镉污染下大气CO2升高和氮添加对森林土壤有机碳的影响

以森林土为生长基质和开顶生长箱(open-top chambers,OTCs)的近自然法，选择亚热带造林树种大叶相思(Acacia auriculiformis)、红锥(Castanopsis hystrix)、樟树(Cinnamomum camphora)、枫香(Liquidambar formosana)、海南蒲桃(Syzygium hainanense)的一年生树苗构建实验林，探讨土壤有机碳对重金属镉(Cd)污染下大气二氧化碳(CO₂)浓度升高和氮(N)添加的响应.实验处理如下：对照(CK)、加Cd(Cd)、加Cd加CO₂(Cd+CO₂)、加Cd加N(Cd+N)、加Cd加CO₂加N(Cd+CO₂+N)；加Cd为10 kg hm^-2 a^-1，加CO₂浓度为700μmol/mol，加N为100 kg hm^-2 a^-1；每个处理3个重复.试验始于2017年4月，2020...     

环境CO2浓度升高对海洋有毒微藻生长及产毒的影响研究进展

近年来,由人类活动引起的近海环境污染不断加剧,这使得有害藻华(harmful algal blooms, HABs)暴发的范围及危害不断扩大,其中有毒微藻藻华也因其毒性效应而逐渐受到关注。18世纪后期以来,全球气候变化加剧了有毒藻华的发生和发展,其中有毒藻华暴发的潜力和危害性也可能增加,环境二氧化碳(CO₂)就是其中一个影响因素。到2019年为止,环境CO₂浓度已达到工业化(1750年)前的148%,对有毒藻华的发生、发展产生了重要影响。CO₂浓度的升高能够缓解微藻的碳限制,促进产毒藻类的固碳和生长;同时,CO₂溶于海水使得海水pH降低,也有可能对某些有毒藻华微藻的生长产生影响。CO₂浓度升高还会影响有毒微藻藻毒素的合成,提高产毒效率或促使毒素由低毒性组分转化为高毒性。本文综述了环境CO₂浓度升高对有毒藻华微藻生长和产毒等的研究进展,探讨了CO₂升高背景下有毒藻华暴发的潜力及危害性,以期为深入研究全球变化对有毒藻华的影响提供参考,并为...     

CO2浓度升高对半干旱区春小麦光合作用及水分生理生态特性的影响

大气CO₂浓度升高已成为世界范围内重要环境问题。为了解大气CO₂浓度升高对春小麦光合作用及水分生理生态特性的影响,在典型半干旱区定西利用开顶式气室(OTC)试验平台,以春小麦“定西24号”为供试品种,开展了CO₂浓度增加模拟试验。试验设对照(390μmol·mol^?1)、480μmol·mol^?1和570μmol·mol^?1等3个CO₂浓度(摩尔分数)梯度。结果表明:在对照和增加CO₂浓度条件下,春小麦叶片净光合速率和蒸腾速率日变化均呈“双峰型”分布,出现明显的“午休”现象;胞间CO₂浓度的日变化表现为斜“V”字型曲线;叶水势日变化呈现反抛物线曲线走向,在中午后出现水势曲线拐点。在不同生育时期内,净光合速率、气孔导度和胞间CO₂浓度均表现为开花期最大,乳熟期最小。而蒸腾速率表现为开花期最大,拔节期最小,叶片水平水分利用效率表现为孕穗期最大,乳熟期最小。随着CO₂浓度升高,春小麦叶片净光合速率、胞间CO₂浓度、水分利用效率和水势提高,气孔导度和蒸腾速率降低。与对照大气CO₂浓度相比,在480μmol·mol^?1浓度和570μmol·mol^?1浓度下,整个生育期净光合速率平均分别提高了14.68%和28.20%,气孔导度平均降低了15.29%和24.83%,胞间CO₂浓度平均提高了10.38%和26.15%,蒸腾速率平均减小了6.63%和12.41%,WUE平均增加了22.9%和46.9%。随着CO₂浓度升高,蒸腾失水减少,叶片水势不断增加,从而增强了春小麦对干旱胁迫的抵御能力。研究结果为我国半干旱区春小麦对全球气候变化下的敏感性及适应性提供理论参考。     

