盐渍化环境下秸秆还田对稻米汞及甲基汞累积的影响

通过盆栽试验探讨了盐渍化环境下秸秆还田对土壤中总汞（THg）、甲基汞（MeHg）含量和转化以及对水稻吸收汞的影响.试验用土采集自天津典型污灌地区,人为添加不同梯度的盐分（0、0.2%、0.5% NaCl）及外源汞（0、5mg/kg~Hg（NO₃）₂）,秸秆还田按照0.1%进行处理.结果显示：1.秸秆还田促进稻田系统中无机汞的甲基化.与未添加秸秆的处理相比,秸秆还田后土壤MeHg含量提高了56.8%~76.8%,水稻MeHg含量增加了127%~171.6%.2.在轻度盐渍化稻田开展秸秆还田,会进一步提高稻田土壤中汞的甲基化水平,进而增加水稻籽粒中甲基汞含量.与不添加盐分处理相比,轻度盐渍化环境中（0.2% NaCl）,秸秆还田处理导致土壤MeHg含量提高了92.2%~101.2%,水稻籽粒MeHg含量增长了52.8%~132.1%.更高的盐渍化水平会抑制土壤汞甲基化趋势,水稻籽粒中甲基汞含量降低.在中度盐渍化环境中（0.5% NaCl）,秸秆还田导致土壤MeHg含量降低了57.9%~88.6%,水稻籽粒MeHg含量降低了72.9%~86.8%.以上研究结果表明,在盐渍化且汞污染稻田开展秸秆还田可能大幅度增加该地区汞食物链暴露风险,因此在中轻度盐渍化的污灌区,对秸秆还田等农艺措施需要格外慎重.     

污灌区盐分累积对土壤汞吸附行为影响的模拟研究

以受盐渍化和重金属汞双重胁迫的天津污灌区土壤为研究对象,探讨汞在盐渍化土壤中吸附的热力学及动力学特征.研究的盐分种类为污灌区土壤盐渍化进程中的主要盐分NaCl和Na2SO4,设置的盐度梯度为7个,添加质量分数为0~5%.结果表明,Lanmguir方程和Elovich方程可以理想地拟合盐处理下土壤对Hg(Ⅱ)吸附的热力学和动力学过程.当加入的盐分为NaCl时,随着添加盐度的增长(0~5%),最大吸附量(Langmuir方程的参数qm)、吸附强度(Langmuir方程的参数k)迅速降低,分别由对照的868.64 mg·kg-1和1.32减少至添加5%NaCl的357.48 mg·kg-1和0.63,且使土壤Hg(Ⅱ)的吸附速率(Elovich方程的参数b)显著下降;当加入的盐分为Na2SO4时,随着盐度的增长,最大吸附量和吸附强度小幅下降,由对照降低至添加5%Na2SO4的739.44 mg·kg-1和1.18,对土壤Hg(Ⅱ)吸附速率影响不显著.土壤中Cl-和SO2-4含量对Hg(Ⅱ)最大吸附量之间可以用对数模型刻画,Cl-含量与Hg(Ⅱ)吸附速率之间表现为线性关系.研究表明,高浓度的NaCl环境极其不利于Hg(Ⅱ)在污灌区土壤中的吸附及固持,用含NaCl较高的污水灌溉作物很有可能会引起汞的二次污染,土壤的盐渍化趋势会使汞污染和释放趋势更趋严重.     

