Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

吸附联合低温等离子体法去除甲苯废气

对介质阻挡放电条件下产生的低温等离子体联合吸附去除低浓度甲苯废气进行了实验研究。考察了反应器内分别填充分子筛、陶瓷环和混合填料时,甲苯的吸附效果;比较了各种填充条件下,低温等离子体对甲苯的去除效果和副产物臭氧的产生量;并对填充混合填料时不同外加电压、不同操作条件下,吸附联合低温等离子体去除甲苯的过程进行系统的研究。结果表明,外加电压相同,混合填料对甲苯的去除率最高,大于97%,依次是分子筛、陶瓷环、无填充;同时混合填料的臭氧浓度小于其他填料;当电压为18 kV时,混合填料可获得较高的甲苯去除率,同时产生的臭氧副产物最少。     

反应条件对等离子体脱除吸附于Cu-Ce/AC表面NO_x的影响

以放电等离子体协同催化法对吸附在Cu-Ce/AC上的NO_x进行脱除,研究了不同的放电条件和添加水蒸气对脱除NO_x的影响。结果表明,对于同轴圆筒形反应器,催化剂量一定时,放电长度增加,吸附态NO_x去除率先升高后下降;放电电压增大,吸附态NO_x去除率升高,原因在于放电反应区内能量密度和活性粒子分布状态改变。根据NO_x程序升温脱附(TPD),TPD低温位(200℃)的吸附态NO_x更容易被放电等离子体脱除,放电长度和放电电压能够影响不同吸附位上NO_x的去除效率。适宜条件下,吸附态NO_x去除率最高达到93.3%。循环吸附-等离子体脱除NO_x进行10次后,NO_x脱除率在92%以上。在混合气中添加5%水蒸气提高了等离子体对吸附态NO_x的去除率,但导致循环吸附-等离子体脱除NO_x效率下降。原因是H2O与NO_x竞争吸附带来的负面效应大于等离子体中H2O提供自由基与吸附态NO_x反应所带来的正面效应。     

气体循环条件下等离子体催化氧化吸附态的苯和甲苯

在气体循环条件下以MnO_x-AgO_x/γ-Al_2O_3为吸附剂兼催化剂研究了低温等离子体催化氧化吸附态的苯和甲苯,并对催化剂进行了BET和XRD表征。结果表明:气体循环条件下等离子体催化氧化技术同样适用于吸附态的双组分苯与甲苯的降解并且C0_x产率和C0_2选择性不比降解单组分苯或甲苯时的低。气体循环放电90 min后,与γ-Al_2O_3相比,引入Mn0_x-AgO_x/γ-A1_2O_3、COO_x-CeO_x/γ-Al_2O_3后,CO_x产率分别提高了9%、12%;C0_2选择性也得到了提高并都接近100%;臭氧浓度分别减少了51%、39%;N_20浓度相应也降低了26%和38%。最后结合实验结果讨论了引入催化剂后反应机理的变化。     

介质阻挡放电联合锰基催化剂对乙酸乙酯的降解效果

采用等体积浸渍法制备锰基催化剂MnO_x/13X和MnO_x/γ-Al_2O_3,并在吸附-间歇放电模式下研究了其联合介质阻挡放电(DBD)等离子体对乙酸乙酯的氧化性能;对催化剂进行BET、SEM和XPS表征,以分析不同载体的Mn基催化剂氧化效果存在差异的原因。DBD氧化实验结果表明:与13X和γ-Al_2O_3相比,负载活性组分MnO_x后,CO_x产率分别提高了36.3%(MnO_x/13X)和29%(MnO_x/γ-Al_2O_3),CO_2选择性均提高至98%以上,副产物臭氧明显减少。表征结果显示,MnO_x/13X上的Mn~(4+)和晶格氧含量更高,更有利于乙酸乙酯的降解。结合吸附态乙酸乙酯的等离子体降解机理和不同填充材料的实验数据,建立了相应的动力学模型,为DBD降解挥发性有机物系统中催化剂的优化及其应用提供参考。     