2020年苏州城区近地面CO2浓度变化特征

基于2020年1—12月苏州城区近地面大气CO₂浓度连续观测数据,采用基于稳健局部近似回归的筛分方法(robust extraction of baseline signal,REBS)对观测数据进行筛分,对比本底和非本底CO₂体积浓度分布特征,分析CO₂与污染物浓度的相关性和不同季节、不同风向下的CO₂体积浓度水平。结果表明：2020年苏州城区CO₂体积浓度水平高出瓦里关背景站0.273×10^-4,与北京、西安、上海和临汾相当。CO₂体积浓度冬季高,夏季低;本底浓度日变化特征为单峰,峰值和谷值分别出现在7:00和16:00,吸收浓度为双峰分布,峰值分别出现在4:00—6:00和20:00,谷值出现在15:00。抬升浓度受局地污染源影响较大,日变化特征不明显。本底CO₂体积浓度与PM_2.5、NO₂和CO浓度相关性系数分别为0.495、0.461和0.330,非本底CO<...     

CO2浓度升高下水稻株高、茎蘖与SPAD动态响应及其模拟

水稻是中国主要粮食作物,CO₂浓度升高直接影响水稻的生产。但在CO₂浓度升高条件下,水稻生长发育的动态特征及其模型模拟研究尚不足。为探究水稻株高、分蘖与SPAD(表征叶绿素相对含量)动态对CO₂浓度升高的响应特征,在2017年与2018年,以常规粳稻“南粳9108”为试验材料,利用开顶式气室(OTC),设置背景大气CO₂浓度与CO₂浓度升高(+200μmol·mol^-1)两个处理,并采用Logistic方程、Logistic修正方程和多项式回归方程分别对三者的动态曲线进行定量描述。结果表明：CO₂浓度升高对抽穗前的株高无影响,但当抽穗1周后的有效积温(GDD)大于720℃·d时,显著增加了最终株高,其增幅为7.1%(P<0.05)。因此,水稻生长的环境温度调控株高对CO₂浓度升高的响应。株高可用大于10℃的GDD和CO₂响应比建立的Logistic方程进行有效模拟(r²     

CO2+MEA反应在CaCO3催化下Eley-Rideal模型及混合胺溶液体系协同效应的机理研究

研究混合胺溶液吸收二氧化碳(CO₂)的反应机理对低碳环保具有重要意义.本文以碳酸钙(CaCO₃)为催化剂,在Eley-Rideal模型下通过Gaussian09软件模拟计算乙醇胺(MEA)+CO₂反应机理,,同时计算混合胺溶液体系乙醇胺(MEA)+二乙醇胺(DEA)/2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)/N-甲基二乙醇胺(MDEA)吸收CO₂中经实验证明的协同效应.本文在CCSD(T)/6-311++G(d,p)水平上计算在两性离子机理下中间步骤的自由能和几何振动频率.模拟结果表明,在固体催化剂CaCO₃作用下,反应活化能降低了14.9%,但是自由能没有降低.混合胺盐能量(MEA-DEA-CO₂,MEA-AMP-CO₂)低于MEA-CO₂-MEA能量,差距分别为-18.25%和-14.5%,而MEA-MDEA-CO₂体系能量与单一溶液体系差距仅为-5.88%.这表明二级胺,空间位阻胺的协同效应大于三级胺.     