污灌区稻田汞污染特征及健康风险评价

选择天津北排污河灌区作为研究区域,调查了土壤和水稻总汞和甲基汞的含量及分布特征,评估污灌区稻米食用汞暴露风险,并对污灌区土壤-稻米甲基汞的影响因素进行了初步分析.结果表明,1.调查的29个污灌区稻田,土壤总汞含量为(367.04 ± 129.36) μg/kg,显著高于区域土壤Hg背景值73 μg/kg,甲基汞含量为(0.87 ± 0.77) μg/kg;水稻各部位总汞含量依次为稻叶 > 稻根 > 稻茎 > 稻米,稻米总汞含量为(12.80 ± 5.14) μg/kg,甲基汞含量依次为稻米 > 稻根 > 稻茎 > 稻叶,稻米对甲基汞具有很强的富集能力,甲基汞含量为(2.09 ± 1.20) μg/kg,甲基化率均值超过10%.污灌区稻米总汞每周摄入量为0.068~1.25μg/(kg·bw),甲基汞每周摄入量为0.0095~0.49μg/(kg·bw),污灌区稻米总汞及甲基汞暴露对居民健康风险总体仍在安全阈值内,但个别汞污染较严重地块甲基汞暴露风险值得高度关注.土壤甲基汞含量仅与土壤总汞含量及黏粒含量的相关性达到显著性水平,稻米甲基汞含量与土壤总汞含量、土壤甲基汞含量、稻米总汞含量及黏粒含量的相关性达到显著性水平.     

微生物对汞矿区农田土壤汞甲基化的影响

为研究典型汞矿区农田土壤中汞的甲基化作用,实验以受汞污染的旱田土壤和稻田土壤为对象,分别进行灭菌,促进硫酸盐还原菌(SRB)活性处理,抑制SRB活性处理以及促进铁还原菌(FeRB)活性处理,分析非微生物作用和微生物作用对土壤甲基汞(MeHg)生成的影响.结果表明,促进SRB活性处理的土壤MeHg生成量最高,其中旱田土MeHg增量为0.15~0.38μg·kg~(-1),稻田土壤MeHg增量为1~2μg·kg~(-1);抑制SRB活性处理和促进FeRB活性处理的MeHg增量较小,最高值仅为0.025μg·kg~(-1).相比于旱田土壤,稻田土壤具有更高的汞甲基化能力,其MeHg生成量是旱田土壤的4~9倍.土壤SRB数量与MeHg生成量具有相同的变化趋势,二者具有显著的正相关性(R~2=0.57,P0.01).因此,该研究区土壤汞甲基化作用主要是微生物汞甲基化作用,且主要的汞甲基化细菌是SRB.此外,稻田是农田中MeHg生成的活跃地区,在评估和控制MeHg对人体健康危害时需要重点关注.     

污灌区盐分累积对污染土壤汞释放通量的影响

采用优化设计的动态通量箱,对不同盐分（NaCl和Na₂SO₄）和盐度（0~5%）的盐渍化土壤土-气界面的汞交换通量进行动态监测,研究盐渍化对污灌区土壤汞和大气释放的影响.结果表明：（1）两种盐分类型对土壤Hg释放的影响呈相反趋势.与未发生盐渍化的对照土壤相比,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%;而随着Na₂SO₄盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%.（2）土壤盐分含量与土壤汞释放通量均值之间呈线性关系.对于NaCl,含量x（g/kg）与汞通量y [ng/（m²·h）]之间的模型为y=0.8258x+86.709（R²=0.9734）,对于Na₂SO₄,模型为y=-0.3354x+85.997（R²=0.9581）.从研究结果来看,高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.     

天津污灌区盐分累积对土壤汞赋存形态的影响

应用稳定同位素~(202)Hg稀释技术,通过培养试验及改进的Tessier连续提取法,分析同位素比值R_(Hg)(~(202)Hg/~(200)Hg)的变化情况及同位素可交换态含量(E值),探索盐渍化对外源汞在天津潮土中形态分布及有效性的影响.主要盐分NaCl和Na_2SO_4,设置的盐度梯度为7个,添加质量分数为0%~5%.结果表明,外源~(202)Hg进入NaCl处理的土壤后,同位素比值R_(Hg)变化最为显著的形态集中在交换态(含水溶态)、胡敏酸结合态和富里酸结合态,对碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态、有机质结合态、残渣态的影响较小,其中交换态、富里酸结合态的同位素比值R_(Hg)大幅度上升,富里酸结合态含量显著下降.Na_2SO_4处理的土壤各形态Hg的同位素比值与对照土壤相比均不显著,基本保持稳定.5%NaCl处理下土壤Hg的E值相比对照提高了51%,土壤Hg同位素可交换态含量E值与Cl~-含量呈现显著的正相关关系,取对数后的一元回归方程为lny=0.0961lnx+4.895(x为Cl~(-1)含量,y为E值,n=7,R~2=0.918).研究表明,高浓度的NaCl环境对外源Hg在土壤中形态分布有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.     