催化剂对低温等离子体降解吸附态甲苯的影响

采用线管式介质阻挡反应器对低温等离子体循环降解甲苯进行研究,考察了吸附存储量、循环背景气体及不同催化剂成分对吸附态甲苯降解效果及副产物的影响,并进行了催化剂XRD分析及降解产物FT-IR分析。结果表明,氧气为循环背景气体时甲苯降解效果比空气时好。FT-IR分析显示催化剂的加入可使甲苯充分降解,显著提高COx产率、CO2选择性,减少副产物O3、N2O排放量。相同条件下,单组分催化剂对应COx产率依次为:CeMnAgCo,CO2选择性依次为:AgMnCoCe。双组分催化剂Mn/Ag、Ce/Ag可同时保持较高的COx产率和CO2选择性,氧气背景时COx产率分别达到80%、82%,CO2选择性均达到99.7%以上。空气背景时,Co对N2O的抑制效果最好,3组分催化剂Mn/Ag/Co、Ce/Ag/Co在保持较高的COx产率和CO2选择性同时可有效抑制N2O。     

单介质和双介质阻挡放电低温等离子体降解甲苯的比较

为研究介质阻挡放电(DBD)反应器结构对低温等离子体降解甲苯的影响,设计了具有单层介质和双层介质的DBD反应器。对2种反应器的放电特征、甲苯去除率、矿化率、CO_2选择性和能量效率进行了比较,并对施加电压和初始浓度对甲苯降解效果的影响进行了分析。结果表明:在相同电压下,双介质反应器(DDBD)具有更高的电场强度,而单介质反应器(SDBD)的输入功率更高;当甲苯浓度和电压分别为616、1 027、1 848 mg·m~(-3)和14～24 kV时,双介质中的甲苯去除率为9.4%～100%、7.4%～99%、5.1%～64%,单介质为67%～98%、46%～90%、26%～59%。这说明低电压下单介质反应器的甲苯去除率更高,而高电压下则相反,并且,浓度降低、电压升高有利于甲苯的降解。单介质反应器的能量效率随电压升高而降低,双介质反应器则先升高后下降,且双介质反应器的能量效率高于单介质反应器(16～24 kV)。以上研究可为介质阻挡放电在VOCs去除方面的应用提供参考。     

脉冲电弧液相放电等离子体污水消毒灭菌

采用某污水厂的出水,利用脉冲电弧液相放电等离子体技术,研究了放电脉冲次数、放电电压、放电极间距对大肠杆菌灭杀的影响。结果表明:随着放电脉冲次数的增加,灭菌率升高。当放电脉冲次数为400时,灭菌率高达99.1%。随着放电电压的升高,大肠杆菌的去除率升高,其中电压为3 kV最高,灭菌率为96.7%。在相同的电压下,放电极间距越小,灭菌效率越高,放电间距0.5 mm时最佳。利用扫描电镜观察等离子体处理前后大肠杆菌细胞的形貌变化,并根据灭菌的结果对等离子体的灭菌机理进行了分析,发现了灭菌消毒与等离子体中所含的活性粒子成分有密切的关系。     

蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体净化含硫恶臭气体

采用蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体净化5种典型含硫恶臭气体,通过沸石硅铝比、锰改性、放电电压参数的优化探究最佳工艺参数与处理效果。结果表明：降低硅铝比、锰改性利于提升蜂窝状ZSM-5沸石对含硫恶臭气体的整体吸附效率,增大硅铝比、适当增加锰负载量、提高放电电压则利于提升蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体对含硫恶臭气体的去除效率,其提升机制可能与沸石比表面积、外表面积和Mn³⁺负载催化有关。在硅铝比为70(摩尔比)、锰负载量为10%(质量分数)、7.5 kV的条件下,锰改性蜂窝状ZSM-5沸石协同低温等离子体对含硫恶臭气体的去除效率均大于95%,比输入能量仅为2.3 J/L。     

