CuO（-CeO2）/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

双组分甲苯、氯苯的微波辅助催化氧化及机理

通过微波辅助氧化典型挥发性有机化合物甲苯与氯苯的实验,探讨了TiO2-5A分子筛复合载体负载铜、锰、铈催化剂活性组分的存在形式及其与催化氧化活性的关联,研究采用SEM、EDS、BET、XRD、XPS以及FTIR等方法对催化剂进行了表征。研究表明,双组分中甲苯的完全转化温度(T95)比单组分的要高出31℃,而单组分氯苯在双组分氯苯的T90温度下可被完全转化,催化剂上目标物的竞争吸附降低了其催化氧化效果。XRD和XPS分析表明,催化剂中的活性物质以多价态氧化物CuO/Cu2O、MnO2/MnO以及Cu1.5Mn1.5O4和CuMn2O4尖晶石形式均匀分散于载体表面,Cu2+/Cu+、Mn4+/Mn2+的相互转化促进了电子转移增强了甲苯氯苯被氧化的性能,以及有更高催化活性的CuMn2O4尖晶石的形成有利于催化剂活性的提高。CeO2/Ce2O3相互转化加强了催化剂表面储氧、输氧的能力并加快了氧化反应速率。FTIR与粉红色尾气吸收液检测结果推测:甲苯首先氧化成苯甲醛、苯甲酸类物质,而氯苯氧化成苯酚,210℃下可最终氧化成二氧化碳和水。     

PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂上甲苯催化燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/SBA-15催化剂,并考察了PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂催化甲苯燃烧性能的影响,利用XRD、Raman、N_2吸附-脱附、HRTEM和XPS对催化剂结构及Pd物种的存在状态等进行了研究。结果表明,适量PVP辅助分散剂的加入,促进了Pd物种的分散并形成了稳定的活性物种,Pd物种主要以高度分散的PdO纳米粒子存在。通过PVP辅助分散作用,Pd/SBA-15催化剂表现出极好的甲苯催化燃烧活性。当空速为19 500 mL·(g·h)~(-1),反应温度为200℃时,即有97%的甲苯可被催化氧化为CO_2和H_2O,明显优于传统浸渍法制备的Pd/SBA-15催化剂催化性能。     

等离子体协同MnO_x/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

等离子体协同MnOx/SBA-15催化降解正己醛的研究

采用浸渍法制备了MnOx/SBA-15催化剂,利用BET、XRD和SEM等对催化剂进行表征。考察了介质阻挡放电等离子体协同MnOx/SBA-15催化剂对正己醛的降解性能。结果显示,负载MnOx后的SBA-15仍然保持介孔结构,且MnOx均匀地分散在SBA-15中;等离子体与催化剂表现出较好的协同作用,干燥条件下7.5 kV的放电电压结合10%MnOx/SBA-15时降解效果最佳,正己醛去除率达99%;相比干燥条件,相对湿度低于20%时正己醛去除率变化不明显,但高于20%时催化效果明显下降;该催化剂具有很强的O3分解能力,O3在催化剂表面的分解不仅促进了正己醛的氧化,同时也提高了CO2的选择性。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO2为载体,Au为活性组分,采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法制备CO氧化的催化剂,同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO2和Au-Pt/SnO2.用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价,运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征.在本实验条件下,载体二氧化锡焙烧温度为500℃,催化剂成型温度为350℃,金负载量为3%(wt.)时,用沉积.沉淀法制备的Au/SnO2活性最好,在18℃,空速为24 000 h-1条件下就能将CO(浓度为4%)完全氧化为CO2;添加铂和钯可提高Au/SnO2对CO的催化活性.     

CuCoO_x/TiO_2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx/TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能.XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有Cu-Co2O4尖晶石结构,比表面积大,对N0的氧化效果好.在空速为5 000 h-1,NO进口浓度500 mg/m3,含氧量10%的条件下,反应温度300cc时N0转化率可达79.5%,250℃时N0转化率接近50%.该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活.该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理.     