Ce0.7Zr0.3O2纳米棒的制备及其对柴油车尾气碳颗粒的催化净化性能

本研究以硝酸铈、硝酸锆为原料使用溶剂热合成法,制备了CeO₂-ZrO₂纳米棒催化剂(Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)),并用于柴油车尾气碳颗粒催化净化.催化活性检测证实:Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)纳米棒催化剂可有效净化柴油车尾气碳烟颗粒.在Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)存在下,碳颗粒净化率为10%、50%和90%时,所需温度分别仅为375℃、414℃和455℃,比商用Ce_0.7Zr_0.3O₂和Ce0.3Zr0.7O2催化剂性能更优.采用氮吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H₂-TPR)、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等技术对催化剂进行表征.XRD和Raman结果证实,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)主要由立方相CeO₂构成,并掺杂了少量四方相氧化锆.SEM和TEM结果则显示,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂颗粒明显由纳米棒堆积而成,特定的纳米形貌会影响其对碳颗粒的催化氧化活性.XPS结果证明Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂主要具有晶格氧、化学氧和表面吸附氧等氧物种;晶格氧是碳颗粒氧化的活性氧物种,其溢流到催化剂表面可与碳颗粒接触从而提高反应活性;化学氧和表面吸附氧均为表面氧物种,极易与表面固体碳颗粒直接接触,从而可在较低温度下促进碳颗粒的净化.H₂-TPR结果进一步证实了XPS结果,Ce_0.7Zr_0.3O₂(NR)催化剂的低温还原温度比商用Ce_0.7Zr_0.3O₂催化剂更低,且含有更多的易还原氧物种,这些低温易还原氧物种可以在较低温度下参与催化反应,促进柴油车尾气颗粒物的低温催化净化.     

基于DNDC模型评估水位变化对滨海湿地净生态系统CO2交换的影响

水位是影响滨海湿地生态系统蓝碳功能的重要因素。气候变化引起的海平面上升以及极端气候事件的频发,可能加快水位的变化,从而改变生态系统碳交换的过程。然而,滨海湿地碳汇功能响应水位变化的机制尚不清楚。为了评估水位对滨海湿地净生态系统CO₂交换(NEE)特征的影响,以及验证DNDC(denitrification-decomposition)模型对模拟预测滨海湿地生态系统碳交换的适用性,该研究设计了野外水位控制试验(自然水位,地下20 cm水位、地表10 cm水位),并利用DNDC模型模拟和预测水位变化对滨海湿地NEE的影响。结果表明:(1)不同水位处理之间NEE差异显著,地表10 cm水位处理促进CO₂吸收,地下20 cm水位则抑制CO₂吸收;(2)经过校准和验证的DNDC模型可以准确模拟水位变化对黄河三角洲湿地NEE的影响,NEE模拟值的日动态与田间观测结果显著相关(R²>0.6);(3)通过改变气候、土壤和田间管理等输入参数对DNDC模型进行灵敏度检验,生态系统碳交换过程对日均温、降雨和水位改变的响应最为显著,其中,水位对NEE的影响主要作用于土壤呼吸(Rs)。未来气候情境下,不同水位变化下的生态系统碳交换过程随年份增长呈现不同的规律,因此未来的模拟研究应关注DNDC中水文模块和植被演替过程的完善。该研究可为预测水文变化情境下滨海湿地碳汇功能的未来发展以及政策制定提供参考。     

Techno-economic assessment of a chemical looping splitting system for H2 and CO Co-generation

The natural gas(NG) reforming is currently one of the low-cost methods for hydrogen production. However, the mixture of H₂ and CO₂ in the produced gas inevitably includes CO₂ and necessitates the costly CO₂ separation. In this work, a novel double chemical looping involving both combustion(CLC) and sorption-enhanced reforming(SE-CLR) was proposed towards the co-production of H₂ and CO(CLC-SECLRHC) in two separated streams. CLC provides react...     

磁铁矿对稻田土壤碳矿化的影响

厌氧条件下土壤铁还原与碳循环紧密相关,然而针对稻田土壤中异化铁还原与碳矿化关系的认识尚有不足。采用黄河中下游地区河南孟津稻田土壤为研究对象,分别将50.0、100、200、400 mg磁铁矿(Fe₃O₄)粉末添加至3.00 g稻田土壤,设置恒温厌氧泥浆培养实验,期间动态监测土壤0.5 mol·L^-1 HCl可提取态Fe(Ⅱ)、水溶性有机碳(WSOC)、水溶性无机碳(WSIC)、铁氧化物形态、CO₂和CH₄排放的变化。结果表明,外源添加Fe₃O₄可显著提高土壤铁还原潜势,增幅为0.883-4.53 mg·kg^-1,但对最大铁还原速率和铁还原速率常数无显著影响;添加Fe₃O₄显著提高了WSIC含量,增加值达88.4 mg·kg^-1,降低了WSOC含量,降低值为62.7 mg·kg^-1,减弱微生物对土壤有机碳分解作用及CO_...     