低温等离子体联合技术降解甲苯气体的研究

以自制的纳米钛酸钡基介电材料为催化剂,以电工陶瓷拉西环为载体,利用介质阻挡放电产生的低温等离子体对常压下流动态含甲苯的空气进行处理,研究了电场强度、空塔气速、甲苯初始浓度及不同填料情况下甲苯的降解及臭氧产生情况,初步探讨了等离子体联合技术降解甲苯的机制,并进行了产物分析.实验结果表明,甲苯降解率随电场强度的提高而上升,随空塔气速和甲苯初始浓度的增加而降低;随反应器内填料变化,甲苯降解率表现为催化剂填料》普通填料》无填料,其降解率最高可达95%.当电场强度》13.0 kV/cm时,臭氧浓度因受到过量的高能电子攻击而发生分解,表现为臭氧浓度随电场强度的继续增加而降低,故最佳电场强度为13.0 kV/cm.当9.0 kV/cm＜电场强度＜13.0 kV/cm,臭氧产量表现为催化剂填料＞普通填料＞无填料,纳米钛酸钡基介电材料大大增强了臭氧的产量.     

电晕-介质阻挡协同放电低温等离子体降解大流量甲苯废气的研究

利用自制电晕-介质阻挡协同放电低温等离子体降解大流量甲苯废气,运用均匀设计法优化获得甲苯降解的适宜条件,探究了各因素及因素间交互作用对甲苯降解的影响,并开展甲苯降解动力学分析。结果表明:降解甲苯的最佳条件为工作电压13kV、放电频率6.5kHz、废气流量为1.0L/min,甲苯初始质量浓度924mg/m~3,在此条件下甲苯气体降解率为94.93%,能量效率为0.63g/(kW·h);甲苯降解符合一级反应动力学,甲苯降解反应速率常数与输入功率具有良好线性关系。     

介质阻挡放电和水吸收联合降解挥发性有机化合物

依据介质阻挡放电(DBD)和溶液吸收处理气态污染物的原理,设计出一种DBD和水吸收联合降解挥发性有机化合物(VOCs)的实验装置.研究其对甲苯的降解效果.考察了放电电压、甲苯初始浓度、模拟废气流量对甲苯降解效果的影响.分析了DBD和水吸收的相互作用.结果表明.DBD和水吸收联合可以提高甲苯的降解率.在放电电压为15.9 kV时甲苯的降解率为81.5%.比单独放电时提高了13.3百分点;甲苯的降解率随着放电电压增大而升高,随着气体流量和甲苯初始浓度增大而降低.该技术可以作为放电等离子体前处理工艺,为高效处理上业废气提供参考.     

介质阻挡放电处理甲苯及其放电参量的研究

采用等离子体反应器介质阻挡放电产生低温等离子体处理甲苯,在分析负载等效电路的基础上,利用电压-电荷Lis-sajous图形法对气体放电过程中的放电参量进行测量研究,并探讨了相关工况参数对甲苯去除率的影响.研究结果表明,该反应器所得能量随着电压的增大而增大;气隙等效电容随着外加电压和气隙厚度的增大而减小;电压较低时.电介质等效电容变化不大,随着电压的增大迅速升高,当电压达到一定值后,电介质等效电容变化平缓;该反应器采用粗电极对甲苯的去除率优于细电极;甲苯的去除率随着放电功率的上升而提高,但是能量效率却呈降低的趋势.此外,研究发现甲苯的初始浓度与气体流量与甲苯的去除率呈反比,而与甲苯的绝对去除量呈正比.     

相对湿度对ZSM-5分子筛低温等离子体再生特性的影响

低温等离子体再生法是一种低温、快速和高效的吸附材料再生新方法。运用管式单介质阻挡放电反应器产生的低温等离子体对吸附了苯的ZSM-5分子筛进行再生处理,分析了湿度对低温等离子体放电状态的影响,研究了湿度对材料吸附性能及低温等离子体再生效果的影响,考察了特定湿度条件下低温等离子体再生吸附材料的可重复性。实验结果表明,当相对湿度小于60%时,吸附材料的脱附效率和再生效率随湿度增加而升高;当相对湿度由60%升高至80%时,吸附材料的脱附效率和再生效率开始下降;但通过对比不同湿度条件再生后吸附材料的饱和吸附容量可以发现,湿度越低,再生后吸附材料的饱和吸附容量越大;在相对湿度30%的条件下,重复再生效率稳定,且重复再生后吸附材料仍有较好的吸附效果。     