CuO-CeO_2/AC吸附燃煤烟气中元素汞的实验研究

通过活性炭负载CuO和CeO2来制备吸附剂,采用固定床吸附方式,在不同反应条件下对吸附剂的吸附性能进行测试,筛选出去除效率最好的吸附剂,并通过BET和XRD对吸附剂的理化性质进行分析。结果表明,CuO和CeO2的加入大大改变了原活性炭的比表面积和孔结构,改善了活性炭的吸附性能。CuO-CeO2/AC中CuO和CeO2质量比不同,对汞的去除效率也不同,在1∶2时去除效率最好;CuO-CeO2/AC中所负载的CuO和CeO的总量为5%时,能大大促进汞的吸附效率,增长有效吸附时间;CuO-CeO2/AC对汞的吸附性能随反应温度的增加呈先增加后减小的趋势,在80℃时达到最大值。     

CuO-CeO2/AC吸附燃煤烟气中元素汞的实验研究

通过活性炭负载CuO和CeO2来制备吸附剂,采用固定床吸附方式,在不同反应条件下对吸附剂的吸附性能进行测试,筛选出去除效率最好的吸附剂,并通过BET和XRD对吸附剂的理化性质进行分析。结果表明,CuO和CeO2的加入大大改变了原活性炭的比表面积和孔结构,改善了活性炭的吸附性能。CuO-CeO2/AC中CuO和CeO2质量比不同,对汞的去除效率也不同,在1∶2时去除效率最好;CuO-CeO2/AC中所负载的CuO和CeO的总量为5%时,能大大促进汞的吸附效率,增长有效吸附时间;CuO-CeO2/AC对汞的吸附性能随反应温度的增加呈先增加后减小的趋势,在80℃时达到最大值。     

Cu-Mn-O制备条件对其催化燃烧甲苯性能的影响

以甲苯催化燃烧为模型反应,考察了Cu-Mn-O催化剂共沉淀制备方法中沉淀剂、滴加方式和焙烧温度对其催化活性的影响.结果表明,以Na2CO3为沉淀剂、反滴(金属离子溶液滴加到碱液)、500℃焙烧所制得的催化剂具有较高的活性,其甲苯完全燃烧(甲苯转化率98%以上)温度为220℃.多晶粉末衍射(XRD)和比表面积(BET)表征发现,在Cu1.5Mn1.5O4晶相中掺杂少量的CuO晶相可以有效地提高催化剂活性,催化剂的比表面积(BET)越大,活性越高.     

Co3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体，采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂，利用N₂吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征，考察了Co₃O₄的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响。结果表明，Co₃O₄的负载量为20%时，催化剂的催化活性最好；载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素，催化剂活性顺序为Co₃O₄ /SBA-15> Co₃O₄ /MCM41> Co₃O₄ /MCM-48。     

CeO_2-CoO/ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维(ACF)经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO/ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比(SV)、NH3/NO(摩尔比)、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10%的CeO2-CoO/ACF复合催化剂经煅烧后在120~240℃时具有很高的催化活性,并且在NO初始浓度为1 000 mg/m3、空速比(SV)为6 000 h-1、NH3/NO为1.05、O2体积分数在3.0%时具有较高的NO转化效率。     

Oxidation of volatile organic compounds on SBA-15 mesoporous molecular sieves modified with manganese

Catalytic combustion of volatile organic compounds, such as propene, has been studied on manganese modified mesoporous molecular sieves. Powder X-ray diffraction, (29)Si nuclear magnetic resonance, nitrogen sorption and transmission electron microscopy show that the SBA-15 mesoporous silica molecular sieve can be modified with manganese using Mn(2)(CO)(10) or Mn(O(2)CMe)(2) without significant distortion of the host structure. The two products were catalytically active in propene oxidation, with SBA-15 modified with Mn(2)(CO)(10) showing significantly higher activity, possibly due to higher Mn content, than SBA-15 modified with Mn(O(2)CMe)(2).     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂，考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响，并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明，350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构，比表面积大，对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1，NO进口浓度500mg／m^3，含氧量10％的条件下，反应温度300℃时NO转化率可达79．5％，250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能，H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