土生拉乌尔菌TGRB3的生物学特性及其不同氧气浓度条件下的汞甲基化

从三峡库区消落带土壤中分离、纯化得到1株具有汞甲基化能力的细菌,对其形态、生理生化特征及16S rRNA基因序列进行分析后,鉴定为土生拉乌尔菌,并命名为RaouLtella terrigena TGRB3.研究发现,菌株TGRB3具有强酸碱和盐度适应能力,为中高温型菌,在pH=4～9和盐度0.2%～4.0%范围内均能正常生长,最适生长温度为25℃.在Hg~(2+)浓度为1000μg·L~(-1)时,菌株生长受到显著抑制.此外,在初始Hg~(2+)浓度为300 ng·L~(-1)的条件下探讨了该菌在不同氧气浓度(0、7%、14%和21%)下的生长情况及汞甲化能力.结果表明,该菌的生长不受氧气浓度的制约,但在有氧条件下生长更好,且在厌氧或低氧浓度条件下具有更强且稳定的汞甲基化能力.在氧气浓度为14%和21%的条件下,该菌的最大甲基汞含量分别为(0.54±0.01)和(1.62±0.08) ng·L~(-1),试验后期表现出较强的去甲基化现象,培养54 h后的甲基汞含量显著降低为(0.08±0.02)和(0.05±0.00) ng·L~(-1);而在氧气浓度为0和7%的条件下,最大甲基汞含量分别为(6.75±1.75)和(3.24±0.74) ng·L~(-1),且在试验周期内甲基汞持续产生,平均浓度分别为(3.23±1.39)和(1.66±0.71) ng·L~(-1).本试验结果可望为三峡库区消落带土壤汞生物甲基化机理的深入研究及汞污染风险评价等提供全新的试验材料.     

水分条件对稻田土壤汞甲基化影响的模拟研究

通过培养实验,研究了70%田间持水量、干湿交替及淹水等3种水分管理方式对外源Hg在稻田土壤中甲基化的动态过程.外源添加浓度为5 mg·kg~(-1)Hg~(2+),培养时间为42 d.结果表明,70%田间持水量下,土壤甲基汞(Me Hg)含量基本保持稳定,平均为11.55μg·kg~(-1);淹水条件下,土壤Me Hg含量呈上升趋势,平均为30.70μg·kg~(-1),约为70%田间持水量的2.7倍;干湿交替条件下,土壤Me Hg呈现"涨-消"的波动趋势,平均含量为20.41μg·kg~(-1),约为70%田间持水量的1.7倍.培养结束后土壤Me Hg含量和占总Hg比例依次为:淹水(37.42μg·kg~(-1),0.76%)干湿交替(16.08μg·kg~(-1),0.33%)70%田间持水量(11.75μg·kg~(-1),0.25%),表明淹水条件有利于稻田土壤中汞的甲基化.Elovich方程可以拟合淹水条件下稻田土壤Me Hg含量变化的动力学过程,表明土壤中Me Hg含量在试验前期(7 d)快速升高,随后呈现缓慢增长的趋势.培养期间,各水分处理下稻田土壤中硫酸盐还原菌(SRB)数量均表现为上下波动式的周期性变化特征,均值分别为(533±31)cfu·g~(-1)(70%田间持水量)、(615±39)cfu·g~(-1)(淹水)和(509±43)cfu·g~(-1)(干湿交替).相关分析表明,土壤Me Hg含量与硫酸盐还原菌(SRB)数量、氧化还原电位(E_h)、土壤含水量之间的相关性达到了显著性水平(p0.05),与其他因素之间无显著相关性.可以推测,在稻田土壤淹水形成的厌氧环境中,SRB可能是生物汞甲基化的优势菌群.     

