均值分别为（6.0±3.5）μg·m^-3和（5.8±3.9）μg·m^-3,受到人为源的影响,Zn、Ca、Al和Fe等元素浓度水平相对较高.正定矩阵因子分解模型（PMF）结果表明,张掖城区PM_2.5的主要贡献源为二次气溶胶（28.0%）、交通源（25.8%）、扬尘源（15.2%）、燃煤源（14.0%）、生物质燃烧和垃圾焚烧源（12.5%）和工艺过程源（4.5%）.     

上海市PM2.5的物理化学特征及其生物活性研究

采集了上海市区和郊区春季和夏季的大气PM_2.5样品,分析了市区和郊区春夏2季PM_2.5质量浓度变化的规律,使用PIXE(Proton Induced X-ray Emission)分析技术获得S、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Se、Br、Sr、Pb等15种元素的质量浓度.结果表明,上海PM_2.5中化学元素的质量浓度在春季　(5?038.6 ng·m^-3) 比在夏季 (3?810.6 ng·m^-3) 高,春季郊区(2?528.9 ng·m^-3) 和市区(2?509.7 ng·m^-3) PM_2.5中化学元素的质量浓度相当,夏季市区样品 (1?674.2 ng·m^-3) 中化学元素质量浓度的总量比郊区(2?136.3 ng·m^-3) 的低,但来自人为污染的化学元素 (Cr、Mn、Ti、Ni、Cu、Zn、As、Br、Sr、Pb) 在市区PM_2.5中的含量较高;场发射扫描电镜 (FESEM) 分析显示,上海PM_2.5主要由烟尘集合体、燃煤飞灰、矿物颗粒、生物质颗粒和不明物质组成,质粒DNA评价揭示上海市区PM_2.5比郊区的具有更强的生物活性,主要原因可能在于市区样品中含有较高的重金属元素和较多的烟尘集合体．     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析

对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1～4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向.     

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.      

廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究

为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征,于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM_(2.5)和PM_(10)采样,并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分(OC和EC)分析.结果表明,夜间PM_(2.5)和PM_(10)浓度比白天高,且下半夜出现大幅上升.PM_(2.5)/PM_(10)比值为0.49~0.62,下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等主要富集在PM_(2.5)中,而Ca、Al、Si、Mg~(2+)和Ca~(2+)等主要富集在PM_(10)中.通过昼夜颗粒物组分对比发现,夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl~-、NO_3~-和NH_4~+等浓度明显上升.同时,下半夜OC/EC比值明显变小,Cl-、NO_3~-和NH_4~+浓度明显增大,同时段CO和NO_2浓度上升,而SO_2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_(2.5)和PM_(10)进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_(2.5)和PM_(10)中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_(2.5)中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧源、扬尘源、机动车排放和工业源,贡献率分别为22.64%、 7.49%、 41.22%、 14.71%和13.94%.PM_(10)中元素来源主要有扬尘源、燃煤和铜冶炼的混合源、机动车排放和工业源,贡献率分别为55.47%、 19.80%、 7.48%和12.83%.由此可见,扬尘源和燃煤与铜冶炼的混合源是临沂市颗粒物污染形成过程中的重要源类.     

基于虚拟撞击原理的固定源PM10/PM2.5采样器的研制

目前我国尚无固定源PM2.5采样标准方法,现有商业化的固定源PM2.5采样器在使用中存在明显不足,因此本研究开发了一种固定源PM10/PM2.5双级虚拟撞击采样器.经实验室标定,该采样器切割效率曲线优于国际标准ISO 7708:1995对采样器的规定,采样器横截面直径为74 mm,满足我国固定源采样口尺寸要求.采样器既可以安装滤膜,也可以安装滤筒,适用于不同浓度的烟尘采样.虚拟撞击器的切割点与次流所占比值呈负相关,比值减小时,切割点增大.为降低颗粒物损失,虚拟撞击器喷嘴距收口的距离至少应为喷嘴直径的1.5~2倍.     