SO2-4/TiO2光催化降解苯酚

以工业硫酸氧钛为原料水解制得SO42-/TiO2光催化剂,并以苯酚为目标降解物,考察了SO24-/TiO2的光催化性能。结果表明:随着SO42-/TiO2制备过程中焙烧温度的升高,其光催化活性逐渐增加,650℃焙烧获得的SO24-/TiO2的光催化活性最好,此后再升高温度会因催化剂中硫的挥发而下降;在确定苯酚原液初始浓度为50 mg/L条件下,SO42-/TiO2的光催化降解苯酚的最佳工艺条件为反应时间2 h、苯酚pH为7、催化剂用量1 g/L。XRD、SEM和FTIR的分析结果显示实验温度下制得的SO42-/TiO2均为锐钛型TiO2;其间掺杂的SO24-在TiO2表面分散性较好,没有聚集成大的颗粒;红外分析的结果初步判定低温(<550℃)焙烧制得的催化剂SO42-在TiO2表面是螯合双配位吸附,高温焙烧时(>550℃)SO42-在TiO2表面是桥式配位吸附。     

TiO₂ supported over SBA-15: an efficient photocatalyst for the pesticide degradation using solar light

Photocatalytic degradation and mineralization of pesticides are studied over TiO(2) supported mesoporous SBA-15 composite system using solar light. TiO(2) is immobilized over SBA-15 by solid sate dispersion method. The catalysts are characterized by XRD, surface area, UV-Vis diffused reflectance spectra, SEM and TEM. The detailed photocatalytic degradation studies are carried out over TiO(2), SBA-15 and different TiO(2) wt% supported SBA-15. The activity evaluation parameters such as catalyst amount, pH, and pollutant initial concentration are studied taking isoproturon as a model compound and established conditions for pesticide degradation. The optimum degradation is achieved over 10 wt% TiO(2)/SBA-15 within 30 min and the reaction is following pseudo-first order kinetics. The isoproturon mineralization is monitored with TOC reduction and it takes around 9h for disappearance. The commercial pesticide solutions containing imidacloprid and phosphamidon are also successfully degraded over these composites with the established conditions. The data indicates that 10 wt% TiO(2)/SBA-15 composite is an effective and highly active system for the pesticide degradations.     

Degradation of paracetamol by advance oxidation processes using modified reticulated vitreous carbon electrodes with TiO2 and CuO/TiO2/Al2O3

The degradation of paracetamol in aqueous solutions in the presence of hydrogen peroxide was carried out by photochemistry, electrolysis and photoelectrolysis using modified 100 pores per inch reticulated vitreous carbon electrodes. The electrodes were coated with catalysts such as TiO₂ and CuO/TiO₂/Al₂O₃ by electrophoresis followed by heat treatment. The results of the electrolysis with bare reticulated vitreous carbon electrodes show that 90% paracetamol degradation occurs in 4 h at 1.3 V vs. SCE, forming intermediates such as benzoquinone and carboxylic acids followed by their complete mineralisation. When the electrolysis was carried out with the modified electrodes such as TiO₂/RVC, 90% degradation was achieved in 2 h while with CuO/TiO₂/Al₂O₃/RVC, 98% degradation took only 1 h. The degradation was also carried out in the presence of UV reaching 95% degradation with TiO₂/RVC/UV and 99% with CuO/TiO₂/Al₂O₃/RVC/UV in 1 h. The reactions were followed by spectroscopy UV-Vis, HPLC and total organic carbon analysis. These studies show that the degradation of paracetamol follows a pseudo-first order reaction kinetics.