根际土壤中汞甲基化与去甲基化作用双同位素示踪研究

根际环境特殊的理化性质可能显著促进汞(Hg)的甲基化.为证实上述假设,本研究采集了三峡库区消落带狗牙根根际土和非根际土,分别测定了根际土与非根际土中总汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量及主要理化性质,并采用双同位素示踪法(~(199)Hg~(2+)和Me~(201)Hg)进行室内模拟培养实验,探究其Hg的甲基化与去甲基化速率.结果表明,根际土壤中的Fe~(2+)、Mn~(2+)、有机质含量、过氧化氢酶活性显著高于非根际土(p0.05),MeHg含量、细菌、真菌数极显著大于非根际土(p0.01);根际土壤中MeHg的含量与Mn~(2+)、SO_4~(2-)、有机质含量存在显著正相关性(p0.05),与过氧化氢酶活性、细菌、真菌数存在显著正相关性(p0.01);根际土壤中Hg甲基化、去甲基化速率、净甲基化潜力均显著大于非根际土(p0.05),有菌根际土的甲基化与去甲基化速率显著大于无菌根际土(p0.05).本研究证实了根际是Hg发生甲基化的一个活跃区域,其中,微生物在根际土壤中Hg的甲基化与去甲基化过程中均起着主要作用.     

万山汞矿区稻田土壤甲基汞的分布特征及其影响因素分析

运用等温气相色谱冷原子荧光技术(GC-CVAFS)对贵州万山汞矿区主要河流范围内稻田土壤甲基汞(MeHg)等含量进行了测定,并从区域层面对土壤甲基汞(MeHg)的分布特征及影响因素进行了研究。结果表明:万山汞矿区稻田土壤MeHg和总汞(THg)含量范围分别为0.72~6.70ng/g和0.49~188.00μg/g,甲基化率范围为0.002%~0.470%;在水平空间分布上,6个检测区域的土壤MeHg含量均随着远离汞矿核心区而降低,但是不同区域之间的降低变化程度不尽相同。通过对稻田土壤SiO2、Al2O3、Fe2O3、TS、TP、TN、有机质、pH等土壤性质与土壤MeHg以及甲基化率进行相关性分析发现,MeHg与THg、TS、TP、TN、有机质存在显著的正相关关系,与SiO2表现出显著性负相关,表明土壤甲基汞不但和总汞含量有关,还受到土壤其它理化因子,尤其是一些营养因子所控制。     

低温热解技术修复不同类型汞污染土壤中甲基汞变化的研究

低温热解技术是修复汞污染土壤的有效方法之一,对高浓度汞污染土壤除汞效率可达90%以上,但对甲基汞(MeHg)的去除效果目前还缺少研究。本研究以化工汞污染和汞矿污染类型土壤为研究对象,研究低温热解修复前后土壤性质、总汞(THg)、汞的形态分布和MeHg等的变化及其影响情况。研究表明,化工污染区和汞矿污染区土壤MeHg去除率分别在99. 65%和90. 96%左右,THg去除率分别在94. 35%和95. 40%左右;高浓度汞污染土壤中汞的形态分布以残渣态汞和有机结合态汞为主,经低温热解修复后化工污染区和汞矿污染区土壤中有机结合态汞分别降低96. 62%和92. 05%,残渣态汞分别降低93. 08%和96. 79%;有机质含量高的稻田土壤具有较强的汞甲基化能力,其土壤MeHg含量化工污染区(56. 47±2. 65μg/kg)>汞矿污染区(3. 98±0. 42μg/kg)。     

Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化及其影响因素研究

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌Geobacter sulfurreducens对汞的甲基化作用及其影响因素.结果表明,G.sulfurreducens在低浓度汞溶液中能够生长,但生长受到一定程度的抑制,主要表现在菌株生长曲线迟缓期的延长.G.sulfurreducens在生长过程中能同时将溶液中无机汞转化为甲基汞,甲基化过程受多种环境因素的制约.在初始HgCl2浓度为1 mg.L-1、温度35℃、pH 6.0、0.9%盐度的厌氧环境条件下,G.sulfurreducens对汞的甲基化率可达38%.适当增加HgCl2初始浓度与盐度能提高甲基汞的转化率,但过高汞浓度和盐度会造成微生物的死亡;温度在4～35℃范围内,温度越高甲基汞转化率越高;弱酸性环境比酸性或中碱性环境更利于汞的甲基化.此外,腐殖酸和半胱氨酸等均影响甲基汞的转化效率,其中腐殖酸对汞甲基化有一定的抑制作用,而半胱氨酸有较强的促进作用.该研究为自然水体生态系统中铁还原菌参与汞甲基化的过程提供了直接证据.     