新冠疫情下NO2时空变化特征——以陕西省为例

二氧化氮(NO₂)是重要的大气污染物之一,其浓度水平主要受人类活动影响。2020年初新冠疫情发生,人民生产生活受到限制,进而对NO₂的排放产生了重要影响。陕西省作为丝绸之路向西推进的前沿、“一带一路”战略中的黄金要地,开展新冠疫情背景下NO₂时空变化特征及其所反映的社会经济活动变化,对于科学认识陕西省人类活动与污染物之间的相互关系具有重要意义。以陕西省为例,在2020年1月21日-2022年1月22日期间选取同比期、环比期、疫情期I、疫情期II共4个重要时段,基于目前技术性能最先进、空间分辨率最高的Trop OMI数据,利用标准化社会经济活动指数(SSEI)、NO₂减排效应估算等方法,开展了陕西省新冠疫情对NO₂时空分布特征和社会经济活动影响研究。结果表明,(1)地面监测NO₂浓度与Trop OMI反演的NO₂柱浓度呈现较好的正相关关系,利用Trop OMI反演的对流层NO₂柱浓度数据具有较高可靠性。(2)疫情期...     

奶牛粪便翻堆式与槽式堆肥过程气体排放规律及养分损失原位监测

为探究奶牛粪便翻堆式与槽式堆肥过程中温室气体和氨气(NH₃)排放规律及养分损失情况,采用原位监测的方法,通过静态采气箱和气体在线监测设备,分别对奶牛粪便翻堆式和槽式堆体开展为期36 d的气体监测。结果表明,翻堆式堆肥过程中甲烷(CH₄)、氧化亚氮(N2_O)和NH₃排放主要集中于翻堆阶段;槽式堆肥过程中CH₄和NH₃排放主要集中于堆肥前期,N2_O排放则主要集中于堆肥中后期。堆体管理措施及物料特性显著影响堆肥气体的排放。翻堆式堆肥过程中翻堆对气体排放的影响大于堆肥理化因子如温度、含水率以及pH值;而槽式堆肥过程中,降低堆体的平均温度可同时减缓堆肥过程中CH₄、二氧化碳(CO₂)和NH₃的释放。从养分损失来看,翻堆式和槽式堆肥过程中碳素总损失量分别占堆肥物料初始总碳含量(TC)的27.16%和21.53%,其中约80%以上的碳素损失来自CO₂-C。而堆肥过程中氮素总损失量分别占堆肥物料初始总氮含量(TN)的18.67%和13.44%,其中约80%以上的氮素损失来源于NH₃N。该研究表明,在保证堆体物料腐熟的前提下,降低翻堆频率可显著减缓翻堆式堆肥过程中温室气体和NH₃的排放;降低槽式堆肥堆体的温度可显著减少堆肥过程中CH₄、CO₂和NH₃的排放。该研究结果对于减少堆肥过程气态污染物排放和养分损失,提高堆肥效率具有重要的指导意义。     

富营养化湖泊蓝藻打捞减污降碳效果模拟研究

环境污染物与温室气体排放具有高度同根同源特征,在环境治理过程中减污和降碳方面具有协同推进的潜力。针对富营养化湖泊藻源性生物质分解带来的氮磷二次释放和温室气体排放问题,利用水-沉积物柱实验体系,通过人为移除藻源性生物质的方式模拟了不同蓝藻打捞强度,分析了不同藻源性生物质移除强度对水体氮磷水平与温室气体(CO₂、CH₄和N₂O)排放通量的影响,评估了蓝藻打捞削减污染水平和控制碳排放效果。结果表明,当藻源性生物质移除33%(低强度)、66%(中强度)、99%(高强度)时,总氮分别下降26.1%、35.4%、53.8%,总磷分别下降50.9%、72.9%、78.2%,CO₂释放通量分别下降26.7%、39.4%、54.5%。CH₄释放通量分别下降58.1%、89.0%、91.5%,N₂O释放通量分别下降71.3%、90.4%、87.5%。此外,藻源性生物质的移除避免了水体溶解氧耗竭,改变了氧化还原条件,调控了碳氮分解过程,降低了高CO₂当量(...     