活性炭吸附和脱附-等离子体氧化净化有机废气的研究

根据滑动弧放电等离子体适于降解高浓度有机物废气的特性,结合活性炭吸附法,提出了吸附器的吸附浓缩和热脱附-等离子体氧化净化有机废气的方法。在活性炭吸附过程中,最初2 h内甲苯净化率达到100%,随着时间的增加净化率下降;在热脱附滑动弧放电等离子体净化过程中,甲苯降解效率最高为97.3%。将滑动弧放电等离子体反应器出口气相产物收集进行FT-IR检测,发现放电后有CO2、CO、H2O和NO2产生,并分析了甲苯的降解机理。     

分子筛吸附——低温等离子体氧化去除甲苯

利用分子筛吸附—低温等离子体氧化工艺去除甲苯,比较了HY、13X、ZSM-5 3种不同分子筛的性能、处理效果及副产物。结果表明:3种分子筛的BET比表面积、穿透吸附量和饱和吸附量均表现为HY13XZSM-5;3种分子筛用于分子筛吸附—低温等离子体氧化均能100%去除甲苯,但最终的碳平衡和CO_2选择性以HY为分子筛时最好,以ZSM-5为分子筛时最差;ZSM-5分子筛条件下产生的副产物O_3和N_2O均最多,而HY分子筛条件下产生的副产物O_3和N_2O均最少。因此,对于分子筛吸附—低温等离子体氧化去除甲苯而言,HY作为分子筛时效果最佳,而ZSM-5作为分子筛时效果最差。     

介质阻挡放电联合催化臭氧化降解甲苯

采用介质阻挡放电区后结合MnOx/Al2O3/发泡镍去除甲苯,考察甲苯进气方式、臭氧产生方法及湿度对甲苯与O3同时去除的影响。结果表明,O3是等离子体区后催化降解甲苯的主要物种,介质阻挡放电联合催化臭氧化可实现甲苯及O3的同时高效去除。输入电压为9.0 kV时,甲苯的去除效率达92.8%,在80 min内O3的去除效率维持在99%以上。水蒸气对催化剂催化分解臭氧的活性没有直接的影响,O3浓度较高时湿度对甲苯降解效率的影响很小。GC-MS分析结果表明,甲苯降解的主要气相副产物有烷烃、酸、酮和含苯环有机物,提出了甲苯的降解途径。     

低温等离子体联合光催化技术降解甲苯的实验研究

采用低温等离子体联合光催化技术降解甲苯,从电压、电源频率、甲苯气体流量、初始浓度和Mn2+掺杂量等方面考察其对甲苯降解率的影响,并对比γ-Al2O3、TiO2/γ-Al2O3和Mn1.0/TiO2/γ-Al2O3(Mn2+摩尔分数为1.0%)3种填料的甲苯降解能量利用效果.结果表明,在相同电压和频率条件下,3种填料的甲...     

介质阻挡放电净化硫化氢气体的实验研究

采用介质阻挡放电等离子体技术净化恶臭气体硫化氢。考察了电压、频率、硫化氢初始浓度以及停留时间对硫化氢净化效果的影响。结果表明,介质阻挡放电可以有效消除硫化氢污染,硫化氢净化率随电压、频率以及停留时间的增加而升高,随硫化氢初始浓度增加而下降。当电压≥19kV,频率为300Hz,停留时间为1.56s,硫化氢初始质量浓度为30.1mg/m3时,硫化氢净化率接近100%。     

低温等离子体氧化水中难降解有机物研究

实验将介质阻挡放电与电晕放电组合在同一个反应器内,实验废水为直接大红染料溶液,将高压电极上通人50 Hz交流高压电,介质阻挡放电系统的电极间距为30 mm、电晕放电系统电极间距为25 mm、电源电压20 kV,利用常压空气中形成的雾化水电极介质阻挡放电/电晕放电低温等离子体及其活性基团作用于难降解有机物分子.实验分析了...