秋夏季黄河三角洲湿地土壤汞和甲基汞的变化

汞在湿地中的行为对湿地水生生物健康具有重要影响.于2011年和2012年分别采集干(夏初)湿(秋季)季节黄河三角洲湿地土壤样品,分析不同季节汞与甲基汞的含量差异和垂直变化.秋季总汞平均含量为0.064 mg·kg-1;夏季为0.027 mg·kg-1,总汞含量平均减少57%,湿地由积水到干旱过程中导致汞的释放.秋季各点位0~10 cm深甲基汞平均含量为0.28μg·kg-1,夏季甲基汞平均含量为0.066μg·kg-1,各点位含量平均减少76%.在秋季受湿地淹水影响,利于甲基汞的形成,水分减少和湿地干旱导致土壤中的甲基汞减少.在垂直方向上,夏季与秋季相比总汞在0~10 cm深度都有减少,土壤中的汞发生释放,因此,湿地在秋季表现为汇,而在春夏季为大气汞的源.硫酸盐还原细菌的含量秋季远高于夏季,在夏季硫酸盐还原菌与甲基汞和甲基化率均显著相关,硫酸盐还原菌、淹水环境、有机物质都会影响甲基汞产生和分布.     

施用污泥堆肥品对土壤和植物总汞及甲基汞的影响

采用田间试验,分别施加两种不同的污泥堆肥品(含生物质炭和不含生物质炭),研究污泥堆肥土地利用过程土壤及植物总汞和甲基汞变化情况、迁移转化特征和植物富集能力.结果表明,施加污泥堆肥品会引起土壤总汞和甲基汞含量升高,但总汞含量低于国家土壤环境质量二级标准.生物质炭堆肥品可能促进土壤汞的甲基化,但不同处理土壤甲基汞/总汞(Me Hg/THg)比值较低.植物成熟后不同处理植物总汞含量明显低于幼苗期,而甲基汞含量均高于幼苗期.施加两种堆肥品对植物富集总汞没有明显差异,但对甲基汞富集影响显著.施加生物质炭堆肥品的土壤甲基汞含量明显高于施加无生物质炭堆肥品的土壤,而植物甲基汞含量则相反.生物质炭的加入可能有利于土壤甲基汞形成,但不利于甲基汞的迁移,抑制植物对土壤甲基汞的富集.植物对甲基汞的富集能力较强(富集系数为1.24~14.63),需关注长期施肥带来的土壤环境汞生态风险.     

碱消解-P&T-GC-AFS法同时测定土壤中的甲基汞和乙基汞研究

建立了碱消解-吹扫捕集-气相色谱-原子荧光光谱法(P&T-GC-AFS)同时测定土壤中甲基汞和乙基汞的分析方法.样品在90℃条件下经氢氧化钾/甲醇消解2.5 h,调节pH为5.40,并丙基化衍生后,采用P&T-GC-AFS法测定.方法对甲基汞、乙基汞的线性相关系数分别为0.999 7、0.999 6,检出限分别为0.26、0.41 ng·g -1.在不同质量浓度水平上进行加标回收率实验,甲基汞、乙基汞的回收率分别为90.5%~93.3%、86.5%~89.6%.该方法样品前处理简单、检出限低,适合批量测定土壤中甲基汞和乙基汞.     