广西矿区碳汇核算及其价值分析

广西是我国重要的矿产基地,面临着严重的矿区生态环境问题。本研究采用固碳速率法和市场价值法核算广西矿区固碳量和固碳经济价值。研究发现,广西整体的固碳量为1.19×10⁸ t·CO₂/a,固碳经济价值为6.53×10⁹元,约占广西2021年GDP的0.264%;进一步剖析矿区的空间分布,发现崇左市、百色市、梧州市的固碳量和固碳经济价值排名前三,其中崇左市和百色市的固碳经济价值对GDP贡献超过1个百分点。结合测算结果,提出以下政策建议：1)加强固碳工作的组织领导和监督考核;2)加强废弃矿区生态修复;3)完善碳交易市场的机制体制。     

以NH2-MIL-53(Al)为前驱体制备多孔掺碳Al2O3吸附剂及其对水中Cr(Ⅵ)的吸附性能

铬是污染性金属元素,铬含量是水质污染控制的一项重要指标,其中Cr(Ⅵ)的毒性最大,且易被人体吸收.本研究以水中的Cr(Ⅵ)吸附传质分离为目标,利用以铝为金属源水热法合成的铝基MOFs为前驱体,600℃煅烧后制备了多孔掺碳Al₂O₃吸附材料,利用现代分析技术对其进行微观结构表征,探究了其吸附作用能力与机制.研究结果表明,XRD、SEM、BET等表征手段证明了NH₂-MIL-53(Al)与多孔掺碳Al₂O₃结构的成功合成.前驱体NH₂-MIL-53(Al)和煅烧后的衍生物多孔掺碳Al₂O₃,在形貌上相似,且多孔掺碳Al₂O₃材料(180.24 m²·g^-1)的比表面积要大于NH₂-MIL-53(Al)(116.73 m²·g^-1).多孔掺碳Al₂     

中国典型沿海城市冬季PM2.5中碳组分的污染特征及来源解析

为研究中国典型沿海城市冬季PM_2.5中碳组分的污染特征及来源,于2018年12月5日—2019年1月30日分别在天津(TJ)、上海(SH)和青岛(QD)同步采集PM_2.5样品。结果表明,天津、上海和青岛PM_2.5的平均浓度分别为(116.96±66.93)、(31.21±25.62)、(74.93±54.60)μg·m^-3,OC和EC的空间分布均为天津(18.69±7.95)μg·m^-3和(4.98±2.08)μg·m^-3>青岛(16.45±8.94)μg·m^-3和(2.01±1.04)μg·m^-3>上海(7.28±3.11)μg·m^-3和(1.05±1.25)μg·m^-3。3个站点的OC和EC均呈现较好的相关性,表明OC和EC具有相似的来源;OC/EC比值范围在2.37—7.53、5.47—46.41和4.77—13.36之间,证明各采样点均存在二次有机碳(SOC)的生成;采用最小R²法(MRS)估算SOC浓度,得到3个采样点SOC的平均质量浓度为(5.09±4.68)、(3.90±1.65)、(4.21±4.31)μg·m^-3,分别占OC总量的27.2%、55.8%和19.5%,其中上海的SOC在OC中的占比最大,说明上海二次有机碳污染较为严重,这主要归因于冬季严重污染源排放和有利的二次转化气象条件,而天津和青岛的碳组分主要来自污染源的直接排放。主成分分析(PCA)结果发现,天津PM_2.5中碳组分主要来源于道路尘、生物质燃烧和机动车尾气,上海PM_2.5中碳组分主要来源于生物质燃烧、道路扬尘和机动车尾气。青岛PM_2.5中碳组分主要来源于道路扬尘、机动车尾气。后向轨迹聚类分析表明,来自西北方向的气团对天津的影响较大,PM_2.5和碳组分的浓度值最大;而对上海而言,主要受北方气溶胶经过海面又传输回上海的气团的影响;青岛站点主要受华北地区污染物和本地排放源的影响。     