北京市PM2.5时空分布特征及其与PM10关系的时空变异特征

PM_(2.5)时空分布特征及其与其它污染物的相关关系是PM_(2.5)时空统计分析的主要研究内容.然而,现有的方法直接从监测站点的角度对时空分布特征进行分析,难以有效地揭示PM_(2.5)浓度的聚集分布特征;同时,常用的地理加权回归在对PM_(2.5)与其它污染物间关系进行建模的过程中,缺乏同时考虑时间异质性与空间异质性,从而不能准确地描述依赖关系的时空变异特征.为此,首先借助于空间聚类分析技术,对北京市2014年PM_(2.5)浓度的聚集结构进行探测,在此基础上,通过聚集结构来分析PM_(2.5)季节性时空分布特征.然后,利用地理时空加权回归对北京市PM_(2.5)与PM_(10)季节平均浓度间关系进行建模,依据回归结果分析PM_(2.5)-PM_(10)间关系的时空变异特征.实验结果表明,春夏季节PM_(2.5)污染程度及空间变异程度均低于秋冬季节,各季节PM_(2.5)浓度均表现为北部浓度低、南部浓度高的空间分布特征;地理时空加权回归具有更好的拟合效果,由回归系数进一步可发现,春夏季PM_(2.5)-PM_(10)相关性低于秋冬季PM_(2.5)-PM_(10)相关性;各季节均表现为西北部PM_(2.5)-PM_(10)的相关性高于东南部PM_(2.5)-PM_(10)的相关性.     

2014年APEC期间北京市PM10和PM2.5氧化性损伤能力研究

为评估APEC会议期间联防联控措施对北京市大气可吸入颗粒物毒性的影响,采集2014年APEC会议前后3个月北京市大气PM₁₀和PM_2.5样品,应用质粒DNA损伤评价法来研究其氧化性损伤能力. 结果表明,APEC会议期间PM₁₀对DNA的损伤率高于PM_2.5,颗粒物对 DNA损伤率随剂量的增加而增加. 本研究用TD30值来指示颗粒物氧化性损伤能力,TD30为引起30%的DNA损伤率所需要的颗粒物剂量（单位为 μg·mL^-1）,TD30值越低,颗粒物氧化性损伤能力越强,APEC会议前后样品的TD30值表现为 APEC期间（11月）>APEC前（10月）>APEC后（12月）,说明氧化能力APEC后 >APEC前 >APEC期间. 用PM₁₀质量浓度乘上其在250 μg·mL^-1 剂量下的DNA损伤率得到颗粒物暴露毒性指数TI（toxic index）,与往年具有代表性月份样品的数据对比,TI大小顺序为2004年 >2014年 >2008年,说明大气中颗粒物暴露毒性随着政策控制力度的加大而降低.     

2015—2018年乌鲁木齐市PM2.5及PM10时空分布特征

乌鲁木齐市是“丝绸之路经济带”关键节点城市,为了解乌鲁木齐市2015—2018年空气污染状况,利用2015年1月1日—2018年12月23日乌鲁木齐市7个国控空气质量监测站的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）监测数据,基于ArcGIS空间分析平台,分析乌鲁木齐市PM_2.5、PM₁₀的时空分布特征.结果表明:ρ（PM_2.5）从2015年（66.60 μg/m3）到2016年（76.93 μg/m3）呈上升趋势,在2016—2018年呈单一下降趋势;ρ（PM₁₀）从2015年（132.74 μg/m3）到2016年（125.93 μg/m3）呈下降趋势,在2016—2018年呈单一上升趋势.2015—2018年工业活动集中的乌鲁木齐市边缘各区的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）平均值比城市中心（商业区、居民区）分别高11.28、7.17 μg/m3,说明工业集中地区的大气环境质量受污染影响明显.此外,2015—2018年乌鲁木齐市大气污染呈季节性和北高南低的区域性分布特征.气象因子分析表明,ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）均与相对湿度呈正相关,与降雨量、风速等气象因素呈负相关.2015—2018年,乌鲁木齐市大气中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）呈先增后降的趋势,冬季以PM_2.5污染为主,其他季节以PM₁₀污染为主.研究显示,2015—2018年乌鲁木齐市空气污染状况变化与地形、气象条件、城市化建设均有一定的关系.