贵州省典型铅锌矿区居民血液总汞和甲基汞暴露及健康风险模型预测评估

汞是铅锌矿石的常见伴生元素,铅锌冶炼活动会给当地居民带来潜在汞暴露风险.为了解铅锌矿区居民血液汞暴露及健康风险,选择贵州省赫章县为研究区域,以贵阳市为对照区,分别采集居民血液样品418和118份,利用冷原子荧光法测定其总汞和甲基汞含量,结合年龄和性别分析血液总汞与甲基汞含量特征,估算育龄期妇女头发甲基汞含量并进行甲基汞暴露致新生儿IQ（智商）损失评估,利用单区室PBPK（生理药代动力学）模型预测居民甲基汞ADI（日均摄入量）.结果表明:①铅锌矿区（赫章县）和对照区居民血液总汞含量几何均值分别为（3.11±5.05）和（1.83±1.19）μg/L,范围分别为0.63~54.26和0.46~11.88 μg/L,分别有21.5%和0.85%的血液样本总汞含量超过人体血液总汞安全限值（5.8 μg/L）.②铅锌矿区成年居民和0~6岁儿童血液总汞含量分别为（2.80±3.85）和（2.49±2.08）μg/L,分别有77和7人血液总汞含量超过5.8 μg/L,超标率分别为24.37%和10.61%,存在潜在总汞暴露风险.③斯皮尔曼相关性分析显示,铅锌矿区居民血液总汞和甲基汞含量分别与年龄（R=0.108,P < 0.05）和性别（R=-0.185,P < 0.05）相关,老年人较其他年龄段人群总汞暴露的风险更高,其血液总汞含量达（5.29±5.03）μg/L;男性血液甲基汞含量〔（0.24±0.32）μg/L〕高于女性〔（0.18±0.22）μg/L〕.④蒙特卡洛模型模拟结果显示,铅锌矿区和对照区育龄妇女头发甲基汞平均含量分别为（0.07±0.11）和（0.11±0.13）mg/kg,范围分别为0~11.81和0~5.74 mg/kg,其中铅锌矿区2.27%的育龄期妇女头发甲基汞含量超过发汞临界值（0.58 mg/kg）,导致IQ评分为70~70.18分范围内的约0.05%的婴儿从IQ正常转变为MMR（轻度智力低下）.⑤单区室PBPK模型预测表明,铅锌矿区和对照区居民甲基汞日均摄入量分别为（0.005±0.006）和（0.007±0.008）μg/kg,分别有0.082%和0.013%的居民甲基汞日均摄入量超过RfD（参考剂量值,0.1 μg/kg）.研究显示:铅锌矿区成年居民和0~6岁儿童血液总汞含量高于国内其他地区,男性血液甲基汞含量明显高于女性;铅锌矿区约2.27%的育龄期妇女头发甲基汞含量超过发汞临界值,可致IQ评分在70~70.18分范围内的约0.05%的婴儿从智力正常转变为MMR;铅锌矿区居民甲基汞非致癌风险高于对照区.      

1株兼具好、厌氧汞甲基化能力细菌的分离鉴定

从三峡水库重庆段忠县石宝寨消落带土壤中,分离纯化后获得1株在好氧和厌氧条件下均能将Hg2+转化成甲基汞的细菌,经过对该菌株的形态特征、理化特征检测及16S r DNA序列分析,初步鉴定其为γ-变形菌纲的荧光假单胞菌,并命名为Pseudomonas fluorescens XD-Me Hg-B2(Gen Bank登录号:KU954349).通过汞敏感性试验发现该菌对Hg2+极敏感,汞甲基化试验表明,在初始Hg2+浓度为200 ng·L-1的PBS缓冲液中,接种XD-Me Hg-B2对数生长期菌悬液,有氧条件下,30℃孵育60 min后,溶液中甲基汞浓度呈指数增高,并在160 min时达到最大,约为3.85 ng·L-1±0.33 ng·L-1,最大汞甲基化率为1.93%;而在厌氧条件下,XD-Me Hg-B2同样表现出汞甲基化能力,但其甲基汞的生成较好氧处理显著滞后,且汞甲基化转化率较低,在180min左右甲基汞浓度达到最大,为2.86 ng·L-1±0.73 ng·L-1,最大汞甲基化率为1.43%.综上所述,P.fluorescens XDMe Hg-B2是1株对Hg2+极敏感,兼具好、厌氧汞甲基化能力的细菌,可望为消落带土壤汞生物甲基化的机制研究提供候选菌株,从而为深入研究汞生物地球化学循环、以及正确评价三峡水库蓄水运行后可能带来的汞生态风险评价提供理论依据.     