不同添加剂对鸡粪堆肥中氨气和温室气体排放的影响

堆肥是将畜禽粪污进行资源化的有效手段之一,但是氮素的流失会造成堆肥产品质量的降低,堆肥过程排放的氨气(NH₃)和温室气体(N₂O、CH₄、CO₂)会加剧空气污染和温室效应。减少堆肥过程中这些气体的排放,不仅可以提高堆肥产物的氮素含量,还可以减缓空气污染和温室效应。前期研究表明,加入添加剂(沸石、过磷酸钙和硫酸亚铁的混合物)或添加剂与菌株联用可以显著减少NH₃和N₂O的排放、实现堆肥产物保氮。为了进一步明确这3种添加剂对于堆肥中NH₃和温室气体的排放影响,选用鸡粪作为原料,将沸石、过磷酸钙、硫酸亚铁进行配伍组合,共设置8个试验处理进行室内模拟堆肥。结果表明,添加过磷酸钙和硫酸亚铁的处理(GL)对于NH₃的减排效果最好,为39.00%;添加沸石和过磷酸钙的处理(FG)对N₂O的减排效果最好,为7.19%;通过数据比较发现,堆肥氮损失中主要是由于NH₃的排放。CO_2...     

基于多同位素的珠三角PM2.5中二次无机气溶胶来源解析

二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_2.5中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近,基于稳定同位素(δ³⁴S-SO₄^2-、δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-、δ¹⁵N-NH₄⁺)的源解析方法被应用到相应污染物的来源解析。选取珠三角鹤山大气超级站作为研究地点,开展了为期1年的大气PM_2.5样品采集,在分析了70个样品的水溶性离子、痕量金属元素、有机碳、无机碳的基础上,选取其中的37个大气PM_2.5样品,分析了相应的δ³⁴S-SO₄^2-     

高山风景区居民区碳质气溶胶污染特征及来源

碳质气溶胶是大气颗粒物的重要组成部分,具有很强的环境和气候效应,是气溶胶科学研究领域的热点.为探究庐山风景区居民区PM_2.5中碳质组分的污染特征及来源,于2019年12月2日—2020年10月31日在庐山风景区居民区进行PM_2.5样品采集,并对其碳质组分有机碳(OC)和元素碳(EC)进行分析.结果表明,观测期间庐山风景区居民区PM_2.5的平均质量浓度为(46.45±18.64)μg·m^-3,其中OC和EC平均质量浓度分别是(4.08±1.61)μg·m^-3和(0.23±0.10)μg·m^-3,占PM_2.5总质量的8.78%和0.50%.且碳质颗粒的污染水平普遍低于城市地区,介于国内其他典型高山背景点之间.采用EC示踪法对PM_2.5中的二次有机碳(SOC)进行估算,发现采样期间SOC的平均浓度为(1.51±1.22)μg·m^-3,占OC的33.2%,表明SOC是PM_2.5...     

基于机器学习算法的干旱区绿洲地上生物量估算

植被地上生物量是反映陆地生态系统固碳能力的重要指标,利用遥感技术开展干旱区植被地上生物量估算与空间反演,可为荒漠绿洲生态系统的健康评价与碳储量估算提供重要依据。以野外调查和实地采样数据为基础,利用Landsat 8 OLI多光谱影像提取的7个植被指数和13个波段变量构成4种建模变量组合,采用支持向量机(Support Vector Machine,SVM)、反向传播神经网络(Back Propagation Neural Network,BPNN)、极端梯度提升(e Xtreme Gradient Boosting,XGBoost)和随机森林(Random Forest,RF)这4种机器学习算法对新疆渭干河-库车河三角洲绿洲地上生物量进行遥感估算和空间反演。结果表明,(1)由波段变量和随机蛙跳算法优选变量构建的植被地上生物量反演模型,其估测精度明显优于全变量和指数变量,预测能力更为稳定。与SVM和BPNN算法相比,XGBoost和RF算法构建的模型具有更好的估测效果,能更准确地估算研究区植被地上生物量。(2)在构建的估测模型中,波段变量结合RF算法模型的精度最高,稳定性最强,其建模集和...