柠檬酸对三峡水库消落区土壤中汞活化及甲基化的影响

利用室内模拟实验,用不同浓度柠檬酸溶液分别浸提和培养土壤,探讨了植被根系分泌物的主要成分柠檬酸对三峡库区消落带土壤中汞活化及甲基化的影响.结果表明,添加柠檬酸后浸提液中汞含量在达到最高值之前均高于对照组(0 mmol·L~(-1)),且随柠檬酸浓度的增加而增大.0、1、2、4、5、6、8 mmol·L~(-1)浓度下最大汞溶出量随柠檬酸浓度的增加先增大而后保持稳定,分别占供试土壤总汞的1.03%、1.67%、1.99%、2.47%、2.68%、2.73%、2.73%.培养实验中,土壤甲基汞(Me Hg)含量在前3 h内基本维持稳定,随后除对照组增加缓慢外,其余组均开始上升,且上升速率随柠檬酸浓度的升高而增大.在同一培养时段内,土壤Me Hg含量及增加量随柠檬酸浓度的升高而增大.表明柠檬酸对土壤中无机汞向甲基汞的转化过程有一定的促进作用,且促进作用随着柠檬酸浓度的增加而愈加显著.     

贵州某典型汞矿区流域水稻中总汞和甲基汞含量及暴露风险

鉴于流域尺度内水稻植株不同组织中总汞和甲基汞含量及人群进食稻米的汞暴露风险研究较少,系统采集了贵州省铜仁市受万山废弃汞矿影响的瓦屋河流域内水稻植株及对应根际土壤样品,分析水稻植株不同组织中的w(总汞)、w(甲基汞)及其影响因素,以及流域内人群食用稻米的汞暴露风险.结果表明:瓦屋河流域水稻精米中w(总汞)平均值为(14.2±7.0)μg/kg(范围为4.1～34.0 μg/kg,n=24),精米中w(甲基汞)平均值为(7.229±3.957)μg/kg(范围为1.974～17.364 μg/kg,n=24).精米中w(总汞)与水稻茎、叶中w(总汞)均呈较显著正相关(R=0.531,P＜0.01;R=0.499,P＜0.05),精米中w(甲基汞)与水稻根、茎中w(甲基汞)也均呈显著正相关(R=0.525,P＜0.01;R=0.612,P＜0.01);w(总汞)、w(甲基汞)均与土壤理化参数存在一定正相关关系,并均与距污染源距离呈负相关.根据精米中w(甲基汞)平均值,并按照US EPA(美国国家环境保护局)推荐的甲基汞日暴露量(ID)和危害指数(HI)的评估方法计算的瓦屋河流域居民甲基汞日暴露量为(0.075±0.041)μg/(kg·d),低于较为严厉的US EPA推荐的甲基汞日安全摄入量(RfD),危害指数为0.75.从平均状况来看,人体摄入该地区生产的精米相对较为安全.      

660 MW超低排放燃煤电站汞分布特征研究

对某660 MW超低排放燃煤电站进行汞形态和浓度监测,实验结果表明:在SCR前烟气中,汞主要以单质游离态存在,SCR催化剂对Hg~0氧化率约为20.22%.烟冷器内Hg~0向Hg_p和Hg~(2+)转化,Hg_p浓度增加72.18%,Hg~(2+)浓度增加55.40%.低温电除尘不仅可以脱除Hg_p,对Hg~0和Hg~(2+)也具有协同脱除作用,Hg~0浓度下降47.14%,Hg~(2+)浓度下降68.70%.经过湿法脱硫后Hg~0浓度由0.37μg·m~(-3)升高到0.86μg·m~(-3),Hg~(2+)在湿法脱硫装置内被还原为Hg~0.大气汞排放浓度在0.82～0.95μg·m~(-3)之间,远低于标准要求.超低排放电站产生的汞大部分进入粉煤灰(68.35%),大气排放的汞为21.20%,进入石膏中的汞为4.87%,进入脱硫废水处理站固废5.53%.超低排放环保设备总的协同脱汞效率为78.77%,大气汞排放因子(EF_煤、EF_电)分别为6.07μg·kg~(-1)和1.70μg·kW~(-1)·h~(-1).